CÁLCULO DEL VOLUMEN ESPECÍFICO DE LÍQUIDOS PUROS

CON ECUACIONES DE ESTADO CÚBICAS.

BIBIAN HOYOS M.
Departamento de Procesos Químicos, Facultad de Minas, Universidad Nacional de Colombia, Medellin

RESUMEN. En este trabajo se presenta una revisión de los cambios que se han producido en los últimos años en las ecuaciones de
estado cúbicas de más amplia aceptación y se hace un estudio comparativo del cálculo del volumen específico de once líquidos puros
por medio de cinco ecuaciones cúbicas: Van der Waals, Redlich-Kwong, Soave-Redlich-Kwong, Peng-Robinson y Valderrama-Patel-
Teja . Este estudio muestra las ventajas (para las sustancias y condiciones termodinámicas analizadas) de la ecuación de Peng-
Robinson sobre las otras ecuaciones. Se discuten también algunos aspectos numéricos relacionados.
PALABRAS CLAVE. Ecuaciones de estado cúbicas, Volumen específico de líquidos puros.

ABSTRACT. In this work an overview of the changes that have been produced in the last years in the cubic equations of state of more
wide acceptance is presented and a comparative study to calculate the specific volume of eleven pure liquids with five cubic equations
is made: Van der Waals, Redlich-Kwong, Soave-Redlich-Kwong, Peng-Robinson and Valderrama-Patel-Teja. This study shows the
advantages (for substances and thermodynamic conditions analyzed) of the Peng-Robinson equation over the other equations. Some
related numerical aspects are also discussed
KEY WORDS. Cubic equations of state, pure liquids specific volume.

1. INTRODUCCIÓN ganado mayor aceptación, especialmente desde que

Peneloux y col. (1982) realizaron un estudio en el cual
calculan la densidad del líquido para 233 sustancias y
Durante los últimos años se han publicado una gran reportan una desviación promedio del 5.2% con esta
cantidad de artículos relacionados con el cálculo de ecuación.
propiedades de sustancias utilizando ecuaciones de
estado cúbicas, pero sólo una pequeña fracción de esos En años recientes, se han publicado E.E.C. que para el
artículos está dedicada al cálculo del volumen cálculo del volumen específico de líquidos funcionan
específico (o densidad). Esto se debe en gran parte a que bien en el intervalo que va desde el punto triple hasta el
cuando se publicó el trabajo de Soave (1972) se punto crítico con errores globales de alrededor de 0.7 %
encontró que el uso de la ecuación de estado cúbica pero estas ecuaciones requieren dos (Mathias y col.,
(E.E.C) que él había desarrollado produce errores de 1989) o tres (Stryek y Vera, 1986; Proust y Vera,
hasta el 38% en el cálculo del volumen específico de 1989; Zabaloy y Vera, 1996; Monnery y col. 1998,)
hidrocarburos líquidos. En ese mismo año, apareció parámetros adicionales para cada sustancia y con los
publicado un articulo de Spencer y Danner en el cual cuales la complejidad de cálculo hace que desaparezca
utilizaban una ecuación modificada de Rackett, la ventaja que hasta ahora han mantenido de las E.E.C.
desarrollada únicamente para el volumen específico de sobre otras ecuaciones de estado: Requerir pocos
líquidos saturados, y con la cual se obtienen errores del parámetros para cada sustancia y tener relativamente
1% aproximadamente. A partir de ese momento, las baja complejidad de cálculo.
E.E.C. fueron prácticamente desechadas para el cálculo
del volumen específico de líquidos y el uso de la Zabaloy y Vera (1998) publicaron un estudio
ecuación modificada de Rackett se extendió comparativo con el cálculo del volumen específico del
ampliamente. Pero lo que muchos tal vez olvidaron es líquido de siete sustancias y en el que concluyen que la
que esta ecuación es útil únicamente en la región alejada ecuación de Peng-Robinson produce mejores resultados
del punto crítico (temperaturas reducidas menores que que la ecuación modificada de Carnahan-Starling –
0.6) y extendieron de manera errónea su uso a todo el Stryjek - Vera.
intervalo de temperaturas.
Otra ecuación de estado que merece atención es la
Después del trabajo de Soave han aparecido modificación de Valderrama (1990, 1991) a la ecuación
innumerables E.E.C. nuevas pero indudablemente la de Patel-Teja (1982) (la que en adelante llamaré
ecuación de Peng – Robinson (1976) es la que ha ecuación V-P-T). La ecuación de Patel-Teja se

