MODELISATION ET ETUDE EXPERIMENTAL! Du Radon

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FR9603740 ISSN 0429 - 3460

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MODELISATION ET ETUDE EXPERIMENTAL!


DU COMPORTEMENT DU RADON
ET DE SES DESCENDANTS
DANS UNE ENCEINTE CONFINEE.
APPLICATION A UNE HABITATION

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par
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Anne-Marie GOURONNEC

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INSTITUT DE PROTECTION ET DE SURETE NUCLEAIRE
DEPARTEMENT DE PROTECTION DE
L'ENVIRONNEMENT ET DES INSTALLATIONS
Centre d'Etudes de Saclay

Rapport CEA-R-5695

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C.E.-SACLAY 91191 GIF-sur-YVETTE Cedex FRANCE
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RAPPORT CEA-R-5695 - Anne-Marie GOURONNEC

"MODELISATION ET ETUDE EXPERIMENTALE DU COMPORTEMENT DU RADON ET DE SES


DESCENDANTS DANS UNE ENCEINTE CONFINEE. APPLICATION A UNE HABITATION"
Sommaire - Dans les années 70-60, les études sur le radon et ses descendants à vie courte
dans les habitations se sont multipliées, avec, entre autres motivations, celle d'estimer la
dose reçue par les habitants exposés chez eux à cette aérocontamination. C'est ainsi que
l'objectif de ce travail consiste à décrire le comportement du radon et de ses descendants
à vie courte dans une habitation. Dans une première partie, après quelques définitions sur
les radionucléldes étudiés, une étude bibliographique permet de présenter les situations
rencontrées dans les habitations en terme de concentrations des isotopes du radon et/ou
de leurs descencants ainsi qu'en terme de granulométrles de ces derniers. Enfin, toujours à
partir de données de la littérature, les aspects sanitaires qui motivent ce travail sont
abordés. Dans la seconde partie, un modèle mathématique, appelé "PRADDO" ou
"Physique du RAdon et de ses Descendants dans des atmosphères Domestiques", est
développé à partir du modèle classique de Jacobl, avec pour fonction essentielle de
prédire les concentrations des descendants du radon, dans un volume unique ou dans un
système comprenant plusieurs enceintes, à partir, notamment, de l'activité volumlque du
radon et des concentration et granulométrle de l'aérosol ambiant. Par ailleurs, le modèle
permet d'étudier l'Influence des variations des valeurs des données d'entrée du modèle sur
les grandeurs de sortie calculées. Enfin, dans la troisième et dernière partie de ce travail,
deux études expérimentales sont réalisées afin de comparer les résultats obtenus à ceux de
la modélisation. Le premier travail expérimental est effectué en laboratoire, sur la partie
radon du banc d'étalonnage ICARE de l'IPSN, tandis que le second vise à caractériser la
cave d'une habitation bretonne, normalement occupée. Dans les deux cas, la
comparaison théorie expérience montre un bon accord lorsque des particules sont
présentes dans l'air, mais aucune conclusion n'est donnée lorsqu'aucun aérosol n'est
présent dans l'enceinte étudiée.
7995 - Commissariat à l'Energie Atomique - France

RAPPORT CEA-R-5695 - Anne-Marie GOURONNEC


-MODELLING AND EXPERIMENTAL STUDY OF THE BEHAVIOR OF RADON AND RADON DECAY
PRODUCTS IN AN ENCLOSURE. APPUCATION TO HOUSES"
Summary - Since the eighties, more and more studies were performed about radon and its
decay products In houses with one of the aim being the estimation of the dose received by
their inhabitants. Then, the principal objective of this work Is to describe the behaviour of
radon and its decay products within a dwelling. In the first part of the report, a few
definitions are given and data from literature give an Idea of indoor radon and radon
decay products activities and/or size distribution, Aspects of dosimetry are presented too. In
the second part of the work, a mathematical model, called mPRADDO" or Physic of RAdon
and radon Decay products In Domestic environment. Is developped on the basis of the
classical model written by Jacobi in 1972. On the one hand. It has to predict radon decay
products activities In systems consisting In one or more enclosure©, from radon activity and
from ambient aerosol concentration and size distribution. On the other hand, one part of
the model Is assigned to study the influence of the entry model parameters variation on the
calculated quantities. Then, in the third part of the work, two experimental studies are
realised In order to compare measurements to modélisation. The first experimentation Is a
laboratory work, made on the test bench ICARE from IPSN, and the second one consists in
describing the basement of an occupied house from Britanny. In the two cases, the
comparison between experiments and modelling shows a good agreement If particles are
present in the air, but any conclusion Is made when there Is no aerosoi In the enclosure.

1995 - Commissariat à l'Energie Atomique - France


THESE

Présentée à la

FACULTE DES SCIENCES DE CRETEIL


UFR DE SCIENCES ET DE TECHNOLOGIE
UNIVERSITÉ PARIS - VAL DE MARNE
PARIS XH

Pour obtenir le grade de

DOCTEUR DE L'UNIVERSITÉ PARIS XII

Mention : PHYSIQUE DES AÉROSOLS

par

Anne-Marie GOURONNEC

MODELISATION ET ÉTUDE EXPÉRIMENTALE


DU COMPORTEMENT DU RADON ET DE SES DESCENDANTS
DANS UNE ENCEINTE CONFINÉE.
APPLICATION À UNE HABITATION

Soutenue le 3 février 1995, devant le jury constitué par :

Président : M. A. RENOUX, Professeur à l'Université PARIS Xïï

Membres : M. P. de FELICE, Professeur à l'Université PARIS XII

M. C. VAUGE, Professeur à l'Université PARIS XII

M. G. TYMEN, Professeur à l'Université de Bretagne Occidentale

M. D. BOULAUD, Dr. Se, Chef du Laboratoire de Physique


et Métrologie des Aérosols à l'IPSN/CEA

M. A. RANNOU, Dr., Chef du Service de Dosimétrie


à l'IPSN/CEA
- Rapport CEA-R-5695 -

Centre d'Etudes de Saclay


Institut de Protection et de Sûreté Nucléaire
Département de Protection de l'Environnement et des Installation
Service d'Etudes et de Recherches en Aérocontamination et en Confinement

MODELISATION ET ETUDE EXPERIMENTALE


DU COMPORTEMENT DU RADON ET DE SES DESCENDANTS
DANS UNE ENCEINTE CONFINEE.
APPLICATION A UNE HABITATION

par

Anne-Marie GOURONNEC

-Avril 1995-
-1 -

Cette thèse a été effectuée sous la direction de Monsieur le professeur RENOUX, grâce à qui
j'ai pu, par ailleurs, découvrir la Physique des Aérosols. Je le remercie vivement de la confiance qu'il
m'a accordée en acceptant de diriger ce travail et de l'honneur qu'il m'a fait en acceptant de présider
ce jury de thèse.

Mes remerciements vont également à Messieurs les professeurs DE FELICE et VAUGE, de


l'Université de Créteil, qui m'ont fait l'honneur de bien vouloir être membre de ce jury.

C'est l'expression de ma plus profonde gratitude que j'adresse à Monsieur POURPRIX, chef du
Service d'Etudes et de Recherches en Aérocontamination et en Confinement (SERAC), à
l'JJPSN - CEA, pour m'avoir permis de réaliser ce travail au sein de son service et je tiens à lui
exprimer ici toute ma reconnaissance pour tous les services qu'il m'a si aimablement rendus.

Mes plus sincères remerciements vont également à Monsieur BOULAUD, chef du Laboratoire
de Physique et Métrologie des Aérosols (LPMA), qui a toujours gardé un regard sur mon travail et
pour l'intelligence des conseils qu'il m'a si judicieusement prodigués.

J'ai le plaisir de remercier Monsieur RANNOU, chef du Service de Dosimétrie, à l'EPSN, avec
qui j'ai commencé cette thèse, et je lui sais gré d'avoir accepté de participer au jury qui doit
aujourd'hui l'examiner.

Je remercie vivement Mademoiselle MONTASSEER, ingénieur à l'EPSN, pour m'avoir guidée


dans une partie de mes recherches. Je ne saurais lui exprimer suffisamment ma reconnaissance pour
sa disponibilité et pour la qualité de la critique à laquelle elle a toujours soumis mes études.

Une partie de l'étude expérimentale, concernant les habitations, est le fruit d'une collaboration
entre le SERAC et le Laboratoire de Physique des Aérosols et de Radioactivité Atmosphérique
(LPARA) de l'Université de Brest, dirigé par Monsieur le Professeur TYMEN. Je lui rends ici
hommage pour la disponibilité, la compétence, et qui plus est, la sympathie dont il a fait preuve à
chacune de nos rencontres. Je lui exprime également toute ma reconnaissance pour l'honneur qu'il me
fait d'avoir bien voulu accepter de participer au jury de cette thèse.

J'adresse aussi tous mes remerciements à Monsieur E., Maire de W., pour m'avoir permis de
réaliser une partie de mon travail expérimental dans sa mairie. Je remercie tout particulièrement
Monsieur R., Adjoint au Maire, Madame T., Secrétaire, et l'ensemble du personnel de la mairie de
W. pour avoir patiemment accepté notre présence parmi eux, présence pourtant si envahissante
parfois !
-2-

Enfin, je remercie très vivement Madame GOUTELARD et Monsieur SANCHEZ pour leur
collaboration particulièrement efficace, et qu'ils ont permise si chaleureuse et gaie, lors de notre
campagne de mesures dans la mairie de W. Je tiens à souligner que sans leur travail, l'interprétation
de nos propres résultats n'aurait pas été possible.

Qu'il me soit permis de remercier également vivement Monsieur KEROUANTON, du LPARA,


qui a participé, avec tant d'efficacité et néanmoins de bonne humeur, à nos campagnes de mesures
dans cette même mairie de W.

Je remercie vivement Monsieur CHARUAU, pour la confiance qu'il m'a faite en me confiant le
banc de calibration ICARE. En outre, que lui-même, Madame GRIVAUD et Monsieur FAUVEL
trouvent ici l'expression chaleureuse de ma reconnaissance pour leur compétence et leur accueil si
sympathique dans l'univers de "la cellule 1".

Je remercie aussi Madame ROBE ainsi que Mademoiselle LABED, pour m'avoir souvent
soutenue dans ce travail.

Un grand merci également à Monsieur CHEMTOB qui a aimablement accepté de se rendre


disponible pour répondre à mes questions et dont les conseils avisés ont contribué à l'élaboration de
ce travail.

Que Messieurs BRIAND, LETOURNEAU et SEMET, tous trois techniciens au SERAC,


trouvent ici l'expression de ma reconnaissance pour toute l'aide qu'ils m'ont apportée, toujours
efficace et amicale.

Enfin, c'est l'ensemble des membres du SERAC que je remercie ici chaleureusement, pour leur
promptitude à offrir aide et compétence, ainsi que pour leur enthousiasme de chaque jour.
-3-

PLAN GENERAL

SOMMAIRE

LISTE DES FIGURES

LISTE DES TABLEAUX

LISTE DES SYMBOLES UTILISÉS

INTRODUCTION

PARTIE I LE RADON DANS LES HABITATIONS: POSITION DU


PROBLÈME

PARTIE n MODÉLISATION DU COMPORTEMENT DU RADON ET DE SES


DESCENDANTS DANS UNE HABITATION

CHAPITRE 1 ÉVOLUTION DU RADON ET DE SES DESCENDANTS À


L'INTÉRIEUR D'UNE ENCEINTE

CHAPITRE 2 DÉVELOPPEMENT DU MODÈLE "PRADDO", Physique du


RAdon et de ses Descendants dans des atmosphères DOmestiques

CHAPITRE 3 ÉTUDE DES PARAMÈTRES DU MODÈLE

PARTIE III EXPÉRIMENTATION ET COMPARAISON AVEC LA


MODÉLISATION

CHAPITRE 1 EXPÉRIMENTATION EN LABORATOIRE ET


COMPARAISON AVEC LA MODÉLISATION

CHAPITRE 2 MESURES SUR UN SITE RÉEL ET COMPARAISON AVEC


LA MODÉLISATION

CONCLUSION

ANNEXES

BIBLIOGRAPHIE
-4-

SOMMAIRE

PARTIE I

LE RADON DANS LES HABITATIONS : POSITION DU PROBLÈME

1. DÉFINITIONS 29

1.1. Le radon 29

1.2. Les descendants du radon 30

1.2.1. Description générale, notion de modes libre et attaché 30


1.2.2. Particularité des descendants 33
1.2.3. Précisions sur la fraction libre des descendants du radon 35

1.3. Grandeurs caractéristiques des atmosphères riches en radon et en ses descendants :


formules et unités 39

2. LA SITUATION À L'INTÉRIEUR DES HABITATIONS 41

2.1. Concentrations en radon 222 41

2.2. Concentrations en descendants du radon 222 43

2.2.1. Concentrations totales 43


2.2.2. Distribution granulométrique 46

2.3. Le cas du radon 220 ou thoron et de ses descendants 48

3. RADON : ASPECTS SANITAIRES 49

3.1. Généralités - Notions de dosimétrie - Application aux isotopes du radon et à leurs


descendants 51

3.1.1. Définitions 51
3.1.2. Application au cas des isotopes du radon et de leurs descendants 53
-5-

3.2. Interaction des descendants du radon avec l'appareil pulmonaire 55

3.2.1. Evolution de l'aérosol radioactif dans l'appareil pulmonaire et interaction avec


les tissus 55

3.2.2. Modèles dosimétriques 61

3.3. Effet dû à la dose absorbée. 67

3.3.1. Définitions 67
3.3.2. Etat des connaissances épidémiologiques et avenir 67

4. QUESTION DE NORMES 69

5. CONCLUSION 71

PARTIE II - CHAPITRE 1
ÉVOLUTION DU RADON ET DE SES DESCENDANTS
À L'INTÉRIEUR D'UNE ENCEINTE

1. PRÉSENTATION DU SYSTÈME À ÉTUDIER 72

2. DESCRIPTION MATHÉMATIQUE DU SYSTÈME 74

2.1. Le "room model" : principes de base 74

2.2. Modélisation du comportement du radon : terme lié à son émission 75

2.2.1. Les différentes sources d'émission de radon 75


2.2.2. Cas des sols et des matériaux de construction : mécanismes impliqués et
détermination de l'émission 76
2.2.3. Paramètre associé à l'émission de radon dans les habitations et contribution au
bilan de concentration du radon 79
2.3. Modélisation du comportement des descendants : contribution de chaque mécanisme
aux bilans de concentrations, détermination des paramètres 80

