「君たちには今から過去に行ってもらう。正確には……過去のゼウス事件を追体験してもらう！」 ボルカン所長はオリンポリスでの戦いに備え、レッカたちに、かつてオリンポリスで起きた「ゼウス事件」の記録映像を見せることにする。 ――それはまだ、GCGがガイメタル研究所だった頃、当時、ガイメタル研究所の所長だったドスメーア博士は、オリンポリス火山でのガイメタル反応の上昇から、強力なガイストの出現を予測。５人の若者をガイストクラッシャーチームとして現地に送り出す。それが、ガイストクラッシャー、ファーストチームだった。 現地に到着したファーストチームは、想像を超えた力ですべてを破壊してゆくガイスト、バニシング・ゼウスを目の当たりにし、人々を守るため、まだ試験段階だったガイストギアの装着を試みる。
それぞれのガイストギアを装着し、戦いに挑むガイストクラッシャー、ファーストチーム。だが、オブサイドの村に侵入したバニシング・ゼウスは、次々と人々の命を奪ったばかりでなく、付近に眠るガイスト、ソニック・ヘルメス、タイラント・ポセイドン、クリムゾン・アポロンをも呼び出し、さらに被害を拡大させてゆく――。厳しい戦いの中、ファーストチームはついに、ドスメーア博士が用意したもうひとつのガイストギアを装着する覚悟を決める。 「行くぞ！準備はいいな！」 それはガイメタルの純度を極限まで高めて精製したもので、装着することで戦闘力は高まるが、ガイストクラッシャーたちへの負担も増大する危険をはらんだものだった――。
ＧＣＧ本部は、今後の戦いに備えたＧＣＧベースのメンテナンスのため、鉄鋼湾にある海中基地へと向かう。ところが基地についた途端、氷属性のガイスト、キリサキ・アシペルノが出現。一気にガイストをクラッシュするため、レッカたちは氷属性に強い炎属性のガイストギアを装着して出動する。 その頃、鉄鋼町では、灰野（はいの）先生、ガス、知丹崎、レッカの姉リンに異変が起きていた。そして、同じ頃、ニッケルは奇妙な生き物を拾うのだった。 「よろしくワイちゃん！オレは新田ケン！」 人懐こいこの奇妙な生き物の世話をすることにしたニッケルだったが……。
エンペラー・ワイバーン、アステカ・ククルカン、スカーレッド・ウロボロス、バイパー・ニーズヘッグ、ギゴショク・ウォン・ロン――世界が乱れたときに目覚めるといわれるレジェンドガイスト「五大龍（ごだいりゅう）」が、突如レッカの目の前に現れた。 五大龍は、Ｇ波が上昇し、世界が乱れている状況を感じ取り、かつてのように人間の世界を滅ぼそうと目覚めたのだ。 「間違ったことをしようとしているのはイレイザーだ！オレたちは、それを命がけの覚悟で止めてみせる！人間を信じてくれ！」 レッカの訴えを聞いた五大龍は、その覚悟を試そうと――。
GCGベースが決戦の地オリンポリスに到着した。しかし、着陸予定場所へと向かう途中、突如、２体のガイスト、スパルタン・アレスとセラフィック・カラドリオスの襲撃を受ける。さらに驚くことに、言葉を発するはずのないガイストから声が!? 「貴様らには、きっと聞き覚えのあるこの声は誰じゃ？誰じゃ!?」 それはからだにガイメタルを埋め込むことにより、ガイストと一体化したイレイザーのゴリマッチョ（マンガン）とアルーミだった。ふたりはガイストと一体化することですさまじい力を持つようになっていた。 圧倒的な力におされながらも必死で戦うレッカたち。ところが、Ｇ共鳴が低下していないにもかかわらず、なぜか戦闘中に、すべてのガイストクラッシャーがガイストオフしてしまう!?