85
86 Dyna 129, 2000

desarrolló de tal manera que se minimizaran las E
    


ón de atracción que depende de
desviaciones en las densidades de líquido saturado de 38 la temperatura reducida y los parámetros aC y b están
sustancias no polares, pero requiere de dos parámetros dados por:
adicionales para cada sustancia y resolver una ecuación
cúbica adicional para uno de esos parámetros. La R 2TC2
modificación propuesta por Valderrama busca aC   a (2)
generalizar la ecuación de Patel-Teja mediante el uso PC
del factor de compresibilidad crítico (Zc) y eliminar la RT
necesidad de resolver cualquier ecuación adicional b  b C (3)
(Valderrama y Cisternas, 1987 presentan una discusión PC
detallada de las ventajas y desventajas de usar Zc como
un parámetro para generalizar ecuaciones de estado). En     a b, k1, k2   ían según la
resumen, según el trabajo de Valderrama, la ecuación ecuación de estado que se utilice. En particular, para la
V-P-T puede ser empleada para calcular las propiedades ecuación V-P-T:
de sustancias polares o no polares con la utilización de
Zc para cada sustancia (en contraposición la ecuación de  a  0.66121  0.76105 * Z C (4)
Peng-Robinson se desarrolló considerando Zc = 0.307
para todas las sustancias). Aunque se han presentado
estudios con el cálculo de entalpía y entropía con la b  0.02207
0.20868 * Z C (5)
ecuación V-P-T (Valderrama y Rojas,1992; Valderrama
y De la Puente, 1992) no conozco ningún estudio 0.57765  1.8708 * Z C
sistemático sobre el cálculo de volumen específico de k1 
1 (6)
líquidos con esa ecuación. b

Para hacer un estudio comparativo de los resultados que 1.8708 * Z C  0.57765

las E.E.C. de Van der Waals (VdW), Redlich-Kwong k2  (7)
(R-K), la modificación de Soave (S-R-K), la ecuación b
de Peng-Robinson (P-R) y la modificación de
Valderrama a la ecuación de Patel-Teja (V-P-T) Durante los últimos años, las modificaciones más
producen cuando se calculan volúmenes de líquidos importantes a la ecuación (1) se han enfocado en
puros, he seleccionado once sustancias: los plantear nuevas formas para la función de atracción  
hidrocarburos normales desde el metano al octano, ecuación VdW se emplea con      ón R-
nitrógeno, oxigeno y el agua. La escogencia de estas      r)0.5 . Soave introdujo un cambio
sustancias se debe (con la excepción del agua) a que las significativo cuando observó que para muchos
E.E.C. analizadas se desarrollaron principalmente para componentes una grafica d 0.5 contra Tr 0.5 produce
sustancias no polares y en particular, las cuatro primeras líneas rectas y propuso
E.E.C. mencionadas se desarrollaron para el cálculo de
propiedades de hidrocarburos. La inclusión del agua en
esta comparación se debe a su amplio uso en la industria



0.5  1
m 1  Tr0.5  (8)
química.
con
El análisis comparativo que se presenta no pretende ser m  0.480
1.574
0.176 2 (9)
exhaustivo y es claro que las conclusiones que se
puedan derivar estarán restringidas a las sustancias y 
    