2.3.1. Décroissances radioactives 80


2.3.2. Fixation des descendants du radon sur l'aérosol ambiant 81

2.3.3. Dépôt des descendants du radon sur les surfaces 93


-6-

2.3.4. Recul des descendants du radon 98


2.3.5. Ventilation 99

2.4. Développement des équations 102

2.4.1. Elément par élément : bilan des sources et des puits, équations de base 102
2.4.2. Hypothèses utilisées, discussion 104
2.4.3. Application des hypothèses aux équations de base : détermination de nos
équations 106

3. CONCLUSION 106

PARTIE II - CHAPITRE 2
DÉVELOPPEMENT DU MODÈLE "PRADDO",
Physique du RAdon et de ses Descendants dans des atmosphères DOmestiques

INTRODUCTION 109

1. LE MODÈLE DE BASE : SYSTÈME RÉDUIT À UNE ENCEINTE 109

2. MODÉLISATION D'UN SYSTÈME À NX NIVEAUX (OU ENCEINTES) 112

2.1. Principe 112

2.2. Description mathématique du comportement du radon et de ses descendants dans le


système à NX enceintes 113

2.3. Résolution du système à NX équations correspondant aux NX enceintes 116

3. ÉTUDE DES RÉPONSES DU MODÈLE PRADDO AUX VARIATIONS DES


PARAMÈTRES D'ENTRÉE 117

3.1. Principe des tests de sensibilité 117

3.2. Tests de sensibilité dans le modèle PRADDO 118

4. LA PROGRAMMATION 118

5. CONCLUSION : 121
-7-

PARTIEII - CHAPITRE 3

ETUDE DES PARAMETRES DU MODELE

1. REPONSE DU MODELE A DES VARIATIONS DE ± 10 % DES PARAMETRES


D'ENTREE 123

2. REPERCUSSION DE L'INCERTITUDE EXPERIMENTALE SUR LES


GRANDEURS CALCULEES PAR PRADDO 128

2.1. Calcul d'incertitude 128

2.2. Ecart-types relatifs associés à l'activité volumique du radon et aux paramètres


d'entrée de PRADDO 129

2.3. Exemple 129

3. CONCLUSION 133

PARTIE III - CHAPITRE 1


EXPÉRIMENTATION EN LABORATOBRE ET COMPARAISON AVEC LA
MODÉLISATION

1. LE BANC DE CALIBRATION ICARE : PARTIE RADON 135

1.1. Géométrie de la partie radon du banc ICARE 137

1.2. Les sources de radon 137

1.2.1. Description des sources 137

1.2.2. Activités volumiques du radon en sortie des sources d'ICARE 138

1.3. La source d'aérosol 139

1.3.1. Principe de la génération 139


1.3.2. Aérosol généré 139
-8-

1.4. Aéraulique 139

1.5. Bilan : gammes de concentrations radon et de l'aérosol envisageables dans le volume


de vieillissement 141

2. LES MESURES RÉALISÉES ET LES MÉTHODES UTILISÉES 142

2.1. Mesures des données d'entrée du modèle 142

2.1.1. Activité volumique du radon 142

2.1.2. Particules injectées 146

2.1.3. Aéraulique 148

2.1.4. Estimation du dépôt des descendants sur les parois 148

2.2. Mesures des grandeurs de sortie du modèle 149

2.2.1. Activité des descendants du radon 222 : méthodes utilisées 149


2.2.2. Activité des descendants du radon 222 : séparation des composantes libre et
attachée 150

2.3. Protocole de mesure 157

2.4. Conclusion : bilan des mesures réalisées 157

3. CAMPAGNE DE MESURES : RÉSULTATS OBTENUS 157

3.1. Données d'entrée du modèle 157

3.1.1. Radon 157

3.1.2. Particules 159

3.2. Grandeurs de sortie du modèle 163

3.2.1. Activités volumiques totales des descendants du radon 163


3.2.2. EAP 169
3.2.3. Facteur d'équilibre 169
3.2.4. Fraction libre de l'EAP et descendants du radon libres 174
3.3. Conclusion : synthèse des résultats expérimentaux obtenus 174
-9-

4. COMPARAISON DES MESURES RÉALISÉES AVEC LA MODÉLISATION 178

4.1. Données d'entrée utilisées dans les calculs 178

4.2. Comparaison modèle-expérience : observations 178

4.2.1. Activités volumiques totales des descendants du radon 178


4.2.2. EAP 183
4.2.3. Facteur d'équilibre 187
4.2.4. Fraction libre de l'EAP et descendants du radon libres 187

5. CONCLUSION : INTERPRÉTATION DES RÉSULTATS 193

PARTIE III - CHAPITRE 2


MESURES RÉALISÉES SUR UN SITE RÉEL ET COMPARAISON AVEC LA
MODÉLISATION

INTRODUCTION, TRAVAUX PRÉLIMINAIRES 196

1. LE SITE DE MESURES 197

1.1. Choix du site de mesures 197

1.2. Situation géographique 197

1.3. L'habitation 199

1.4. Le lieu de nos mesures : sous-sol d'une habitation 199

2. LES MESURES RÉALISÉES ET LES MÉTHODES UTILISÉES 202

2.1. Mesures des données d'entrée du modèle 202

2.1.1. Conditions environnementales 202

2.1.2. Radon 202

2.1.3. Particules 203

2.1.4. Taux de renouvellement d'air et échanges entre les différentes parties 205
-10-

2.2. Mesures des grandeurs de sortie du modèle 206

2.2.1. Activité volumique totale des descendants du radon 206


2.2.2. Activité volumique des descendants du radon : séparation des composantes
libre et attachée 206

2.2.3. EAP totale 207

2.3. Protocole de mesures 207

2.4. Conclusion : bilan des mesures réalisées 210

3. CAMPAGNE DE MESURES : RÉSULTATS OBTENUS 210

3.1. Résultats pour le point principal A 210

3.1.1. Données d'entrée du modèle 210

3.1.2. Grandeurs de sortie du modèle 218

3.2. Comparaison des trois parties de la cave 224

3.3. Synthèse des résultats expérimentaux observés 228

4. COMPARAISON DES MESURES RÉALISÉES AVEC LA MODÉLISATION 228

4.1. Calcul de l'activité volumique radon 228

4.2. Calcul des activités volumiques des descendants du radon 232

4.2.1. Données d'entrée utilisées dans les calculs d'activités des descendants 232
4.2.2. Comparaisons 234

5. CONCLUSION DE L'EXPÉRIMENTATION SUR SITE 248


-11-

LISTE DES FIGURES

Figure I.I - Chaînes de décroissance de I'll 238, du Th 232 et de l'U 235 31

Figure 1.2 - Chaînes de décroissance des isotopes du radon 32

Figure 1.3 - Cartographie des niveaux de concentration radon dans les habitations

française [GA94] 44

Figure 1.4 - Exemples de granulométries des descendants du radon mesurées [MO92] 48

Figure 1.5 - Interaction entre le radon et ses descendants et les organismes exposés

(enfants ou adultes, hommes ou femmes, en activité ou au repos) 51

Figure 1.6 - Régions de l'appareil pulmonaire [JU78] 56

Figure 1.7 - Types de cellules trouvées dans l'épithélium [JA88] 57

Figure 1.8 - Fraction déposée des descendants du radon dans l'appareil respiratoire

calculée pour deux valeurs du débit respiratoire [JA88] 59

Figure 1.9 - Evolution dans l'organisme des descendants du radon inhalés 62

Figure 1.10 - Doses calculées moyennées sur toutes les cellules épithéliales, en

fonction du diamètre des descendants inhalés [JA88] 65

Figure IL 1.1 - Synoptique des mécanismes d'évolution 73

Figure II. 1.2 - Granulométries de l'aérosol intérieur non actif pour différentes activités

des habitants [KN88] 83

Figure II.1.3 - Evolution d'un aérosol dans le temps [KN88] 84

Figure IL 1.4 - Coefficient de fixation p des descendants du radon, neutres ou chargés,

sur les particules de l'air (expériences et théorie) [PO79] 89

Figure IL 1.5 - Points d'infiltration de l'air dans l'enveloppe d'une construction [ROU91 ].... 100

Figure IL 1.6 - Schémas des contributions des différents mécanismes aux variations de
concentrations dans une enceinte 103
-12-

FigureII.2.1 - Schéma de la modélisation du comportement du radon et de ses

descendants dans une enceinte : modèle PRADDO 110

Figure II.2.2 - Schéma d'un système à NX enceintes : échanges envisagés 113

Figure II.2.3 - Paramètres et grandeurs impliquées dans les tests de sensibilité du

modèle PRADDO 119

Figure II.2.4 - Programme PRADDO.PAS 120

Figure III.l.l - Banc d'étalonnage ICARE : "partie radon" 136

Figure III. 1.2 - Principe de la génération de l'aérosol 140

Figure III. 1.3 - Banc d'étalonnage ICARE : "partie radon" - Points de mesure 143

Figure III. 1.4 - Fraction retenue des particules prélevées en fonction de leur diamètre 154

Figure III. 1.5 - Activité volumique du radon dans le volume de vieillissement :

comparaison des trois méthodes utilisées 160

Figure III. 1.6 - Exemples de granulométries de l'aérosol généré 162

218
Figure III. 1.7.1 - Activité volumique totale du Po (Bq.m~3) : comparaison des deux
méthodes utilisées 164
214
Figure III. 1.7.2 - Activité volumique totale du Pb (Bq.nr 3 ) : comparaison des deux
méthodes utilisées 165
214
Figure III. 1.7.3 - Activité volumique totale du Bi (Bq.nr 3 ) : comparaison des deux
méthodes utilisées 166

Figure III. 1.8 - Activité volumique des descendants du radon en fonction de la


concentration particulaire 168

Figure III. 1.9.1 - EAP totale en fonction de l'activité volumique du radon et de la


concentration particulaire 170

Figure III. 1.9.2 - EAP attachée en fonction de l'activité volumique du radon et de la


concentration particulaire 171

Figure III. 1.9.3 - EAP libre en fonction de l'activité volumique du radon et de la


concentration particulaire 172
-13-

Figure III. 1.10 - Facteur d'équilibre F en fonction de l'activité volumique du radon et de la


concentration particulaire 173

Figure III. 1.11 - Fraction libre de l'EAP, fE, en fonction de l'activité volumique du radon
et de la concentration particulaire 175

Figure III. 1.12 - Fraction libre f; de chacun des descendants du radon en fonction de la
concentration particulaire 176

Figure III. 1.13 - Comparaison des activités de chacun des descendants du radon libres 177

218
Figure III. 1.14.1 - Activité volumique totale du Po : comparaison entre le calcul et
l'expérimentation 180
214
Figure ni. 1.14.2 - Activité volumique totale du Pb : comparaison entre le calcul et
l'expérimentation 181

214
Figure III. 1.14.3 - Activité volumique totale du Bi : comparaison entre le calcul et

l'expérimentation 182

Figure III. 1.15.1 - EAP totale : comparaison entre le calcul et l'expérimentation 184

Figure III. 1.15.2 - EAP attachée : comparaison entre le calcul et l'expérimentation 185

Figure III. 1.15.3 - EAP libre : comparaison entre le calcul et l'expérimentation 186

Figure III. 1.16 - Facteur d'équilibre F : comparaison entre le calcul et l'expérimentation 188

Figure III. 1.17 - Fraction libre de l'EAP, fE : comparaison entre le calcul et


l'expérimentation 189
2I8
Figure III. 1.18.1 - Fraction libre du Po, fi : comparaison entre le calcul et
l'expérimentation 190

214
Figure III. 1.18.2 - Fraction libre du Pb, f2 : comparaison entre le calcul et
l'expérimentation 191

2l4
Figure III. 1.18.3 - Fraction libre du Bi, f3 : comparaison entre le calcul et
l'expérimentation 192

Figure III. 1.19 - Variation de l'EAP totale avec la fréquence de dépôt des descendants du
radon libres 195

Figure 111.2.1. - Situation de notre site de mesure (en terme géographique et géologique) 198
-14-

Figure m.2.2 - Photographie de l'habitation étudiée 200

Figure HI.2.3 - Schéma du sous-sol étudié 201

Figure in.2.4 - Fraction des descendants du radon retenus au cours d'un prélèvement 209

Figure m.2.5 - Activité volumique du radon dans la cave en terre battue, en "A" ou en
"B", du 21 au 25 février 1994
"i 212

Figure m.2.6 - Concentration particulaire au point "A" de la cave en terre battue, du 21


au 25 février 1994 (CNC 3) 214

Figure m.2.7 - Exemples de granulométries de l'aérosol ambiant, otenues en "A" et

en"D" 215

Figure HL2.8 - Modes de l'aérosol ambiant du sous-sol, du 21 au 25 février 1994 217

Figure m.2.9 - Activités volumiques totales des 218 Po, 214 Pb et 214Bi au point "A", du 21
au 25 février 1994 219
Figure HL2.10 - EAP totale obtenue avec trois méthodes au point "A", du 21 au
25 février 1994 220

Figure IH.2.11 - EAP totale, attachée et libre au point "A", du 21 au 25 février 1994 222

Figure in.2.12 - Facteur d'équilibre F au point "A", du 21 au 25 février 1994 223

Figure JH.2.13 - Fraction libre de 1*EAP, fg, au point "A", du 21 au 25 février 1994 225

Figure IH.2.14 - Activités volumiques des 2l8 Po, 214Pb et 214Bi libres au point "A", du 21
au 25 février 1994 226

Figure m.2.15 - EAP totale aux points "A", "B" et "D", du 21 au 25 février 1994
(MIMIL) 227

Figure in.2.16 - Activité volumique du radon dans la partie aménagée (en "D"), le 24
février 1994 229

Figure m.2.17 - Concentration particulaire dans la partie aménagée (en "D"), le


24 février 1994 (CNC 2) 230

Figure m.2.18 - Fréquence d'attachement dans le sous-sol, du 21 au 25 février 1994 235


-15-

FigureIII.2.19.a - Activité volumique du 218 Po calculée et mesurée aux points "A", "B" et
"D", du 21 au 25 février 1994 (historique) 235

Figure lH.2.19.b - Activité volumique du 2l4 Pb calculée et mesurée aux points "A", "B" et
"D", du 21 au 25 février 1994 (historique) 236

Figure HI.2.19.C - Activité volumique du 214Bi calculée et mesurée aux points "A", "B" et
"D", du 21 au 25 février 1994 (historique) 237

Figure m.2.20.a - Activité volumique du 218 Po calculée et mesurée aux points "A", "B" et
"D", du 21 au 25 février 1994 238

Figure IH.2.20.b - Activité volumique du 214 Pb calculée et mesurée aux points "A", "B" et
"D", du 21 au 25 février 1994 239

Figure m.2.20.c - Activité volumique du 214Bi calculée et mesurée aux points "A", "B" et
"D", du 21 au 25 février 1994 240