今後の戦いに備えて、かつて、ガイストクラッシャー、ファーストチームが使用した進化型ガイストギアの使用を提案するボルカン所長。それは現在、世界一の巨木といわれる守護大樹のふもとにあるという。 早速、さんごとともに現地に向かうレッカたち。そのレッカたちの前にガイスト、トリック・ランタンが現れる。レッカたちはジン太が用意したガイストギア、アーク・フェニックス、エアロ・グリフォン、ルナティック・ザントマン、エターナル・オーディーン、セイント・エレオレスを装着して戦うが思いのほか苦戦することに。そんな中さんごが行方不明になってしまう。 「ここは神聖なる守護大樹の森だ。よそ者はすぐに立ち去れ」 レッカたちは、目の前に現れた現地のテルル族にさんごの行方を知らないかたずねるが……。
進化型ガイストギアを手に入れるため、それぞれ修行を始めるレッカたち。しかし修行の相手は、レッカたちがガイストオンしても簡単にはかなわない強者ぞろいで、思った以上に厳しいものになる。進化型ガイストギア、バクエン・フェンリオンを手に入れるため、特殊なシミュレータが作り出す空間で、連日ガイストと戦う修業に励むレッカも焦りと苛立ちから徐々に自信を失ってゆく――。だが、テルル族の長モルダからある話を聞き、再び闘志をみなぎらせるのだった。 「みんなが覚悟を決めて、ずっと待ってくれてたってのに。オレ、全っ然、覚悟が足りなかった！」 新たな覚悟を胸に、レッカがさらなる修行に挑む！
進化型ガイストギア、ストーム・ガルーディア、ジオ・オロジャーク、ミラージュ・ユニコニアを手に入れるため、修行に励むハヤト、クラマ、シレン。だが、ハヤトたちもまた、レッカ同様、思うような成果が出せずにいた。 「お前には足りないものがある」 「修行の中でそれを知ることができるかどうかはァ」 「あなた次第です」 厳しい修行の中、彼らは自分自身に足りないものを見つけ、克服することができるのか!? 一方、故郷、オブサイドのどこかに隠された進化型ガイストギア、プラズマ・ドラゲイザーを捜すイズナの前には、突如、ガイスト、キャリバー・カプリコンが現れ――！
まだ時間があると思われていた、オリンポリス火山のＧ波の急上昇が予測よりも早まり、数日中にルインが現れる可能性が出てきた。ルインが現われば、かつてガイストクラッシャー、ファーストチームが命がけの戦いを挑んだガイスト、バニシング・ゼウスが目覚めてしまう！厳しい修行に耐え、パワーアップしたレッカたちは、ルインの出現を阻止するため、オリンポリス火山へと急行する！ その頃――、 「もしもあなたの大切な人が、イレイザーの一員だったとしたら……どうする？」 ＧＣＧ本部から姿を消したルミネラ博士は……？
Ｇ波の上昇により、「ゼウスの番人」と呼ばれる３体のガイスト、タイラント・ポセイドン、クリムゾン・アポロン、ソニック・ヘルメスが目覚めた。目の前の中型ガイストの群れを、ハンレイ、竜紋（りゅうもん）、リョクセン、ダーナイトの４人に任せ、レッカたちガイストクラッシャーがそれぞれゼウスの番人に挑む！ 一方、ルミネラ博士の前にはイレイザーの首領Ω（オメガ）が現れ、ついにその正体が明らかになるのだった。 「ゼウス事件を通して、私はエネルギー問題解決の妙案を思いついたのだよ。人間の数を減らせばいいのだよ。ガイストを使って」 イレイザーの首領オメガの計画に驚愕するルミネラ博士だったが……。
それぞれ進化型ガイストギアを身にまとったレッカたちガイストクラッシャーは、襲いかかるガイスト、タイラント・ポセイドン、クリムゾン・アポロン、ソニック・ヘルメスと激闘を繰り広げていた。 一方、自分自身から望んで、ガイスト、サイコ・ヴァサーゴのガイメタルを体内に埋め込む手術を受けることにしたイレイザーの幹部ラウンダだったが、その心には迷いが生じていた。 「私とルミネラ……Ω（オメガ）様が本当に必要とされていたのはどちらだったのです？」 オメガに問いかけるラウンダだったが……。
ついに、ガイスト、バニシング・ゼウスがその姿を現した！ケタはずれの強さを持つバニシング・ゼウスは、レッカたちガイストクラッシャーが５人がかりで攻撃を仕掛けてもキズひとつつけることができない。さらには、バニシング・ゼウスに呼応して、強大な力を持つガイスト、アヤカシ・ナインテール、エターナル・オーディーン、プロミネンス・ラーまでもが出現し、レッカたちはますます追い詰められる。そんな中、ルミネラ博士がラウンダから受け取ったサモンブレスを利用する方法を思いつく。 一方、オペレーション・ゼウスを完結させたイレイザーの首領Ω（オメガ）は、新たな作戦に移ろうとするが、その目の前に、かつての幹部、サイファが現れる。 「……オペレーション・カオスは、オレがもらう」 オペレーション・カオスとは一体!?