  

condiciones termodinámicas estudiadas.
Para las ecuaciones P-R y V-P-T se utiliza la ecuación 8
    ón P-R requiere que
2. ECUACIONES DE ESTADO CUBICAS m  0.37464
1.54226  0.26992 2
(10)
Las ecuaciones de estado cúbicas (E.E.C) se pueden
representar en forma general (Schmidt y Wenzel, 1980)
y para la ecuación V-P-T
como:

RT aC
m  0.46283
3.58230( * Z C )

P  2 (1) (11)
v  b v
k1bv
k2b 2 8.1941( * Z C ) 2
 Hoyos 87

Zabaloy y Vera (1998) mostraron que formas más La tabla 1 muestra un resumen de los parámetros que se
complejas de la función    m) no introducen deben utilizar con las ecuaciones de estado consideradas
mejoras significativas en el cálculo del volumen en este trabajo.
específico de líquidos.

Tabla 1. Resumen de los parámetros para las ecuaciones de estado consideradas

Ecuación k1 k2
a
b  m
VdW 0 0 0.421875 0.12500 1 0
R-K 1 0 0.427470 0.08664 1/(Tr)0.5 0
S-R-K 1 0 0.427470 0.08664 Ec. 8 Ec. 9
P-R 2 -1 0.457240 0.07780 Ec. 8 Ec. 10
V-P-T Ec. 6 Ec. 7 Ec. 4 Ec. 5 Ec. 8 Ec. 11

3. ASPECTOS NUMÉRICOS algunos de ellos presentan problemas de convergencia

especialmente con las ecuaciones P-R y V-P-T. Un
La ecuación 1 se puede transformar para producir método iterativo que funciona bien con las ecuaciones
aquí estudiadas es el método de Bairstow (Monton y
Z 3
a1Z 2
a2 Z
a3  0 (12) col., 1986) el cual encuentra las raíces de la ecuación 12
en forma ascendente y por lo tanto se facilita el logro de
la convergencia. Sin embargo, las pruebas preliminares
en la cual el factor de compresibilidad esta definido realizadas con el método de Baistow mostraron
como: problemas debido a la baja velocidad de convergencia
en las cercanías del punto crítico para todas las
Pv ecuaciones de estado consideradas.
Z (13)
RT
Dentro de los métodos directos para resolver la ecuación
y 12 se destaca el método de Soave (1986) y los derivados
de este (los trabajos de Zabaloy y Vera, 1998 y Zabaloy
y Bringnole, 1998). Este método consiste en establecer
a1  B(k1  1)  1 relaciones “universales” entre variables adimensionales
a2  B 2 (k2  k1 )  k1B
A (14) para los componentes puros en la fase saturada. Sin
embargo, el problema radica en que estas relaciones
a3   B(k2 B
k2 B
A)
2
“universales” dependen de la E.E.C que se emplee, lo
cual hace que el método resulte poco versátil cuando se
con desea hacer un estudio comparativo entre ecuaciones de
estado.
aC P

A Una forma de resolver estos inconvenientes es emplear
R 2T 2 la solución analítica presentada por Zhao y Saha (1998)
(15) según la cual las tres raíces de la ecuación 12 son:

bP
B Z1  S
U 
a1
RT 3
La ecuación 12 tiene tres raíces y se puede resolver por Z2   1 (S
U)  a1
i 3 (S U) (16)
2 3 2
métodos iterativos o por métodos directos.
Z3   1 (S
U)  a1  i 3 (S U)
Se han propuesto varios métodos iterativos (Sonntag y 2 3 2
Van Wylen, 1991) para resolver la ecuación 12 pero
88 Dyna 129, 2000

En la cual i = (-1)1/2 y se resolvió de tal manera que reprodujera exactamente

el valor de la presión de vapor en esos puntos. Las
1 sustancias escogidas, el intervalo de temperaturas
S 
M
(Q 3
M 2 ) 2 
1 3
estudiado y las propiedades requeridas para las
  ecuaciones de estado se muestran en la tabla 2.
(17)
1