Figure ID.2.21.a - EAP totale calculée et mesurée aux points "A", "B" et "D", du 21 au
25 février 1994 (historique) 242

Figure IH.2.21.b - EAP attachée calculée et mesurée aux points "A", "B" et "D", du 21 au 25
février 1994 (historique) 243

Figure III.2.2 l e - EAP libre calculée et mesurée aux points "A", "B" et "D", du 21 au 25
février 1994 (historique) 244

Figure m.2.22.a - EAP totale calculée et mesurée aux points "A", "B" et "D", du 21 au 25
février 1994 245

Figure m.2.22.b - EAP attachée calculée et mesurée aux points "A", "B" et "D", du 21 au 25
février 1994 246

Figure IH.2.22.C - EAP libre calculée et mesurée aux points "A", "B" et "D", du 21 au 25
février 1994 247

Figure HI.2.23 - Facteur d'équilibre F calculé et mesuré aux points "A", "B" et "D", du 21
au 25 février 1994 (historique) 249

Figure IH.2.24 - Facteur d'équilibre F calculé et mesuré aux points "A", "B" et "D", du 21
au 25 février 1994 250
-16-

LISTE DES TABLEAUX

Tableau I.I Historique du "poids moléculaire" du radon 222 [RA88] 29

Tableau 1.2 Définitions des modes libre et attaché adoptées par différents auteurs (en
terme de diamètres) 34

Tableau 1.3 Notre définition des modes libre et attaché 34

Tableau 1.4 Fraction chargée des descendants du radon 36

Tableau 1.5 Coefficient de diffusion des descendants du radon 38

Tableau 1.6 Expression des grandeurs caractéristisques et unités 40

Tableau 1.7 Concentration du radon 222 à l'intérieur des habitations 42

Tableau 1.8 Concentration des descendants du radon 222 dans les habitations 45

Tableau 1.9 Descendants du radon 222 à l'intérieur des habitations : distribution en


taille 47

Tableau 1.10 Concentration du thoron (radon 220) et ses descendants dans les
habitations 50

Tableau 1.11 Calcul de l'équivalent de dose efficace : grandeurs intermédiaires 52

Tableau 1.12 Modèles dosimétriques de la littérature (cas du radon 222) 64

Tableau 1.13.a Coefficients de conversion des expositions en doses, par différents


auteurs 66

Tableau 1.13.b Coefficients de conversion des activités volumiques du radon eexposition 66

Tableau 1.14 Estimation du risque de cancers pulmonaires suite à l'exposition en radon

et à ses descendants dans une habitation [STE88] 68


Tableau 1.15
Valeurs limites conseillées, nationales et internationales [AH92] 70
Tableau 1.16
Valeurs limites proprosées par l'ICRP dans différentes unités [IC93] 71
-17-

Tableau Il.l.l.a - Taux d'émission de radon,valeurs typiques [PO91] 78

Tableau Il.l.l.b - Valeurs de taux d'émission de radon mesurés en France 78

Tableau II. 1.2 - Constantes radioactives et périodes des produits de filiation des isotopes
du radon 82

Tableau II. 1.3 - Caractéristiques granulométriques de l'aérosol intérieur pour différentes


activités [KN88] 84

Tableau II. 1.4 - Expression du coefficient de fixation des descendants du radon sur les

particules de l'air 90

Tableau IL 1.5 - Fréquence d'attachement A.a à l'intérieur des habitations 93

Tableau II. 1.6 - Vitesses de dépôt des descendants libres calculées ou mesurées par

différents auteurs 95

Tableau II. 1.7 - Equations utilisées dans notre modèle, et hypothèses associées 107

Tableau II. 1.8 - Bilan des mécanismes d'évolution, paramètres et valeurs 108

Tableau II.2.1 - Objectifs de la modélisation 109

Tableau II.3.1.a - Paramètres et activité volumique du radon 222 "typiques" 124


Tableau II.3.1.b - Grandeurs de sortie associées aux paramètres du tableau II.3.1.a 124

Tableau II.3.2 - Influence de la variation des paramètres et de l'activité volumique du


radon sur les grandeurs de sortie calculées par PRADDO 125

Tableau II.3.3 - Classement des paramètres par ordre d'influence, cas du radon 222 127

Tableau II.3.4.a - Expression des écarts-types relatifs associés aux grandeurs de sortie du
modèle PRADDO 130

Tableau II.3.4.b - Expression des écarts-types relatifs associés aux grandeurs de sortie du
modèle PRADDO 131

Tableau II.3.5 - Incertitudes et écarts-types relatifs associés à l'activité volumique du


radon et aux paramètres d'entrée du modèle PRADDO : estimations 132

Tableau II.3.6 - Ecarts-types et incertitudes maximales relatifs associés aux grandeurs


calculées par PRADDO 133
-18-

Tableau III. 1.1 - Caractérisation des sources solides de radon installées sur le banc
d'étalonnage ICARE [GU90] 138

Tableau III. 1.2 - Concentrations de radon envisageables dans le volume de vieillissement


et dans la chambre de test d'ICARE 141

Tableau III. 1.3 - Fraction de descendants du radon retenue dans la tête de prélèvement des

descendants du radon attachés 155

Tableau III. 1.4 - Protocole de mesures 158

Tableau III. 1.5 - Granulométries de l'aérosol généré et fréquences d'attachement


correspondantes 161
Tableau III. 1.6 - Activité volumique du radon et paramètres d'entrée utilisés dans nos

calculs 179

Tableau III.2.1 - Protocole de mesures 210

Tableau III.2.2 - Récapitulatif des mesures réalisées 210

Tableau III.2.3 - Taux d'émission de radon par le sol de la cave en terre battue (point de
mesure C) 211
Tableau III.2.4 - Taux d'émission de radon par le sol de la cave en terre battue :
comparaison entre le calcul et l'expérience 231

Tableau III.2.5 - Activité volumique du radon et paramètres d'entrée utilisés dans nos
calculs 233
-19-

LISTE DES SYMBOLES

Lettres latines

a (indice) : symbole représentant le mécanisme d'attachement.

aB : concentration en radium dans le sol, en Bq.kg"1.

Aj : activité volumique de l'élément i, en Bq.nr 3 (i = 0 , 1 , 2, 3 ou 4).

Aia : activité volumique de l'élément i attaché sur des particules, en Bq.m""3

Aj [k] : activité volumique de l'élément i (radon ou descendants, libres ou attachés) dans


l'enceinte k, en Bq.nr 3 .
Ai j : activité volumique de l'élément i libre, en Bq.m"3.
Aj(t) : activité volumique de l'élément i à l'instant t, en Bq.nr 3 .
A, x : activité volumique de l'élément i dans l'état x (libre ou attaché) à l'extérieur, en
Bq.nr 3 .
Aj x ex : activité volumique de l'élément i dans l'état x, en Bq.nr 3 .
(x = 1 pour les descendants libres et
x = a pour les descendants du radon libre)
Ao : activité volumique du radon, en Bq.m"3.
A oa : activité volumique du radon accumulée dans le conteneur, en Bq.nr 3 .

A os : activité volumique du radon en sortie des sources, en Bq.m~3.


A ra : activité de radium 226 déposée sur les feutres des sources solides de radon, en Bq.

A vi : activité volumique du radon dans le volume de vieillissement, en Bq.nr 3 .

CBS : concentration du radon dans les matériau, en Bq.nr 3 .

Cj(t) : concentration en nombre ou en activité de l'élément i à l'instant t, en atomes ou en


Bq par m 3 .
Ck, C : concentration en nombre du radon ou de ses descendants dans l'enceinte k ou j , en
atomes par m 3 .
d : diamètre d'une particule de l'air ambiant, en m.
-20-

d (indice) : symbole représentant le mécanisme de dépôt sur les surfaces.

D : coefficient de diffusion des descendants du radon, en m 2 .s -I ou m 3 .h -I .

dg : diamètre moyen géométrique dans une loi log-normale, en m.

DIAG [k] : terme diagonal, à la ligne k de la matrice (41 ).

DIAGINF [k] : terme de la diagonale inférieure, à la ligne k de la matrice (41).

DIAGSUP [k]: terme de la diagonale supérieure, à la ligne k de la matrice (41).

d^ : diamètre minimum d'une granulométrie, en m.

dmsx : diamètre maximum d'une granulométrie, en m.

Do : coefficient de diffusion des descendants du radon neutres, en m2.s~! ou m3.h"1.

d^, : épaisseur du mur, en m.

Dy : dose absorbée en gray, en Gy

D^ : coefficient de diffusion de l'atome portant n charges, en m2.s~1.

e : charge élémentaire, en coulomb.

E : taux d'émanation ou fraction d'émanation, sans dimension.

EAP : Energie Alpha Potentielle due aux descendants du radon, en J.m~3 ou MeV.nv3.

EAPa : EAP due aux descendants du radon fixés sur des particules de l'air, en J.m~3 ou

MeV.m~3.

EAP] : EAP due aux descendants du radon libres, en J.nr 3 ou MeV.m~3.

EAPX : EAP due aux descendants du radon dans l'état x (x = "1" ou "a" pour libre ou

attachée), en J.m~3 ou MeV.nr 3 .

Ef : facteur d'émanation du radon par les sources solides de radon, sans dimension.

er : taux d'émission du radon, en Bq.m^.s" 1 ou Bq.m- 2 .h-'.

er' : taux d'émission de radon, en atomes.m^.s"1 ou atomes.m^.h""1.

er's, er'm : taux d'émission de radon respectivement par le sol et par les murs, en
atomes.m^.s-' ou en atomes.m^.h"1.
ES : paramètre associé à l'émission du radon par le sol et les matériaux, en Bq.nr^.s" 1
ouBq.m~2.h~'.
ES' : ES exprimé en atomes.m^.s- 1 ouatomes.nH.rr 1 .
-21-

Exp : exposition d'un individu, en j.h.nr 3 (ou WLM).

F : facteur d'équilibre, sans dimension.

f£ : fraction libre de l'EAP, sans dimension.

fi : fraction libre du descendant du radon i (i = 1,2 ou 3).

FI (indice) : symbole représentant les mouvements d'air internes.


:
Fk,k + i flux d'air depuis l'enceinte k vers l'enceinte k + 1, en në.sr1 ou en nvMH.

Fk,k-1 : flux d'air depuis l'enceinte k vers l'enceinte k - 1, en m3.s~1 ou en m 3 .rH.

FR : fraction retenue des descendants du radon traversant le système de prélèvement,


sans dimension.

Ho : 1 + 2 —-, sans dimension.


d
Hp : équivalent de dose pour la zone pulmonaire (ou alvéolaire) en Sv.

Ht : équivalent de dose efficace pour l'ensemble de l'organisme, en Sv.

Hjg : équivalent de dose pour la zone trachéo-bronchique, en Sv.

Hx : équivalent de dose, pour un tissu x, en Sv.

Hy : 1 + 2 ——, sans dimension.

i : indice représentant les valeurs 0 pour le radon 222 ou 220, 1 pour le polonium 218
ou 216, 2 pour le plomb 214 ou 212, 3 pour le bismuth 214 ou 212 et 4 pour le
polonium 214 ou 212.

I : EAP inhalée, en J ou MeV.

k : symbole représentant le numéro des enceintes dans un système (k est compris


entre 1 et NX).

[k] : associés à toutes les quantités déjà vues = quantités pour l'enceinte k.

kb : constante de Boltzmann (= 1,3 80662(44). 10"23 J. Kr1[HA92]).

L : longueur du conduit de prélèvement, en m.

M : masse de l'individu exposé, en kg.

m : Energie Alpha Potentielle par Bq de radon à l'équilibre avec ses descendants, en


J.nr 3 ou MeV.nr 3 .
N : concentration totale en particules dans l'air, en p.cnr 3 .
-22-

n(d) : nombre de particules de taille comprises entre d et d=d(d), en p.cm~3.

Nj : nombre d'atomes de l'élément i.

Nia : concentration de l'élément i attaché sur des particules, en atomes.nr 3 .

Ni>a(d) : concentration de l'élément i attaché, de diamètre d, en atomes.m- 3 .

Nj^ : concentration de l'élément i libre, en atomes nr~3.

Nj(t) : concentration en nombre de l'élément i à l'instant t, en atomes m~3.

NiACX : concentration de l'élément i dans l'état x (libre ou attaché) à l'extérieur, en


atomes.m""3.

N k (t), Nk_j(t), N k + 1 (t) : concentration en nombre du radon ou de ses descendants dans l'enceinte k,
k-1 ou k+1 à l'instant t.

No : nombre de particules neutres.

Np : nombre de particules portant p charges.

NX : nombre d'enceintes constituant un système.

p : nombre de charges portées par les particules de l'air.

Peff : porosité effective du matériau, sans dimension.

pi : probabilité de recul de l'élément i au moment de sa désintégration, sans


dimension.

Pj(t) : ensemble des puits de concentration de l'élément i à l'instant t, en atomes ou Bq


par m 3 .

Q : facteur de qualité des rayonnements (Q = 20 pour les rayonnements alpha, Q = 1


pour les rayonnements béta et gamma).

Qas : débit d'aérosol injecté dans le volume de vieillissement, en m 3 .s~ 1 ou l.min" 1 .

Qb : débit d'air de balayage des sources solides de radon, en m 3 .s~ 1 ou l.mur 1 .

Qdi : débit d'air de dilution alimentant la chambre de test, en m 3 .s-' ou l.mhr 1 .

Qpa : volume de descendants du radon attachés prélevés par unité de temps, en m 3 ^ 1


oul.min" 1 .
Q : débit d'air traversant chacun des 300 petits conduits du système de prélèvement
des descendants du radon attachés, en m 3 .s~ 1 ou l.mirr 1 .

Qpt : volume de descendants du radon "totaux" (libres + attachés) prélevés par unité de
temps, en m 3 .s~ 1 ou l.mkr 1 .
-23-

Qresp : débit respiratoire, en m3.s~1 ou m 3 .h- ! .

Qs : débit d'air contenant le radon et injecté dans le volume de vieillissement, en m 3 ^" 1


ouLmiir 1 .

Q te : débit d'air traversant la chambre de test, en m 3 .s" 1 ou l.min"1.

Qv : volume d'air renouvelé par unité de temps, en m 3 .^ 1 ou m3.h"1.

Qvi : débit d'air traversant le volume de vieillissement, en m3.s~1 ou l.min"1.

Qi : débit d'air de prélèvement : cas des descendants du radon "totaux" (libres +


attachés), en m 3 .s-' ou Lmur 1 .
Q2 : débit d'air de prélèvement : cas des descendants du radon attachés, en m 3 .s - 1 ou
l.min-1.

R : rayon des particules de l'air, en m (d = 2 R).

ra : symbole représentant le mécanisme d'évolution qu'est la radioactivité.