ゴッドガイスト――宇宙の均衡が崩れるとき、それを正すために現れるといわれるガイストである。 突如、ＧＣＧ本部に現れた伝令ガイスト、マイクマ（マイク・マーキュリー）。マイクマをかいして語られた５体のゴッドガイスト、ゴッド・バルドル、ゴッド・クロノス、ゴッド・ブラフマー、ゴッド・ヒノカグツチ、ゴッド・アトゥムの話によると、地球で眠る「カオス」が目覚めることにより、全宇宙が滅亡の危機にさらされるという。 「……本来ならば、地球人類と接触する予定はなかったが……この星を守護する、気高きガイストたちの願いなのだ……」 宇宙を守るため、カオスごと地球を破壊しようとしていたゴッドガイストたちは、レジェンドガイストであるヤマトガイスト、五大龍の願いを聞き、ガイストクラッシャーたちの覚悟を試し、カオスと戦うチャンスを与えるかどうかを見極めようとしていた。
脅威のガイスト、カオスをとめるため、急ぎ暗黒島へと向かったＧＣＧベースだったが、島はＧ共鳴を利用したバリアに覆われ近づくことができずにいた。そのＧＣＧベースの前に、ガイスト、セイバー・ペガサスが現れる。ボルカン所長をはじめとするＧＣＧの隊員たちは、レッカたちをカオスのもとに行かせるため、それぞれ捨て身の覚悟で戦いに挑む！ 仲間たちの援護を受け、島に足を踏み入れたレッカたちは島の奥へと向かう。だが、さきにカオスのもとにたどり着いていたサイファが呼び出したガイスト、プリズン・ケルベロス、ハードコア・フラウザー、マグマ・サラマンダス、バーバリアン・ヒュドラとさきほどのセイバー・ペガサスがレッカたちの前に立ちふさがるのだった。 「……時は来た。超活性化せよ、カオス！」 何もかもすべてを消し去るため、サイファは、サモンクラウンとサモンブレスを作動させた――!!
サイファによって、ついにカオスが目覚めた。ゴットガイストギアをまとい、攻撃を仕掛けるレッカたちだが、カオスはまだ完全体になっていないにもかかわらず、すべての属性を自在に操り、強大な力で襲いかかる。そして死闘の中、ついにパーフェクト・カオスへと変貌を遂げるのだった。もはや地球を救う手だてはないと考えるゴッドガイストたち。だが、 「あいつはパーフェクトなガイストじゃない！あの中にはサイファが……人間がいる。あいつはサイファがコントロールしてる」 レッカの言葉を聞いたガイストクラッシャーたちが、カオスをクラッシュするための最後の策にうって出る！ 彼らの爆アツの覚悟に、今、地球の運命はゆだねられた!!
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