U 
M  (Q 3
M 2 ) 2 
1 3
Los datos que sirvieron como comparación para el
  cálculo de las desviaciones de los hidrocarburos
con (sustancias 1 a 8) los tomé del trabajo de Starling (1973)
el cual presenta una base de datos experimentales y
3a2  a12
Q utiliza una interpolación con la ecuación de estado de
9 Benedict-Webb-Rubin (BWR) en aquellos puntos para
(18)
los cuales el dato experimental no esta disponible. Los
9a a  27a3  2a13
M  1 2 datos del oxigeno, nitrógeno y agua son los reportados
54 en el Perry (1994).

En la región de dos fases en equilibrio las ecuaciones 16 La comparación de los resultados se puede apreciar en
a 18 producen tres raíces reales, la raíz mayor las graficas 1 a 6 en las que se muestra el porcentaje de
corresponde al factor de compresibilidad del vapor y la desviación en el volumen específico de líquido saturado
raíz más pequeña corresponde al del líquido. (%desv=|(Vecuación– Vbase datos)|*100/Vbase datos) en función
de la temperatura reducida.

4. ESTUDIO COMPARATIVO La tabla 3 muestra el promedio del valor absoluto de las

desviaciones relativas en el cálculo del volumen
específico del líquido saturado con respecto al valor
En este estudio comparo los resultados del cálculo del reportado en la literatura (el valor entre paréntesis
volumen específico de líquido saturado para once corresponde a la desviación relativa máxima)
sustancias a diferentes temperaturas, utilizando las
E.E.C. mostradas en la tabla 1. Para cada sustancia
consideré 30 puntos igualmente espaciados dentro de
cada intervalo de temperatura analizado y cada ecuación

Tabla 2. Sustancias Seleccionadas, Intervalos de temperatura reducida analizado y parámetros de las ecuaciones de
estado cúbicas

Sustancia Intervalo Peso Tc Pc Zc 

de Tr molecular (K) (MPa)
1) Metano 0.478-0.997 16.043 190.55 4.703 0.288 0.011
2) Etano 0.436-0.982 30.070 305.43 4.937 0.285 0.098
3)Propano 0.495-0.984 44.097 369.80 4.245 0.281 0.152
4)Butano 0.627-0.993 58.124 425.20 3.799 0.274 0.193
5) Pentano 0.638-0.981 72.151 469.60 3.374 0.262 0.251
6) Hexano 0.525-0.985 86.178 507.40 2.969 0.260 0.296
7) Heptano 0.545-0.987 100.205 540.20 2.736 0.263 0.351
8) Octano 0.488-0.976 114.232 568.80 2.482 0.259 0.394
9) O2 0.452-1.000 31.999 154.77 5.080 0.288 0.021
10) N2 0.500-1.000 28.013 126.20 3.394 0.290 0.040
11) Agua 0.422-1.000 18.015 647.29 2.209 0.235 0.344
 Hoyos 89

80 35
M ETA N O
70 30
60 P R OP A N O
25
50
20
40
15
30
20 10

10 5
0 0
-10
-5
-20
0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1 -10
0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1
Temperat ura reducida
Temperat ura reducida

R-K S-R-K P-R V-P-T VdW

R-K S-R-K P-R V-P-T

Figura 1. Desviaciones relativas en los volúmenes de Figura 2. Desviaciones relativas en los volúmenes de
líquido saturado calculados para el metano líquido saturado para el etano
40 50
H EXA N O
ET A N O
30 40

20 30

10 20

0 10

-10 0

-20
-10
0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1
0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1
Temperat ura reducida
Temperat ura reducida

R-K S-R-K P-R V-P-T R-K S-R-K P-R V-P-T

Figura 3. Desviaciones relativas en los volúmenes de Figura 4. Desviaciones relativas en los volúmenes de
líquido saturado del propano líquido saturado del hexano