RB : longueur de diffusion du radon dans le sol, en m.

rc (indice) : symbole représentant le mécanisme de recul après fixation.

RES [k] : terme constant à la ligne k de la matrice 41.

s : probabilité de collage (=1 pour notre étude), sans dimension.

S : surface de l'enceinte étudiée, en m 2 .

Sj(t) : ensemble des sources de l'élément i à l'instant t, en atomes ou Bq par m 3 .

t : temps, en s ou h.

T : température en °K.

ta[k] : taux de renouvellement d'air par flux d'air internes ascendant, depuis l'enceinte k

vers l'enceinte k + 1, en s~' ou h"1.

TB : symbole représentant la zone trachéobronchique de l'appareil pulmonaire

td[k] : taux de renouvellement d'air par flux d'air internes descendant, depuis l'enceinte k

vers l'enceinte k - 1, en s~] ou h"1.

Te : durée d'exposition, en s ou h.

Tj : période radiactive d'un nucléide i, en s, min, h, j ou année

tk : taux de transfert de matière depuis une enceinte j vers une enceinte k, en s"1 ou
h-».
-24-

tkj : inverse de tj k .

V : volume de l'enceinte étudiée, en m 3 .

v : vitesse moyenne d'un atome allant se fixer sur une particule, en m.s"1.

v (indice) : symbole représentant le mécanisme de ventilation.

VAS : symbole représentant les Voies Aériennes Supérieures.

vd : vitesse de dépôt des descendants du radon, en m.s~' ou m.h"1.


v
d i e t vda :
vitesses de dépôt des descendants libres et attachés respectivement.

Vk : volume de l'enceinte k, en m 3 .

Wx : facteur de pondération de l'équivalent de dose, pour un tissu x, sans dimension.

x : symbole représentant les mécanismes d'évolution.


-25-

Lettres

P : coefficient de fixation, en m 3 .rr'.


:
Po coefficient de fixation d'un atome neutre sur une particule chargée ou non, en
m 3 s"1 oum 3 .h"',

Pip : coefficient de fixation des descendants du radon chargés (1+) sur les particules
portant p charges de même signe, en m 3 .^ 1 ou m 3 .h" 1 .

PÔ : coefficient de fixation des descendants du radon chargés (1+) sur les particules
neutres, en m 3 s~l ou m 3 .h" 1 .

P2 P : coefficient de fixation des descendants du radon chargés (1+) sur les particules
portant p charges d e signes opposés, en nP.s" 1 ou m 3 .h" 1 .
P(R), P(d) : coefficient de fixation d'un atome sur une particule de diamètre d, en m 3 s*1 ou
m 3 .h" 1 .

Po : coefficient de fixation d'un atome portant |x charges sur u n e particule neutre, en


m 3 s" 1 ou m 3 .h" 1 .

Pi'p : coefficient de fixation d'un atome portant \i charges sur des particules portant p
charges de m ê m e signe, en m 3 sH ou m 3 .h~'.

P£ p : coefficient de fixation d'un atome portant jx charges sur des particules portant p
charges de signes opposés, en m 3 s" 1 o u m 3 .h" 1 .

Pp1 : coefficient de fixation d'un atome portant \i charges e sur u n e particule portant p
charges de m ê m e signe o u de signes opposés, e n m 3 . h - I .

ô0 : libre parcours moyen des atomes neutres, en m .

ô (1 : libre parcours moyen des atomes portant u charges, en m .

s : taux d'émanation ou fraction d'émanation, sans dimension

r| : viscosité dynamique du gaz porteur (ici l'air), en poiseuille (= 1 0 p o i s e s ;


1 poise = 1 g.cnr'.s*" 1 )-
A.a : fréquence d'attachement o u taux d'attachement, e n s~ ] o u h~'.
X a (d) : fréquence d'attachement ou taux d'attachement sur une particule de diamètre d, en

s"1 ou h"1.

A, d : fréquence de dépôt des descendants du radon, en s~' ou h"1.

Àdl et \da : fréquences de dépôt des descendants libres et attachés respectivement.

Xg : libre parcours moyen des molécules gazeuses de l'air, en m.


-26-

A.j : constante radioactive de l'élément i, en s~' ou h~'.

\d : paramètre représentatif d'un système de réduction du radon ou de ses descendants,


en s~' ou h~'.
\ '• fréquence de ventilation, en s"1 ou h"1.

^x : paramètre associé au mécanisme x, en s~l ou h"1.

ji : nombre de charges portées par un atome, descendant du radon.

n : pi, qui vaut 3,1416...

p : densité du sol, en kg.m~~3.

ag : écart-type géométrique dans une loi log-normale, sans dimension.


INTRODUCTION
-27-

INTRODUCTION

L'intérêt de la communauté scientifique pour le radon n'est pas récent. C'est du fait de
l'exploitation des mines d'uranium, dans lesquelles l'air est riche en radon, que se sont développées
les premières études visant à déterminer la radiotoxicité de cet élément. C'est ainsi que les travaux
réalisés, en France notamment, nous permettent aujourd'hui de mieux appréhender d'une part, la
nature du radon et de ses descendants [PR63, RE65, MA68, BA75, DU76,...], et d'autre part, leur
interaction avec les organismes humains exposés plusieurs heures par jour à des concentrations
souvent élevées [JA80].

Actuellement, en France, moins de dix mines d'uranium sont encore exploitées par la
COGEMA, et qui plus est, les systèmes d'aération y sont désormais suffisamment performants pour
réduire notablement les concentrations du radon et de ses descendants dans l'air. Pourtant, ces
derniers sont encore le sujet de très nombreuses études. En effet, depuis les années 70-80, suite à la
crise mondiale de l'énergie, des efforts importants sont consacrés, dans tous les pays occidentaux, à
l'amélioration de l'isolation thermique des bâtiments, publics et privés. En fait, cela a aussi pour
conséquence de confiner les locaux, ce qui conduit à créer ou à accentuer leur "pollution intérieure".
Cette notion récente de "Qualité de l'Air Intérieur" (QAI) dépend de plusieurs types de "polluants" :
les Composés Organiques Volatils ou "VOC", les particules, les microorganismes, etc.... et aussi le
radon.

C'est pourquoi la majorité des études actuelles porte sur la caractérisation du radon et de ses
descendants dans l'air intérieur des locaux, et principalement des habitations. Le problème est de
savoir estimer la dose reçue par des individus exposés dans leur habitation à une concentration de
radon, certes faible comparativement à celle des mines, mais de façon chronique et pendant toute
leur vie, par opposition à ce que subissent les mineurs au cours de leur vie professionnelle, à savoir
8 heures par jour pendant une vingtaine d'années en moyenne. Les études dosimétriques montrent
que, pour évaluer cette dose, il est absolument nécessaire de connaître les concentrations des
descendants du radon ainsi que leur granulométrie. Il est donc intéressant, non seulement de
mesurer ponctuellement ces deux paramètres, mais aussi de comprendre les phénomènes impliqués
dans leur évolution, afin de mieux les maîtriser dans un second temps.

C'est pourquoi, l'objectif de notre travail consiste à décrire l'aérocontamination d'une


habitation par les isotopes du radon et leurs descendants à vie courte à l'aide d'un modèle
mathématique original, devant être validé par l'expérience.
-28-

Dans une première partie (I), nous définissons ce que sont le radon et ses descendants, et en
particulier nous indiquons certaines caractéristiques des descendants du radon libres. Nous
présentons aussi, d'après les données de la littérature, l'ordre de grandeur des concentrations du
radon ou de ses descendants dans les habitations. Enfin, nous nous intéressons à leur interaction avec
l'organisme d'un individu exposé, et en particulier à la modélisation de cette interaction. L'examen de
la forme des modèles dosimétriques publiés nous permet de recenser quelles sont les grandeurs,
caractéristiques du mélange de radon et de ses descendants, nécessaires au calculs de dose, puisque
ce sont ces grandeurs que nous devons être capable de déterminer à l'issue de notre travail.

Dans une deuxième partie (H), nous nous appliquons à décrire le modèle mathématique que
nous développons. Tout d'abord, dans le chapitre n . l nous présentons le coeur de notre modèle, à
savoir le "modèle de Jacobi", classiquement appelé "Room model", relatif à une enceinte, et nous
nous attachons tout particulièrement à expliciter chacun des mécanismes impliqués dans l'évolution
du radon et de ses descendants dans l'enceinte considérée. Dans le deuxième chapitre (II.2), nous
développons notre propre modèle "PRADDO", à partir de celui de Jacobi, notre but étant de décrire
une habitation formée de plusieurs enceintes. Nous effectuons, dans un troisième chapitre (11.3), une
analyse des paramètres d'entrée de ce modèle, afin d'identifier ceux d'entre eux qui sont les plus
influents sur les grandeurs de sortie calculées. De plus, nous cherchons à estimer l'incertitude relative
maximale associée à nos valeurs calculées compte tenu des incertitudes, expérimentales ou
théoriques, pesant sur les paramètres d'entrée que nous injectons dans nos simulations.

L'intérêt d'un modèle étant de prédire la réalité, nous comparons dans une troisième partie
(1H), les grandeurs calculées par PRADDO aux quantités équivalentes mesurées. Des études
expérimentales de deux types sont envisagées : l'une en laboratoire dans des conditions bien
maîtrisées (chapitre IU.l), et l'autre sur un site réel, dans un bâtiment public de Bretagne
(chapitre m.2).
PARTIE I
-29-

PARTIE I

LE RADON DANS LES HABITATIONS : POSITION DU PROBLÈME

1. DÉFINITIONS

1.1. Le radon

En 1900, E.Rutherford met en évidence ce qu'il appelle "l'émanation du thorium", à savoir un


gaz émis en continu par le thorium. Il en mesure la période, qu'il estime alors de 1 minute. Quatre
vingt quatorze ans plus tard, avec des méthodes de mesures bien plus précises, la période de ce que
nous appelons maintenant le thoron est estimée à 55,6 secondes ...

Toujours en 1900, F.E.Dorn, en Allemagne, découvre une émanation de période plus longue
que celle de l'émanation du thorium, issue cette fois du radium : on l'appellera plus tard le "radon".

En 1902, F.Giesel, en Allemagne découvre à son tour une troisième émanation, émise par
l'actinium. Il en estime la période à 3,9 secondes, identifiant ainsi ce que nous nommons maintenant
"l'actinon".

Ces quelques lignes ne sont qu'un aperçu des nombreux travaux réalisés par les scientifiques
au début du vingtième siècle, travaux qui permettent d'identifier de nouveaux éléments, et
progressivement, de définir leurs propriétés physiques et chimiques. Par exemple, nous voyons dans
le tableau 1.1. qu'il faut attendre 1910 pour que la valeur mesurée du poids moléculaire du
radon 222 soit enfin proche de celle que nous connaissons aujourd'hui.

Tableau 1.1 - Historique du "poids moléculaire" du radon 222 [RA88] et [RA10]

Chercheur Année Poids moléculaire

Rutherford et Brooks 1901 40 à 100


Curie et Danne 1903 40 à 100
Bumstead et Wheeler 1904 180
Makower 1905 85,5 à 97
Perkins 1908 235
Ramsay et Gray [RA10] 1910 220
-30-

Aujourd'hui, nous savons que le radon naturel est composé de trois isotopes : le radon 222
(radon stricto sensu), le radon 220 (thoron) et le radon 219 (actinon). Tous trois sont des gaz, inertes
chimiquement et présents naturellement dans l'air.

Comme nous le voyons sur les chaînes de décroissances de la figure I.I., les isotopes 222, 220
et 219 du radon proviennent de la filiation respectivement de ruranium-238, du thorium-232 et de
ruranium-235 via "l'actinium-227". Ces éléments radioactifs sont des constituants solides de la
croûte terrestre, dont les périodes sont de l'ordre de l'âge de la terre, à savoir autour de 5.109 années.
N.Fourcade [FO87] estime ainsi que 78 % du thorium présent au moment de la formation de la terre
existe encore, contre 46 % de l'uranium 238 et seulement 0,8 % de l'actinium. Leurs désintégrations
successives conduisent à la formation des isotopes 226, 224 et 223 du radium, eux aussi présents
sous forme solide dans le sous-sol de la terre. La désintégration radioactive de ces isotopes du
radium permet la formation des trois isotopes du radon dans le sol. Les atomes de radon acquièrent
une énergie cinétique lors de la désintégration radioactive du radium [RA87a], Cette énergie permet
à certains d'entre eux d'atteindre les pores du réseau cristallin du sol, alors que les autres restent
piégés dans le solide. Dans l'espace poreux, les atomes de radon se déplacent par diffusion ou par
convection [NA88a]. Seule une partie d'entre eux peut atteindre l'air atmosphérique : c'est ainsi que
la majorité des atomes d'actinon, de période 3,96 secondes, se désintègre avant de parvenir à la
surface du sol. Finalement, la proportion d'actinon présent dans l'air atmosphérique est très faible
par rapport au radon 222 ou au thoron de sorte que nous ne le prenons pas en compte dans la suite
de notre étude.

Dans ce travail, nous appelons "radon" l'ensemble des deux isotopes radon 222 et radon 220
ou thoron. Lorsque nous souhaitons distinguer l'un ou l'autre, nous précisons le nombre de masse
qui les différencie.

1.2. Les descendants du radon

1.2.1. Description générale, notion de modes libre et attaché

Par désintégrations successives, le radon donne naissance aux isotopes du polonium (Z=84),
historiquement appelés RaA et ThA, aux isotopes du plomb (Z=82), historiquement RaB et ThB et
aux isotopes du bismuth (Z=83), historiquement RaC et ThC. Les chaînes de décroissance
radioactive des deux isotopes, données sur la figure I.2., font intervenir trois types de
rayonnements :

- le rayonnement alpha, avec des énergies de 5,5, 6 et 7,7 MeV pour la chaîne du radon 222
et de 6,1, 6,3, 6,8 et 8,8 MeV pour la chaîne du thoron ;

- le rayonnement bêta, dont les énergies varient de 0,017 à 3,2 MeV pour la chaîne du
radon 222 et de 0,6 à 2,4 MeV pour la chaîne du radon 220 ;
-31-

4,5.10* ans 2,45.10* ans

2M
4,2 MeV Pa 4,7 MeV
80% 1,17min 72%

24,1 jours 7,54.10* ans

a 4,7 MeV
76,3%

1 599 ans

4,8 MeV
94,3%

Rn
3,8235 jours

7,04.10* ans

4,6 MeV
1,4.1010 « i s 1,91 ans 3,25 104 ans

r
4 MeV 5,4 MeV
"'Th 5 MeV
6,15 heures 1,06 jours a 18,72 jours
P
V > i

5,76 ans a 6,1 MeV


3,66 jours 21,77 jours
r

5,7 MeV a
1,4%
11,43 jours
P
f

a 5,9 MeV
21,8 minutes
r

Figure LI- Chaînes de décroissance de l'U 238, du Th 232 et de l'U 235


-32-

5.5 MeV

2
"Po
! 3,04 min 1,64.10"* sec
i
et 7.? MeV
19,71 min

214
Pb 210
Pb
26,89 min 22,3 ans

{ actinon ;

6,3 MeV 8 MeV '"At


10"* sec.