En las figuras 2 a 5 (en las cuales no esta dibujada la mejores resultados para las sustancias livianas
ecuación de VdW) y en la tabla 3 se aprecia (incluidos el nitrógeno y el oxigeno). Para las
claramente que la ecuación S-R-K no presenta una sustancias más pesadas (desde el pentano al octano)
mejora significativa en los resultados con respecto a la ecuación V-P-T es levemente superior a la
la ecuación R-K para las sustancias más livianas y ecuación P-R como se aprecia en las figuras 4 y 5.
sólo es apreciablemente superior en la región cercana
al punto crítico de los hidrocarburos más pesados. Se
puede también ver que la ecuación P-R arroja los
90 Dyna 129, 2000

Tabla 3. Desviaciones relativas promedio y máxima en el volumen específico de líquidos saturados obtenidos con las
E.E.C. (% desv. = |(vcuación – vbase datos)|*100/vbase datos , los valores entre paréntesis son de porcentaje máximo de
desviación y el orden de las sustancias corresponde al mismo de la tabla 2).

Sustancia VdW (%) R-K (%) S-R-K (%) P-R (%) V-P-T (%)
1) 47.28 10.51 10.83 4.59 6.25
(66.52) (18.16) (18.16) (10.92) (14.88)
2) 58.85 17.13 16.10 7.73 9.13
(80.40) (37.50) (32.26) (17.41) (23.04)
3) 63.66 18.61 16.17 6.23 8.28
(87.90) (30.05) (23.81) (10.14) (14.71)
4) 70.02 25.07 21.80 8.26 10.27
(93.88) (37.80) (29.37) (15.00) (17.23)
5) 74.33 27.50 23.02 9.25 7.11
(98.46) (37.38) (28.80) (14.56) (12.62)
6) 79.01 29.04 23.66 10.64 8.62
(104.88) (41.36) (32.41) (17.78) (15.23)
7) 81.13 31.29 25.35 11.45 9.92
(106.19) (54.43) (35.55) (21.17) (18.48)
8) 85.84 32.79 26.36 13.35 11.00
(109.99) (47.02) (38.94) (23.57) (20.53)
9) 48.90 10.73 10.88 5.03 6.64
(61.68) (17.84) (17.70) (10.59) (13.79)
10) 50.85 12.05 12.03 5.76 8.05
(70.45) (27.61) (26.39) (14.02) (20.71)
11) 110.95 53.40 47.18 31.12 17.16
(138.80) (89.91) (59.59) (42.47) (27.69)

50 110
OC TA N O A GU A

40
90

30
70

20
50
10

30
0

-10 10

-20 -10
0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1
Temperat ura reducida Temperat ura reducida

R-K S-R-K P-R V-P-T R-K R-K-S P-R V-P-T

Figura 5. Desviaciones relativas en los volúmenes de Figura 6. Desviaciones relativas en los volúmenes de
líquido saturado del octano líquido saturado del agua
Como se puede apreciar en la figura 1 y en la tabla 3, las Las cinco E.E.C. presentan un comportamiento
desviaciones de la ecuación de VdW son mucho “paralelo” entre ellas, en el cual se observa el
mayores que las obtenidas con las otras ecuaciones para incremento en la desviación relativa a medida que
todas las sustancias, lo cual era de esperarse ya que la aumenta la temperatura hasta llegar a las cercanías del
ecuación de VdW es la más simple de todas. punto crítico, región en la cual el comportamiento se
invierte. El comportamiento “paralelo” también se
puede palpar al observar una tendencia a incrementar la
 Hoyos 91

desviación relativa del volumen específico del líquido a el mejor compromiso entre complejidad de cálculo (e
medida que el factor acentrico de las sustancias información requerida) y la bondad de sus resultados
consideradas crece.

En el caso de una sustancia polar como el agua, para la NOMENCLATURA

cual las ecuaciones de R-K, S-R-K y P-R no fueron .
desarrolladas, la ecuación de V-P-T es superior a las
demás, especialmente en las cercanías del punto crítico aC = Parámetro de energía atractiva critica
(figura 6). a1, a2, a3 = Coeficientes de la forma polinomial de la
ecuación de estado cúbica (EC. 12)
A, B = Parámetros reducidos en las E.E.C. (EC. 15)
5. CONCLUSIONES B = Parámetro de las E.E.C.
k1, k2 = Parámetros de las E.E.C.
m = Pendiente de la función 
Mirando todos estos resultados, parece claro que el P = Presión
desarrollo de las ecuaciones de R-K y S-R-K representó R = Constante particular del gas ideal
un salto cualitativo relativamente grande cuando se las T = Temperatura
compara con la ecuación de VdW, pero esas ecuaciones V = Volumen específico
producen resultados prácticamente equivalentes entre sí Z = Factor de Compresibilidad
cuando del volumen específico del líquido saturado de
sustancias livianas se trata. Por su parte, la ecuación de Subíndices
P-R representa también una mejora cualitativa
importante con respecto a las anteriores ya que reduce C = Punto crítico.
los promedios de las desviaciones relativas hasta r = Valor de la propiedad reducida.
aproximadamente la mitad de las logradas con las
ecuaciones R-K y S-R-K. Abreviaturas

Todas las ecuaciones analizadas presentan un máximo E.E.C. = Ecuación de estado cúbica
en la desviación relativa del volumen específico del desv. = Desviación.
líquido saturado en las cercanías del punto crítico y un P-R = Peng – Robinsón
aumento en la desviación relativa a medida que aumenta R-K = Redlich – Kwong
el factor acentrico. Los mejores resultados se obtienen S-R-K = Soave – Redlich – Kwong
con la ecuación de P-R para sustancias con factor VdW = Van der Waals
acentrico menor que 0.2 y con la ecuación V-P-T para V-P-T = Valderrama – Patel – Teja.
sustancias con factor acentrico mayor.

Aunque la ecuación de V-P-T produce desviaciones REFERENCIAS

levemente menores que la ecuación de P-R para
sustancias con factor acentrico mayor que 0.2 (al menos
dentro del grupo de sustancias analizadas en este Mathias, P. M., T. Naheiri, y E. M. Oh, A Density
trabajo), la introducción de un nuevo parámetro para Correction for the Peng-Robinson Equation of State.
cada sustancia (Zc) y el aumento de la complejidad Fluid Phase Eq., 47, 77-87, 1989.
(representado en las ecuaciones 4 a 7) en la ecuación V-
P-T no mejora los resultados de una manera tan Monnery, W. D., W. Y. Svrcek, y M. A. Satyro.
apreciable como era de esperarse (comparada con la Gaussian-Like Volume Shifts for the Peng-Robinson
ecuación P-R que toma un valor constante de Zc para Equation of State. Ind. Eng. Chem. Res., 37, 1663-1672,
todas las sustancias), esto es especialmente notable para 1998.
una sustancia como el agua para la cual la ecuación de
P-R sólo es superada ampliamente en las cercanías al Monton, J. B., A. V. Orchilles, y M. I. Vázquez., Un
punto crítico (aunque esta ultima comparación es Programa Basic para la Obtención de Todas las Raíces
“injusta” con la ecuación P-R ya que ella fue de un Polinomio. Ingeniería Química., 18, No 211, 159-
desarrollada para hidrocarburos) 163, 1986.

De todo esto se puede llegar a la conclusión que (de Patel, N. C. y A. S. Teja, A New Cubic Equation of State
entre las E.E.C analizadas) la ecuación de P-R presenta for Fluids and Fluid Mixtures. Chem. Eng. Sci., 37, 463-
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92 Dyna 129, 2000

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