216
Po '"Po " ! Po "'Po
0,145 sec. 3 10"7 sec 1,83 10^ sec. 52 sec

a. [ 6 3 MeV 8 ; e MeV
87% 7 A MeV - ÔMeV
60,54 min.
2,16 min s

10,64 heures 33%


6,1 MeV 211
Pb
36,1 min.
f 89,7 %
6,6 MeV.
stable
STABLE

3.05 min. 4,79 min

Figure 1.2- Chaînes de décroissance des isotopes du radon


-33-

- le rayonnement gamma, émis essentiellement par le 2I4 Pb et par le 2l4 Bi dans la chaîne du
radon 222, avec des énergies comprises entre 0,1 et 2,5 MeV. Dans la chaîne du radon 220,
les photons gamma accompagnent les émissions bêta et alpha des 2 l 2 Pb, 2I2 Bi et 2O8T1.
Leurs énergies se situent dans une gamme de 0,1 à 2,6 MeV.

l-2-2- Particularité des descendants du radon

Contrairement à leur "père", les descendants du radon sont des éléments solides. En effet, au
moment des désintégrations, les produits de filiation du radon sont des atomes isolés et c'est la
théorie cinétique des gaz qui régit leur comportement, mais ils évoluent rapidement pour former
deux types de descendants dont le comportement tend plutôt vers celui des particules. Ainsi :

- certains atomes forment avec quelques molécules de l'air des agrégats dont la taille est de
l'ordre de 0,1 à quelques nm : c'est ce qui est communément appelé la "fraction libre" des
descendants du radon ;

- les autres atomes se fixent sur l'aérosol atmosphérique dont la taille moyenne est voisine de
0,1 um dans les habitations [KN88]. Ils forment ainsi la fraction "attachée" des
descendants.

Dans la littérature, les limites entre le mode libre et le mode attaché sont variables d'un auteur
à l'autre. Pour preuve, observons le tableau 1.2., où sont indiquées les définitions des modes libre et
attaché de quelques auteurs. Notons que les mesures réalisées ces dernières années (voir le
paragraphe 2.2.2 de cette partie) mettent en évidence un mode intermédiaire entre les deux modes
libre et attaché classiquement décrits. La confusion qui règne dans ce domaine pousse Hopke à
proposer, en 1992, une nouvelle nomenclature, cohérente avec les connaissances acquises
récemment [HO92]. Cette proposition est indiquée à la fin du tableau 1.2. De notre côté, en
attendant que la communauté scientifique adopte éventuellement ces nouvelles expressions et, sauf
précision contraire, nous définissons les modes granulométriques comme il est indiqué dans le
tableau 1.3.

Nous aurons l'occasion d'apporter des précisions sur le mécanisme d'attachement des
descendants libres sur les particules de l'aérosol ambiant. Notons simplement ici que les propriétés
des descendants attachés sont bien entendu celles des particules qui les portent : la physique et la
métrologie des aérosols permettent donc de décrire leur comportement.
-34-

Tableau 1.2 - Définitions des modes lihrc et attaché adoptées par différents auteurs
(en terme de diamètres)

Auteurs Model Mode 2 Eventuellement


reference
(références) Djamètre Diamètre
Nom Nom
(fim) (diamètre en uni)
RE65 <2.10-' "petits ions" 0,02 à 1 "noyaux de —
condensation"
DU76 (0,6à2).10- 3 "petits ions" 0,002 à 0,2 "noyaux de —
condensation"
TY78 <2.10-' "petits ions" 0,002 à 0,2 "noyaux de —
condensation"
RA87 (0,1 à l).10' "petits ions" 0,001 à 0,1 "noyaux de —
condensation"
ST88 -3,1.10' "libre -0,13 "attaché" vers 10~2
(2 à 11). 1 0 ' (0,11 à 0,15)
RE88 1,2.10-' "libre" -0,2 "accumulation (lOàlOO).lO'
(0,5 à 2). 10-' 0,162 à 0,355 ou attaché"
RO90 (0,5 à 5). 1 0 ' "libre" 5.10-3 à 1 "attaché" —
TU91 < 20.10-' "mineur" 0,04 à 0,274 "majeur" < 0,005 ("libre")
RA91 0,9.10-' "libre" 0,16 à 0,5 "attaché" (1,65 à 50). 10-'
(0,5 à 1,65). 1 0 '
HO90 (0,5 à 3). 1 0 ' "libre"
HOP92 Proposition d'une nouvelle nomenclature (abandon de l'expression "mode ou fraction libre") :
"activité avec diamètre thermodynamique < 2.10 3 um" et "activité attachée" (tout ce qui est
supérieur à 2.10"3 um).

Tableau 1.3 - Notre définition des modes libre et attaché

Mode Diamètres (u<m)

Libre (0,5 à 3). 10-3


Intermédiaire (3 à 80). 10-3
Attaché (là5).l(H

Par contre, la fraction libre des descendants représente une entité beaucoup moins maîtrisée.
Parallèlement, il est établi qu'elle contribue beaucoup à la dose reçue par les individus (voir le
paragraphe 3 de cette partie). C'est pourquoi de nombreuses études sont entreprises actuellement en
vue de comprendre l'évolution des atomes issus des désintégrations radioactives et non fixés sur des
particules de l'air. Dans le paragraphe suivant, nous présentons l'état actuel des connaissances sur ce
sujet.
-35-

1-2.3. Précisions sur la fraction libre des descendants du radon

1.2.3.1. Fraction chargée, processus de neutralisation

La plupart des travaux portent sur l'étude du 218 Po (RaA) qui, comme nous pourrons le voir,
représente la majorité de la fraction libre.

Des études réalisées dans l'atmosphère des mines d'uranium montrent qu'une part négligeable
des atomes de 218 Po porte une charge négative [PH88]. En revanche, la plupart des descendants du
radon sont chargés positivement au moment de leur formation [RE65]. Deux hypothèses existent
quant à l'acquisition d'une charge positive par certains atomes de polonium. La première idée laisse
supposer que les particules alpha piègent un électron de l'atome de 218 Po au moment de sa
formation. La seconde hypothèse concerne le recul de l'atome de 218 Po. Celui-ci possède une
énergie cinétique de 101 keV au moment de sa formation. Cela lui permet de se déplacer dans l'air
dans un mouvement de recul, pendant quelque 2,8.KH° seconde, à la vitesse de 3.105 m.s"1. Au
cours de ce recul, l'atome est supposé acquérir une charge positive.

Nous appelons fraction chargée "initiale" la fraction chargée de 2l8 Po à la fin du recul. Elle est
différente de la fraction chargée de 218Po postérieure au recul, que nous appelons fraction chargée
"courante". Cette dernière dépend de l'importance de la neutralisation dans l'environnement où
évoluent les ions 218 Po + . Les valeurs de fractions chargées mesurées par différents auteurs sont
données dans le tableau 1.4. [PH88]. La fraction chargée initiale, mesurée à des dates antérieures à
la milliseconde, est de l'ordre de 80 à 90 %. Cette fraction chargée diminue vers des valeurs voisines
de 50 % au bout d'un temps de l'ordre de la seconde. Enfin, la fraction chargée courante, rarement
mesurée, est estimée entre 10 et 20 % dans l'air intérieur des habitations (tableau I.4.).

La neutralisation des ions 218 Po + fait intervenir deux mécanismes [PH88] :

- la recombinaison avec des petits ions négatifs de l'air : dans ce cas, le taux de neutralisation
augmente avec le nombre de petits ions négatifs présents dans l'air ;

- le transfert d'électrons depuis des atomes de gaz vers les ions Po + . Ce transfert a lieu
lorsque les atomes de gaz entrent en collision avec une espèce ionique. La condition
nécessaire au transfert d'électrons est que l'espèce ionique ait un potentiel d'ionisation
supérieur à celui du gaz. Le potentiel d'ionisation du 2 1 8 Po + est relativement faible et
inférieur à celui des gaz présents dans l'air. Aussi Busigin et coll. [BU81] supposent que
l'ion forme un oxyde dont le potentiel d'ionisation, autour de 10 eV, est effectivement plus
élevé que celui des vapeurs présentes sous forme de traces dans l'air. Dans ce type de
neutralisation, l'efficacité du mécanisme dépend de la concentration en vapeurs, telles que
le NO 2 par exemple, dans l'air.
-36-

Finalement, la neutralisation est le résultat des deux mécanismes précédents, dont les
importances relatives varient avec les conditions environnementales.

Tableau 1.4 — Fraction chargée des descendants du radon

Descendants du radon 222 Descendants du radon 220

Age au Fraction Humidité Référence Ag£_au Fraction Humidité


moment de la chargée dans reJiiixe moment de la Charg&.dans relative
mesure (%) menus liait (%)

0,6 ms 0,823 0-5 [PH88] • 0,4 ms 0,975 15-20


0,820 15-20
0,844 80-90

quelques ms 0,882 0 quelques ms 0,85-0,88 indépendant


( 212 P b )

quelques ms 0,513) (2"Po) 0


0,353) (21«Po) 8
0,298) (21*Po) 15
0,298) (^«Po) 100

0,01s 0,814 15-20


0,751 80-90

0,03 s 0,841 0-5


0,811 15-20
0,604 80-90

0,1s 0,709 0-5 0,1s 0,87 0-5


0,670 15-20 0,852 15-20
0,472 80-90 0,792 80-90

0,1s 0,61 ) ( m Po) 15-40 [LE88]


0,63) (^"Po) 55-70
0,45) ( 2ll Po) 97-100

0,7 s 0,544 0-5 [PH88] • 0,7 s 0,685 0-5


0,412 15-20 0,637 15-20
0,106 80-90 0,575 80-90

»ls 0,10 à 0,20 Air intérieur [PH88] •


(185 à
370 Bq.irr3
5 000 p.cnr3)

Revue de données de la littérature.

Ainsi, en l'absence de vapeurs traces, la recombinaison avec les ions négatifs prédomine. La
concentration des ions dans l'air augmentant avec sa concentration en radon, le taux de
neutralisation est donc supposé augmenter avec l'activité volumique radon. En 1988, Hopke et coll.
[HO88] confirment cette hypothèse et montrent que le taux de neutralisation est proportionnel à la
racine carrée de la concentration en radon.
-37-

Néanmoins, Leung et Phillips montrent que, dans l'air ordinaire ambiant, le taux de
neutralisation peut être indépendant de la concentration en radon [LE88]. Cela laisse supposer la
prédominance du second mécanisme par rapport à la recombinaison avec les petits ions négatifs dans
certains cas d'atmosphères contenant des vapeurs traces.

La relation entre le taux de neutralisation et l'humidité relative n'est pas claire. La synthèse
présentée par Phillips et coll. [PH88] montre que la fraction chargée diminue légèrement lorsque
l'humidité relative augmente de 0 à 100%. Les résultats de Leung et Phillips confirment cette
tendance (LE88].

1.2.3.2. Coefficient de diffusion, taille de la fraction libre

Selon la théorie cinétique des gaz, un atome neutre de 2l8 Po devrait avoir un coefficient de
diffusion de 0,14 cm2.s*1. Mais les mesures réalisées par différents laboratoires, synthétisées dans le
tableau L5., montrent des valeurs généralement inférieures à 0,1. Les résultats varient de 0,011 à
0,121 c m V pour le 218 Po et de 0,005 à 0,09 cm^s*1 pour le 212 Pb.

Il est connu que le coefficient de diffusion d'un ion tel que le 218 Po + est inférieur à celui de
l'atome 218 Po neutre [BR77,PH88]. Néanmoins, les valeurs des coefficients de diffusion mesurées
mettent en évidence que le 218 Po n'est pas un atome isolé, mais plutôt qu'il forme un aggrégat (ou
"cluster") avec d'autres molécules. Ainsi, des molécules d'eau peuvent se fixer sur le 218 Po pour
former un complexe stable. Le nombre de molécules H2O fixées dépend de l'humidité relative. Il est
couramment admis qu'un complexe de six molécules H2O fixées sur un atome de 218 Po conduit à un
coefficient de diffusion de 0,054 crn^s"1 [PH88]. Cette valeur est classiquement utilisée comme
coefficient de diffusion du 218 Po et l'on admet que les deux autres descendants du radon 222 ont la
même taille.

Hopke et coll., en 1988, [HO88], évoquent l'éventuelle formation d'un mode ultra fin, vers 5 à
10 nm, sur lequel les atomes de 218 Po se fixeraient. Ils expliquent la formation du mode ultra fin par
la nucléation d'espèces peu volatiles sur les ions ambiants. Selon eux, en présence de radon, les
désintégrations radioactives pourraient favoriser l'apparition de radicaux OH~. Or, ceux-ci
permettent la formation d'espèces à faible pression de vapeur par oxydation de gaz, tels que les
traces gazeuses présentes dans l'air. Les expériences réalisées en laboratoire par Hopke et coll., avec
de l'air contenant 3700 Bq.nr 3 de radon et sans traces gazeuses, mettent en évidence une fraction
libre dont le diamètre est environ 0,5 nm. En ajoutant 50 ppm de SO2 au mélange précédent, le
diamètre du mode libre est déplacé vers 5 nm.

Par contre, les résultats expérimentaux de différents auteurs visibles dans le tableau L5, ne
permettent pas d'identifier clairement l'influence de l'humidité relative sur les coefficients de diffusion.
Par voie de conséquence, l'interprétation théorique ne fait pas l'unanimité. Certains considèrent que
les molécules d'eau se fixant sur l'ion l'alourdissent, de sorte que son coefficient de diffusion diminue.
-38-

D'autres soutiennent l'hypothèse selon laquelle le taux de neutralisation augmente avec l'humidité
relative. Comme l'atome neutre diffuse plus que l'ion, ils concluent à une augmentation globale du
coefficient de diffusion.

Tableau 1.5 - Coefficients de diffusion des descendants du radon

Polonium 218 Plomb 212

Coefficient Humidité Références Coefficient Humidité Références


de diffusion Remaraue (auteurs de diffusion Remarque (auteurs
(cm2.*-1) (%) cités) (cm2.*"1) (%) cités)
[PH88] ( )2
[PH88] (2>
0,045 neutre air sec (Wellisch, 0,054 ? Chamberlain
1914) et Dyson,
0,047 neutre 15 (Raabe, 1968) 1956)
0,034 neutre 35 0,060 (Madelaine,
0,005 âge de l'air t 1966)
0,053 air tressée (Thomas,
0,085 20 Leclerc, 1970) 0,076 neutre 7 (PorstendOrfer
0,050 chargé 1968)
<0,05 7 (Billard,
1971) 0,09 neutre 7 (Fontan,
1 0,02 âge de l'air t 1969)
0,0648 TRA = 6 h" 10 (Raghunath et
0,0436 (1) 90 Kotrappa, 0,0535 TRA = 90 h"1 5-10 (Kotrappa,
1979) 0) 1976)
0,0524 R
10-20
0,0811 TRA = 60 h'1 10 0,0604 n 20-80
0,0803 90 0,0540 n 80-90
0,048 neutre 0 (Busigin, TRA = 30 h"1
0,035 8 1982) 0,049 (1)
0,065 15
0,076 100 0,007
0,024 chargé <2 (Porstendôrfer
0,068 30-90 et Mercer,
chargé 1979)
0,068 neutre 0-100
0,121 neutre 14 [LE88]
0,013 22-40
0,011 55-70
0,013 97-100

TRA = Taux de Renouvellement d'Air en h"1.


Ces valeurs sont tirées de [PH8S], mais nous indiquons les auteurs et l'année des expériences entre parenthèses.

Enfin, le coefficient de diffusion semble augmenter avec le taux de renouvellement d'air.


Autrement dit, il diminue lorsque l'âge de l'air augmente, ce qui laisse supposer une augmentation de
la taille du 218 Po libre au cours du temps [PH88].
-39-

Les considérations précédentes montrent l'impossibilité de fixer une taille précise de la


fraction libre des descendants du radon et soulignent la nécessité de la mesurer dans chaque
nouveau cas de conditions environnementales. Quelques résultats de mesure de la fraction libre des
descendants du radon sont présentés dans le paragraphe 2.2. de cette partie : ils traduisent l'effort
fourni ces dernières années pour comprendre le comportement de la fraction libre et pouvoir ainsi la
mesurer plus précisément.

L3* Grandeurs caractéristiques des atmosphères riches en radon et en ses descendants :


formules et

Nous présentons dans le tableau 1.6. l'ensemble des grandeurs (et unités) que nous évoquons
dans la suite pour décrire la radioactivité.

L'activité d'un produit radioactif, notée A', décrit le nombre d'atomes, parmi les N présents, se
désintégrant à chaque seconde. Généralement ramenée au volume étudié, l'activité est utilisée pour
indiquer la concentration d'un radionucléide.

L'énergie alpha potentielle, notée "EAP", représente l'énergie que les descendants du radon
peuvent potentiellement émettre sous forme de rayonnement alpha. Par exemple, un atome de 218 Po
décroît par émission d'une particule alpha d'énergie 6 MeV et il est potentiellement émetteur de la
particule alpha d'énergie 7,7 MeV émise par son descendant, le 214 Po. Un atome de 218 Po est donc
potentiellement émetteur de 13,7 MeV d'énergie émise sous forme alpha. 1 Bq de 218 Po représente
environ 263 atomes et donc 3603 MeV (= 13,7 * 263). Finalement XBq de 218 Po représentent
3603 * X MeV d'énergie alpha potentielle. Le même raisonnement est appliqué à chaque descendant
et l'énergie alpha potentielle est la somme des contributions de tous les descendants. Notons que
le 214 Po, de très courte période, est présent dans l'air avec une concentration très faible de sorte que
sa contribution à l'EAP est négligeable. Comme nous le verrons plus loin, l'EAP est une grandeur
utile en dosimétrie, c'est pourquoi elle est souvent utilisée pour caractériser l'activité volumique due
à tous les descendants du radon.

Le facteur d'équilibre, noté "F" traduit l'importance relative des descendants par rapport à leur
père. Dans un volume donné, lorsque les descendants ne sont soumis à aucune autre voie de
disparition que la décroissance radioactive, ils sont en équilibre entre eux et avec leur père au bout
de trois heures environ. Dans ce cas, les activités des descendants sont égales à celle du radon et F
vaut 1. Par contre, si une partie des descendants disparaît du volume considéré sous l'effet d'autres
mécanismes que les décroissances radioactives, leurs activités diminuent par rapport à l'équilibre
et F devient inférieur à 1. Ainsi, plus le déséquilibre entre le radon et ses produits de filiation est
important, et plus F tend vers 0.
-40-

Tableau 1.6 - Expression des grandeurs caractéristisques et unités

ADDellation Symbole Expression

Constante X X = ln2/T S"1


radioactive avec T = période du nucléide étudié

Activité A1 A' = XN BqO)


avec N = nombre d'atomes radioactifs (anciennement Ci)

Activité volumique A A = A7V Bq.nr 3


avec V = volume

Au Activité du descendant i dans l'état x Bq.nr 3

avec i = 0, 1,2, 3 pour Rn, Po, Pb, Bi


x = 1 ou a (libre ou attaché)

Energie alpha EAPW EAP « 3603 A, + 17 903 Aj + 13 123 A3 MeV.nr 3 ( 3 )


potentielle due aux descendants du radon 222 pour les activités
A,, Aj et Aj en
EAP = 3,05 Aj + 430 961 A 2 + 40 868 A 3 Bq.nr 3
due aux descendants du radon 220

EAPX EAP due aux descendants dans l'état x


avec x = I ou a (libre ou attaché)

Facteur d'équilibre F f _ EAP sans dimension


mA 0

avec m = 34 630 pour le radon 222 MeV.Bq-1


m = 471 833 pour le radon 220
Ao = activité volumique du radon 220 ou 222 Bq.nr 3

Fraction libre de h EAPi EAP] sans dimension


l"EAP EAPi + EAP, EAP

Fraction libre d'un f Aj.i sans dimension


descendant i
'""AT
avec i = 1,2, 3 pour les Po, Pb, Bi
Au = activité du descendant i libre
Aj - activité totale du descendant i

(1) 1 Bq = une désintégration par seconde.


(2) Les coefficients multiplicateurs des activités A,, A2 et A3 sont déterminés à partir des périodes radioactives des
descendants du radon (voir au chapitre 1, partie II les périodes que nous adoptons).
(3) !MeV=l,6.10- 1 3 J
-41-

La fraction libre de HEAP, notée "fE", représente la fraction de 1"EAP due aux descendants du
radon libres. Cette quantité est particulièrement importante dans l'estimation de la dose reçue par des
individus exposés au radon et à ses descendants.

De même, les fractions libres des descendants du radon, notées "fj", définissent pour chaque
nucléide, la proportion du descendant présent sous forme libre.

2. LA SITUATION À L'INTÉRIEUR DES HABITATIONS

2.1. Concentrations en radon 222

Les concentrations en radon 222 à l'intérieur des habitations varient beaucoup selon le lieu,
l'heure, la saison, les conditions météorologiques ou encore la ventilation [PO91], comme elles le
font à l'extérieur [TY78]. Le tableau L7. donne un idée des valeurs de concentrations en radon
mesurées par différents laboratoires. Dans ce tableau, les concentrations radon représentent les
moyennes de valeurs mesurées dans les pièces principales des habitations. Les concentrations
mesurées dans les caves ne sont pas données ici. En général, lorsque les valeurs sont les moyennes de
mesures réalisées à différents étages, des coefficients prenant en compte le temps passé à chaque
niveau permettent de pondérer les activités mesurées à chaque étage. La moyenne obtenue pour une
habitation est ainsi représentative de l'exposition de ses habitants. L'objectif ici n'est pas de réaliser
une comparaison fine de plusieurs mesures, mais plutôt de donner une idée des concentrations
rencontrées dans les habitations en général. Aussi, les méthodes de mesures sont indiquées seulement
pour information, sans précisions sur leur principe ni sur leurs caractéristiques.

Le tableau 1.7., bien que loin d'être exhaustif, montre l'ampleur de l'intérêt actuel pour les
études du radon à l'intérieur des habitations et souligne la diversité des résultats obtenus dans les
différents pays impliqués.

Nous y remarquons que l'ensemble des mesures réalisées dans un pays tend très souvent à
s'inscrire dans une distribution de type log-normale. Cela signifie que la majorité des concentrations
mesurées se situe autour d'une valeur donnée par la moyenne géométrique, mais que quelques cas de
concentrations plus élevées peuvent se rencontrer. Notons à ce sujet que 1 % ou moins des
habitations, à l'échelle d'un pays, peut représenter plusieurs centaines de milliers d'individus, ce qui
n'est pas négligeable.
-42-

Tableau 1.7 - Concentration du radon à l'intérieur des habitations

Eventuel- Concentration du radon 222


lement,
Etyj isLât Moyenne Moyenne Ecart-type Gamme Mfthfidc. Nombre Référence
distribution arithmétique géométrique géométrique £11 de dt
des ou médiane* maximum mesure "' mesures
concentrations (Bq.m- 3 ) (Bq.m- 3 ) "l
Turquie log-normale 50 10-260 ATD, 400 KO93
(Istamboul) 6 mois à
2 reprises
USA log-norm aie 46,3 24,8* 3,11 0,2-350 ATD, ^5 600 maisons
0,06 % > 740 lan MA94
log-normale 47,7 27,4 2,92 0,05 %> 740 ATD, 13 400 pers.
1 an
Pologne log-normale 29 26 1,6 12-75 cellule 80 VA93
(Lublin) scintillante
Chypre log-normale 6,58 6,75 2,6 0-78 ATD, 5 mois 89 CH93
(hiver)
Grèce log-normale 32 -26 7 8-185 ATD, 2 mois ? PA94
(nord)
Japon log-normale 19 à 57 23* 1,6 ? KfK 6 300 DO94
(dosimètre
passif allemand)
Chine log-normale 23,5 ±10 16,7» 1,7 7 méthode des 8 220 DE93
2 filtres
Estonie ? 148 52,6 7 4,5 %> 800 . fioles de Lucas 400 PAH93
.ATD,?
Suéde log-normale 108 56 ? 3904 ATD, 3 mois 1360 SW93
Inde ? 31,9 ±1 ? 7 18àSl ATD, 1 mois 3 sites PR93
(Aligarh) 12 fois
log-normale 110 charbon actif 1500 ST87
Norvège 5a7jours
log-normale 225' 70 à 1500 ATD,? 47
Inde log-normale ? 63,2 2,02 8,7 à 198,2 ATD, 76 SU90
40 à 60 jours (25 sites)
Algérie ? 32±3 2 à 137 ATD, 50 CH88
1 ou 2 mois
Yougoslavie 7 50 . fioles 21 PL91
(Osijek) scintillantes
47 . Radhome
43,7 .ATD
Canada log-normale 15,2 ? 36 % > 37 . fioles de Lucas 9999 McG80
3%>I85
2775
Suisse log-normale 60 ±6 47 ? 15-3604 ATD, 400 CR89
1 % > 204 120 jours
Espagne log-normale 41,1 3 15 402 cellules de 1 555 maisons QU91
Lucas, 1 litre
Belgique ? 66,5 charbon actif 730 maisons CHA91
2
France < > log-normale 115(62) 62 (41) 4 687 DP, 3006 RA89a
1 ou 3 mois

(•) ATD = Détecteur de Traces Alpha - suivi de la durée d'exposition ; DP = Dosimètre Passif CEA - suivi de la
durée d'exposition ;
(2) On donne entre parenthèses les moyennes corrigées en fonction de la densité de population dans les départements
ou régions.
-43-

Nous constatons que les moyennes géométriques obtenues varient entre 6,75 Bq.m~3 à Chypre
et 225 Bq.nr 3 en Norvège en hiver. Cependant, dans la plupart des pays (10 sur 14 ici), la moyenne
géométrique se situe entre 20 et 70Bq.nr 3 . Parallèlement, la moyenne arithmétique est le plus
souvent comprise entre 30 et 70 Bq.nr 3 . En France, les moyennes géométrique et arithmétique de la
concentration intérieure en radon 222 sont estimées à 62 et 115 Bq.nr 3 respectivement [RA89a].
Des valeurs plus élevées existent dans certains cas d'habitations, pouvant atteindre plusieurs dizaines
de milliers de Bq.m~3. C'est le cas par exemple en Espagne, où la concentration maximum enregistrée
vaut 15 402 Bq.nr 3 . Notons que dans une mine d'uranium ventilée, les concentrations du radon sont
de l'ordre de 1850 à 18 500 Bq.nr 3 [DU76].

Les mesures réalisées au cours d'une année entière montrent des variations saisonnières. Ainsi,
la concentration moyenne obtenue l'été vaut la moitié, voire moins, de celle mesurée en hiver
[PR93,ST87,CH88]. Papastefanou et coll. [PA94], en Grèce, obtiennent même parfois un facteur 3
ou 4 entre les deux saisons.

Les campagnes de mesures des concentrations en radon sont souvent des campagnes nationales
qui ont pour but de déterminer la concentration moyenne du radon dans le pays mais aussi sa
répartition sur le territoire. L'objectif est ainsi d'identifier les régions à forte concentration en radon.
Selon les pays, la carte des concentrations est plus ou moins avancée. Récemment, Cohen a présenté
la cartographie radon pour l'ensemble des USA [CO94]. En France, la carte est encore incomplète.
La dernière version (édition de Janvier 1994) est présentée sur la figure L3. [GA94].

2.2. Concentrations en descendants du radon 222

2.2.1. Concentrations totales

Assez peu de mesures de concentrations des descendants du radon dans les habitations existent
dans la littérature, si nous comparons aux innombrables campagnes entreprises pour mesurer le
radon. Le tableau L8. résume les quelques résultats disponibles. De nouveau, les méthodes de
mesures sont indiquées pour information, sans précision sur leur principe ou caractéristiques. Dans
des conditions normales de concentration en radon 222, les activités des descendants apparaissent
faibles: entre 1 et 5OBq.nr 3 environ, ce qui correspond à des EAP comprises entre 10~2 et
10"1 uJ.nr 3 . Les activités des descendants augmentent proportionnellement à la concentration en
radon [KE84], Elles augmentent aussi avec la concentration particulaire. Ainsi TU et coll. [TU91]
obtiennent jusqu'à 11 uJ.nr 3 d'EAP. Les valeurs de F varient généralement entre 0,4 et 0,5. Mais
selon les conditions environnementales, elles peuvent balayer des gammes beaucoup
MOYENNES DANS LES HABITATIONS
•9 *

III! «20
Z.] 20-SO

51 « 100

> ! 101-150
I"
I [' ;_ [ j MESURES FUTURES

MOYENNE ÙE LA
I 1 désintégration par seconde

Ï
-45-

Tableau 1.8 - Concentration des descendants du radon 222 dans les habitations

Concentrations par descendant » activité du


Concentration totale des descendants Eacjsur. (Bq-nr1) radoo Méthode
d'éouilibre (nombre de
(Bq.nT3)
Eus RéTé- Activité mesures)^2'
EAU*1* (Bq.nr3) Eb Bi
• concentration
E la en particules
(pJ.m- ) 1
(mWL) (P-cm-3)
Allemagne RE86 — — 1-40 .? estimation
.?
Chine DE93 0,043 2,07 0,45 ±0,11 • 16,7 PF et Calpha
.? (8 220)
Inde PR93 0,085 4,1 ± 1,9 0.45 • 3I,9± 1 ATD, 1 mois,
(Aligarh) • 12 fois (36)
Norvège ST87 40-50 0,5 • 110 M. Kusnetz
.? (58 sites)
Chine QU93 0,053 2,54.10'3 0,59 ±0,19 • 15,9 M. Markov
.? (13)
Suede SW83 0,44 ±0,17 .? M. Kusnetz
.? (225 sites)
Allemagne KE84 0,037 • 1,8 • 0,3 • • 32» PF et spectro-
0,054» 2,6* 0,34» 23 • métrie a ; DBS
[0,07-0,90] .? 136 pour radon
215pourEAP)
U.S.A. TO87 0.20* ±0,14 .? WL monitor et
[0,1-0,3] • 2000 fioles de Lucas
(309)
Hong Kong TS87 0,077 3,72» .? PF et Calpha
•? (9 sites)
Japon KO88 0,012 à 0,043 7,5 à 25.3 3,6 à 11,1 2,2 à 8,4 1,7 4 5,8 .? PF et Calpha
• 2 000 4 15 000 (1311 ; 1 site)
U.S.A. TU88 0,034 à 0,064 1,66 à 31 .? (1 site)
• 120000 4
320000
0,292 à 0,418 14,02 à 20,10 .? (1 site)
• (1,197 4
1,359).1O6
Allemagne RE90a 0,325 à 1,710 220 à 1073 0,15 40,49 M9à5IO 56 4293 45 4272 • 206 4 1559* BDG et Calpha
• 1100 4 18000 (79; 10 sites)
0.445 à 2,58 282 à 1613 0.21 à 0,77 139 à 780 82 à 489 61 à 344 20000 a 106 (63)
Yougoslavie PL90 0,55 •22,5 ATD, 1 mois
.? (?)
Bengladesh FA93 0,006 à 0,344 0,37 • 3,3 4 146,3 ATD, 1 ou
[0,13 à 0,66] .? 2 mois
(164 sites)
U.S.A. TU91 0,023 à 11 .? BDG et Calpha
• 5 000 4 810000 (30 ; 6 sites)
U.S.A. MO92 0,1 0,45 • 44,3 ACS-GSA
.? System
(200 ; 1 site)
Australie SO92 0,24 ± 0,01 0,28 ±0,07 • 160 ±70 BDG;
[0,17-0,36] • 4000 à 5600 (7 ; 1 site)
France TY92 >1 0,26 • >400 SDI 2001 ;
[0,1-0,48] • 4000 4 50000 Mimil (5 sites)
RA89a DA
Finistère 0,35 (0,25 • ) 0,39 .? (285)
Morbihan 0,31(0,22") 0,34 •? (234)

1 WL " 20,8 nJ.m"5 * : moyenne arithmétique • : moyenne géométrique • : médiane


PF - prélèvement sur filtre ; Calpha - séquences de comptages des émissions alpha ; ATD • Détecteur de Traces Alpha ; M. « Méthode de ; DBS » Détecteur 4
Barrière de Surface ; BDG - Batterie de Diffusion 4 Grilles ; DA - Dosimètre Actif CEA ;
-46-

plus larges. Par exemple, le facteur d'équilibre F atteint 0,7 à 0,8 lorsque la concentration en
particules est élevée [RE90,VA89]. A l'inverse F diminue vers 0,2 lorsque l'air est propre
[TO87,VA89]. Généralement, F est considéré indépendant de la concentration en radon mais
Rannou et Tymen montrent une diminution de F avec l'activité radon [RA89a]. Enfin, F apparaît
peu sensible aux taux de ventilation [KE84].

2.2.2. Distributions granulométriques

Dans les années 70-80, la "distribution granulométrique" mesurée semblait ne posséder que
deux modes : l'un libre et l'autre attaché, sans que soient déterminés les diamètres moyens associés à
chacun d'entre eux. Mais depuis les années 80-90, un effort important est fourni pour décrire plus
précisément la distribution granulométrique des descendants du radon. Les résultats obtenus sont
synthétisés dans le tableau 1.9. Là encore, les méthodes de mesures ne sont données qu'à titre
indicatif.

La fraction libre de l'EAP (f^ varie généralement entre 5 et 20 %, pouvant descendre sous
5 % dans les cas de fortes concentrations en particules. En France, Robe et coll., [RO90], mesurent
des fractions libres entre 10 et 30 % dans des conditions normales, ce qui est donc supérieur aux
valeurs de la littérature. Parfois, les résultats sont donnés en terme de fractions libres de chacun des
descendants du radon : ainsi, selon Kojima et Abe [KO88], la fraction libre f, du 218 Po (voir tableau
1.6.) est de l'ordre de 13 % tandis que celles du 214 Pb ou 214Bi sont inférieures à quelques pourcents
dans des conditions normales (dans une mine laboratoire ventilée, la mesure des fractions libres
du 218 Po, du 2 l 4 Pb et du 214 Bi a conduit aux valeurs moyennes suivantes: 30, 16 et 15%
respectivement [DU76]).

Des études plus récentes, qui permettent d'avoir une meilleure idée de la granulométrie des
descendants du radon, distinguent maintenant trois modes :

- l'un vers 10~3 um, correspondant au mode traditionnellement appelé "mode libre" ;

- un autre vers 0,1-0,5 um, correspondant au mode dit "attaché" ;

- enfin un troisième entre les deux précédents, soit entre3.10~3 et 8.10~ 2 um; nous
l'appelons mode "intermédiaire" (voir paragraphe 1.2.2 de cette partie) ;

La répartition des descendants entre ces trois modes est fonction de la concentration
particulaire, mais aussi de la granulométrie de l'aérosol ambiant. Selon Reineking, [RE90], le
214
Pb (RaB) et le 214 Bi (RaC) ont la même distribution granulométrique, contrairement au 218 Po
(RaA) dont la répartition entre les trois modes peut être distincte.
-47-

Tableau 1.9 - Descendants du radon 222 à l'intérieur des habitations :


distribution en taille

» activité du
Rffi Mode libre Mode attaché radon
'E Méthode de
EMS mss (Bq.m- 3 )
Gamme Diamètre mesuras • concentration
YaJtsu Diamitre •A 54
(%) <10-Jum) (O (HT*|UB) (1) (2) CH particules
(P-enT 3 )
Japon KO88 3.1 4 6,4 4.3 PG
• 2000 4 15000

USA. TU88 0,04-0.15 1.46-3,87 BDGctCalpha . ?


• 19000 4 1.36.106

Belgique VA89 5415 .?


.?

Allemagne RE86 0.5 41.3 1.7 4 2.3 36 (Po) 0.127 4 0410 1.5 4 3.2 64 (Po) .?
et et • sans source de
0(Bi) 100 (Bi) particules

Allemagne RE8Sa 0.5 4 2 U 4 2.6 35 (Po) 0,115 4 0,370 1.4 4 43 65 (Po) .?


et 100 (Bi) • sans source de
0(Bi) particules

(3) 0.4 4 4.2 1,6 4 2.2 32 (Po) 0,162 40.466 1.4 4 2.6 38 4 100 BDCet .?
et (Po.Bi) impacteur en • avec source de
8(Bi) cascade particules

RE90b 1.6 à 24,6 9.6 0,5 4 8.4 1,3 i 3.6 34 (Po) 0,097 40.313 1,4 4 4.2 66 (Po) • •>

et 97 (Pb, Bi) • 1100 4 18000


3(Bi)

(3) 0113.9 3,6 1 t ? 0.092 4 0.246 2,4 4 3,7 88 4 96 .?


(Pb, Bi) • 15000 4 I0 6
(3)

U.K. ST88 4 a 34 18 31 0.13 2.1 7 BDCet .?


(24 11) 0.1940,18} [1.9-2.0] délecteurs au • 4700 4 470000
silicium

U.S.A. TU91 1,8 i 13 149 1.36 4 2.83 n 0.04 4 0,274 1J3 4 6.3 ? BDG et Calpha . ?
• 5000 4 810000

U.S.A. RA9I 0.5 4 1.65 42 (Po) >0,l -28(Po) ACS-GSA • III


(3) 2 0*) -50(Pb,Bi) system • 20000
5(Bi)

0.5 4 1,65 0(Po) >0,l - 10 (Po) • 74


0(Pb) -27(Pb) • 150000
10 (Bi) -55 (Bi)

USA MO92 10413 0,5 4 1.65 40 (Po) >0,l - 27 (Po) ACS-GSA • 110
(i 1 nm) 5àlO(Pb. Bi) -45(Pb) system •?
-45 (Bi)

10415 1.64 15 104 15


(entre (Po, Pb. Bi)
1,6 et 15 nm)

Australie SO92 5 à 33 15 ± 12 (0,8-U) 1-1,9 1.7-12,1 0.140-0,206 2,5 4 3,6 87,9 4 984 BDG • 160 ±70
PC et Calpha • 4000 4 5600

Fiance TY92 0,8 a 49 8,6 0.1-0,2 SDI 2001 • >400


PG et Calpha • 4000 4 50000

(1) Pourcentage du nucléide indiqué entre parenthèse dans ce mode : valeur moyenne.
(2) PG = prélèvement sur filtre après passage à travers une grille ; Calpha = séquences de comptage des émissions alpha ; BDG
Batterie de Diffusion à Grilles.
(3) Les quelques % manquants se situent dans un troisième mode, entre le mode libre et le mode attaché.
-48-

D'après ces granulométries, dans les habitations, sans source particulière d'aérosol, 30 à 40 %
du Po est libre avec un diamètre voisin de 10~3 um tandis que le reste est présent sous forme
2l8

attachée. Le 214 Pb et le 2!4 Bi sont, eux, majoritairement attachés. Des exemples de granulométries
mesurées récemment dans de telles conditions sont donnés sur la figure 1.4.

û. 0,6 1 1 a. 0,6
î 0,5 ^ 0,5
- O
-o
•-0 3 O
• n • | 0,3
m •
T3 0,2 — o x» 0,2 D
o O o
! 0,1 - LJ I 0,1 - • -6
E O <^ ft E
— 1 •O
0,0 "- 0,0 T~—!~~^—r
1 10 100 1 10 100
Diamètre des descendants (nm) Diamètre des descendants (nm)

EAP
cm • 214
Pb
O
O

Figure 1.4- Exemples de granulométries des descendants du radon mesurées [MO92]

Lors de la combustion de gaz (cuisinière ou chauffage) ou de fioul (chauffage), des particules


relativement petites sont produites de sorte qu'un pic d'activité de 218 Po, 214 Pb et 2l4 Bi se forme au
niveau du mode intermédiaire [RA91 ,TU91 ].

Enfin, des activités humaines telles que le fait de fumer des cigarettes ou la friture d'aliments
se traduisent par une augmentation du nombre de particules relativement grosses [TU91.TY92].
Dans ce cas, la présence des descendants sur le mode attaché, vers 0,15 um, est favorisée.

2.3. Le cas du radon 220, ou thoron. et de ses descendants

Le thoron, avec une période inférieure à une minute, n'a pas le temps de diffuser très loin de
sa source d'émission. C'est pourquoi sa concentration dans l'air, à quelques mètres du sol, est
relativement faible comparativement à l'activité volumique du radon 222. En général, à l'intérieur
des habitations, elle est estimée à quelques Bq.nv 3 , une moyenne de 5 Bq.nv 3 étant représentative
-49-

de la majorité des cas [PO91], L'activité des descendants du thoron est souvent donnée en terme de
concentration en 212 Pb (ThB) : elle se situe entre 0,1 et2Bq.nr 3 en général [PO91]. Pourtant, le
thoron, lorsqu'il est émis par les matériaux de construction, peut contribuer de façon non négligeable
à l'activité volumique totale et il peut même devenir prépondérant (dans les étages supérieurs des
immeubles par exemple, où l'émission de radon par le sol devient une source négligeable). Le
tableau 1.10. synthétise les résultats de mesures obtenus ces dernières années.

Nous voyons que la contribution du thoron dans l'activité totale ou dans l'EAP totale (libre et
attachée) varie de quelques pourcents à 50 % voire plus. Les valeurs extrêmes correspondent à des
cas particuliers de matériaux de construction. Ainsi, au Japon, les concentrations de thoron élevées
sont liées à un type de constructions bien identifié : les maisons à murs en terre [GU92,GU93],

Les données relatives à la granulométrie des descendants du thoron dans les habitations sont
rares. Elles concernent uniquement le 212 Pb et ne montrent pas de différences significatives par
rapport à celles obtenues pour les descendants du radon 222 [RE84,RE92]. La même observation
apparaît dans la conclusion d'une étude comparative des granulométries des descendants du
radon 222 et du radon 220 obtenues dans différents environnements (intérieur, mines, extérieur,
chambres expérimentales) [TU94].

3. RADON : ASPECTS SANITAIRES

C'est au XVI lème siècle, en Allemagne, que des médecins remarquent pour la première fois un
excès de maladies fatales dans la population des mineurs du Schneeberg, mais il faut attendre trois
siècles pour que cet excès soit attribué à des cancers pulmonaires. Et c'est seulement dans les
années 1950 que le développement de ces cancers est associé à l'exposition aux descendants du
radon [STE88].

Depuis, de nombreux travaux ont été réalisés pour répondre à la question que nous avons
schématisée sur la figure 1.5., à savoir : "quel effet se manifeste chez un individu, quel que soit son
âge, son sexe et son activité, suite à l'exposition au radon et à ses descendants dans son habitation ?".

Cette question sous-entend deux parties :

- d'une part, quelle sont la dose et le débit de dose reçus par l'individu exposé à une activité
volumique en radon ou en ses descendants ?

- d'autre part, quels effets pouvons-nous craindre suite à l'absorption de cette dose par cet
individu ?
-50-

Tableau 1.10 - Concentration en thoron (radon 220) et ses descendants

Descendants du thoron

Paw Référence RJI22O EAP l EET& Activité volumlaue Remarque


(Bq.nr J ) (uJ.m"1)

(Bq.m->) totale ÎUpb


(Bq.nr*) (Bq.nT1)
Général PO91 5 0,5 Estimation
(1-30) [0.1 1]
Allemagne KE84 0,019 •
0,029 •
[0,004-0,17]
Japon GU93 394 " 95*» de l'activité du radon
(Nagoy») totale ( : ~Rn et î20 Rn)
Hong-Kong TS87 0,058 - 4 3 ° b de l'EAP totale
(descendants des : 2 3 R»
et : : l l Rn)
Japon DO94 84,7 • 77? o de l'activité du radon
(Hiroshima) totale ( : : : R n el : : 0 Rn)
Norvège ST87 très inférieure à
l'activité du
radon 222
Suède MJ92 0.3
[0,1 i0.fi]
U.S.A SC91 0,02 i 0,16 14 i 58
Japon GU92 3,52 + 2,48 murs boue ;
(Nagoya) - 2 4 ° o de l'activité totale' 2 '
nouveaux matériaux ;
1,72-0,12 « 2 3 % de l'activité totale121
U.K. CL92 47,8.10' 3 -6,6*o de l'EAP totale
(0,6. IO"3-O,4] (descendants des 2""Rn
el 2 : o Rnj
0,0032 0,26 cas de sols sidimenuiires ;
[0.005-0,082] EET i m v - 273 Bq.m 3 ;
E.AP-46».derE.\Ptoule
(descendants des 322Rn
et 2:o Rn)
(3) MJ92 EET EER
Allemagne Keller 82 0,2 •
France Rannou 88 0,7 - 0,8 • 0.03
UK Wrixon 88 0.60
Canada Gunning 92 1,50 0.02
Hong-Kong Tso87 0,8 0.04
Norvège Slranden 80 0,7 0.0-4
USA Maru90 0.3 0.05
Allemagne PO92 0,7 -0.4 5 0,27 1 pièce d'immeuble
8 0.03 i 0.12 pièces d'immevibles
ei caves
France RA89a 28 % de EAP to 3006 habitations ;
la contribution du :20 Rn
[5 à 90] % apparaît minimale lorsque
la concentration en 232Rji
est maximale

• Moyenne arithmétique • Médiane


(1) EET (ou EER) = concentration en thoron (ou en radon 222) équivalent à l'équilibre (47,8 nJ.rrr3 <=> 0,63 Bq.rrr3 d'EET |CL92|).
(2) Activité totale ici = activité des descendants du radon 222 et du radon 220.
(3) Les valeurs sont tirées de [MJ92J mais nous indiquons les auteurs et pays associés à chaque mesure.
-51-

RADON DÉBIT DE DOSE ?


ET EFFET ?
DESCENDANTS

\ DOSE?

H )

Figure 1.5- Interaction entre le radon et ses descendants et les organismes exposés
(enfants ou adultes, hommes ou femmes, en activité ou au repos)

La première partie de la question trouve sa réponse dans le domaine de la dosimétrie, tandis


que la seconde partie relève, non seulement de la dosimétrie, mais aussi de l'épidémiologie ou de
l'expérimentation animale.

3.1. Généralités — Notions de dosimétrie - Application aux isotopes du radon et à leurs


descendants

3.1.1. Définitions

Lorsqu'un individu évolue dans de l'air contenant une activité donnée d'un produit radioactif,
son organisme peut subir un certain dommage qu'il faut évaluer. Le tableau 1.11. résume les
différentes grandeurs permettant de quantifier un tel dommage.

Dans le cas du radon, le dommage est dû à l'énergie alpha émise lors de la désintégration des
produits de filiation. Autrement dit, il est fonction de la concentration en EAP dans l'air, intégrée sur
la durée d'exposition (T) de l'individu. La grandeur obtenue (E) est appelée "exposition". Si le
produit radioactif pénètre dans l'organisme avec un débit respiratoire Q, la quantité obtenue (I) est
"l'énergie alpha potentielle inhalée". Lorsque le rayonnement interagit avec la matière, il lui cède
tout ou partie de son énergie et la quantité d'énergie transférée s'appelle la "dose absorbée" (Dy).
L'énergie absorbée crée un dommage au niveau des cellules. Celui-ci varie avec le type de
rayonnement : ainsi, pour une même dose d'énergie absorbée, le rayonnement alpha est plus nuisible
que les bêta ou les gamma. Cela se traduit par un coefficient de qualité Q auquel on attribue les
valeurs de 20 pour les particules alpha et de 1 pour les gamma ou les bêta [NI87]. En prenant en
-52-

compte ce facteur de qualité, la notion de dose absorbée est convertie en notion de dommage
biologique et conduit à la "dose équivalente" Hx relative à un tissu donné. La somme pondérée de
toutes les doses équivalentes pour tous les tissus touchés permet de déterminer "la dose efficace" Ht,
relative à l'organisme entier. Les coefficients de pondération associés aux différents tissus (coeur,
foie, poumons,...) sont régulièrement mis à jour par des organismes tels que I'ICRP.

Tableau 1.11 - Calcul de la dose efficace : grandeurs intermédiaires

EXPRESSION
GRANDEUR
[unités]
CONCENTRATION EN DESCENDANTS DANS L'AIR : CONCENTRATION EN EAP EAP
[J.nr 3 ] ou [WL]<'>
EXPOSITION Exp (jouies.heure par m3) Exp = EAP * T e
[J.h.nr 3 ]
ou
(Te : durée d'exposition à l'EAP) [WLM]<2>
INHALATION I (joules) 1 = E X P * Qresp

(Qresp : débit respiratoire en m 3 .rr') m


DOSE Dy (gray) Dy=l/M

(M : masse de matière exposée) [Gy]


DOSE EQUIVALENTE Hx (Sievert) Hx = D y * Q * N

(x : organe)
(Q : facteur de qualité du rayonnement)
(Q = 20 pour alpha et Q = 1 pour les gamma) [SJ
(N : facteur de distribution de la dose)
(N = 1 : répartition homogène et N < 1 sinon)
DOSE EFFICACE Ht (sievert) H , = S (WX*HX)
X
[sj
(Wx : facteur de pondération de chaque organe x)

(1) 1 WL = 20,8 uJ.nr 3


(2) 1 WLM = WL pour 170 heures d'exposition [JA80]

D'une façon générale, le temps d'exposition d'un individu à l'intérieur des habitations est
estimé à 80 % d'une journée. En France, il varie entre 64 et 92 % selon que l'individu travaille à
l'extérieur ou non [ROY91]. Ces valeurs sont déterminées d'après l'emploi du temps moyen des
individus français estimé par l'INSEE (voir en annexe 1.1.)- Parallèlement, le débit respiratoire
moyen admis pour les adultes vaut 0,8 m3.h"1, ce qui correspond à environ 19 m 3 d'air inhalé
chaque jour [ROY91]. Ce débit respiratoire représente la moyenne pour les hommes et les femmes
et pour différents types d'activités (repos, loisirs, exercice physique plus ou moins intense...), mais
il varie avec l'âge, le sexe et les activités des individus (voir annexe 1.1.).
-53-

3.1.2. Application au cas des isotopes du radon et de leurs descendants

L'exposition due au radon et à ses descendants représente 40 % environ de l'irradiation totale


reçue par la population française [RA87a] : seule cette composante est prise en compte dans la suite.
Dans de l'air contenant du radon et ses descendants, l'individu est soumis aux trois types de
rayonnements émis lors de leurs désintégrations radioactives (alpha, bêta et gamma). De plus,
l'individu subit deux formes d'expositions, l'une de type interne et l'autre de type externe :

- l'exposition interne est due aux rayonnements émis par les radioéléments se trouvant dans
l'organisme ; dans le cas du radon et de ses descendants, elle a lieu essentiellement après
inhalation de ces derniers et du fait des courtes périodes radioactives impliquées, la dose est
localisée principalement au niveau pulmonaire. Par ailleurs, l'ingestion représente une
contribution généralement négligeable ;

- l'exposition externe est due aux rayonnements émis par une source extérieure à l'individu ;
dans notre cas, la source, diffuse, est composée du radon et de ses descendants présents
dans l'air où évolue l'individu.

En pratique, certaines de ces expositions sont couramment négligées.

Ainsi, nous avons vu que les isotopes du radon sont des gaz chimiquement inertes : ils ne se
fixent donc pas dans les tissus pulmonaires lors de l'inhalation. Ainsi, ils ne contribuent pas de façon
significative à l'irradiation d'un individu, ce qui nous permet de les négliger. Seule, l'exposition à leurs
produits de filiation sera prise en compte.

En terme d'exposition interne, un calcul simple (voir annexe 1.2.) donne, pour une
concentration donnée des descendants du radon, les contributions des rayonnements alpha, bêta et
gamma à la dose équivalente totale. Nous constatons que la dose équivalente due aux particules
alpha est largement supérieure aux deux autres, de sorte que nous pouvons négliger ces dernières.
Cette différence entre les équivalents de dose est due aux différences entre les énergies et les facteurs
de qualité des trois types de rayonnements. Ainsi, les particules alpha, de TLE (Transfert Linéique
d'Energie) très élevé, libèrent des énergies très importantes et localisées au niveau du site de dépôt
des descendants du radon.

Selon Rannou [RA87b], la dose équivalente due à l'exposition interne aux produits de filiation
du radon est estimée à 1,02 mSv.an"1 dans des conditions "normales". Cette valeur comprend 0,85
mSv.an"1 dus aux descendants du radon 222 et 0,170 mSv.an"1 dus aux descendants du
radon 220 (Tn).

La dose équivalente due à l'exposition externe est couramment admise comme négligeable. La
valeur de la dose efficace due à l'exposition externe à tous les bêta terrestres vaut 0,007 mSv.an"1
[RA87b]. La composante bêta externe due exclusivement aux produits de filiation du radon 222 et
-54-

du radon 220 est donc inférieure à cette valeur, et elle est par conséquent négligeable par rapport à la
dose équivalente due à l'exposition interne aux même produits de filiation.

De même, les rayonnements alpha ne participent pas à l'exposition externe d'un individu, car
leur parcours dans l'air est réduit à quelques cm : ainsi, la majorité d'entre eux n'atteignent pas les
individus tandis que la minorité restante a une action limitée à la surface de la peau.

Enfin, Rannou, [RA87b], donne les valeurs des doses équivalentes dues à l'exposition externe
aux gamma terrestres, dans le cas d'activités volumiques "normales" : 0,09 mSv.an-1 sont dus à tous
les produits de la chaîne de décroissance de l'uranium 238 pour 0,14 mSv.arr1 dus aux produits de la
chaîne de décroissance du thorium 232. Selon Fourcade, [FO87], environ 95 % et 62 %,
respectivement, de ces valeurs sont dus aux séries du radon 222 et du radon 220 (voir annexe 1.3).
La dose équivalente due aux gamma externes des chaînes de décroissance du radon 222 et du
radon 220 vaut donc 0,17 mSv.an-1. En pratique, la dose équivalente due à l'exposition externe est
négligée devant celle due à l'exposition interne lorsque cette dernière devient particulièrement élevée,
autrement dit dans les cas où la concentration du radon et/ou de ses descendants devient très
supérieure à la moyenne nationale.

Dans le cas de concentrations en radon élevées à l'intérieur des habitations, Miller et George
[MI88], se posent la question de l'importance des expositions aux gamma externes émis par les
descendants du radon. Pour une concentration de radon de 3700 Bq.nr 3 et 80 % du temps passé à
l'intérieur, ils calculent la dose équivalente due à l'exposition aux gamma externes et donnent une
gamme de valeurs comprises entre 0,24 et 0,38 mSv.an"1. D'après les données de l'ICRP parues en
en 1993, [IC93], le même mélange à l'équilibre conduirait à une dose équivalente due à l'exposition
interne de l'ordre de 160 mSv, c'est-à-dire entre 400 et 660 fois plus. Dans le cas d'un déséquilibre
donné par F = 0,4, la dose équivalente interne devient 65 mSv.an-1, ce qui reste 170 fois plus grand
que les 0,38 mSv dus à l'exposition aux gamma externes.

Finalement, les observations précédentes nous permettent de comprendre l'approximation


couramment utilisée, à savoir, un individu évoluant dans un air riche en radon 222 ou en radon 220
reçoit une dose équivalente due essentiellement à l'exposition interne aux rayonnements alpha émis
par les descendants du radon déposés dans Xappareil pulmonaire.

De nombreuses études ont été réalisées sur l'interaction entre les rayonnements alpha et
l'appareil pulmonaire. Le calcul de la dose efficace présenté dans le tableau LU. (paragraphe L3.1.)
s'avère relativement imprécis. Aussi, allons nous voir maintenant comment les connaissances
actuelles permettent de développer des modèles dosimétriques plus fins.
-55-

3.2. Interaction des descendants du radon avec l'appareil pulmonaire

3.2.1. Evolution de l'aérosol radioactif dans l'appareil pulmonaire et interaction avec les tissus

3.2.1.1. Appqreil pulmonaire

L'appareil pulmonaire peut être décomposé en trois régions, déterminées d'après leur
caractéristiques anatomiques et les régimes aérauliques qui y régnent [BR90]. Ces trois régions
apparaissent sur la figure 1.6.

La première région (figure I.6.a.) s'appelle "nasopharynx" (ou région "extrathoracique"). Elle
comprend les voies aériennes supérieures (VAS), c'est-à-dire les fosses nasales, la cavité buccale, le
pharynx et le larynx jusqu'aux cordes vocales. Le régime aéraulique y est fortement turbulent,
notamment à cause de la complexité de la géométrie des voies.

La seconde région (figure I.6.b.) est la zone trachéo-bronchique (symbolisée par "TB" dans la
suite). Elle inclut la trachée et les bronches jusque la bronchiole terminale. Lors de ventilation
calme (débit respiratoire autour de 12 Lirur 1 ). le régime y est laminaire sauf dans la trachée. A ce
niveau, la vitesse de l'air est estimée à 150 cm.s"1, contre quelques cm.s-1 dans les bronches.

Enfin, la troisième région (figure I.6.c.) est la région pulmonaire ou "zone d'échange". Elle
comprend la partie depuis les bronchioles terminales jusqu'au fond des sacs alvéolaires. L'air qui se
déplace à environ 1 cm.s~' à l'entrée de cette zone, devient immobile au niveau des alvéoles.

Dans la suite, nous verrons la difficulté de mesurer le dépôt des aérosols dans l'appareil
pulmonaire, et en particulier de localiser ces dépôts lors d'expériences (voir les travaux réalisés par
Duport dans ce domaine [DU76]). Aussi, le calcul est la voie d'accès à l'estimation des dépôts dans
les différents conduits de l'appareil pulmonaire. En vue de ces calculs, l'appareil pulmonaire est
décrit par un modèle physique. Ce dernier fixe la configuration et le nombre des voies respiratoires,
ainsi que leurs dimensions (longueurs et diamètres). De plus, les épaisseurs des surfaces épithéliales
des conduits sont déterminées, ainsi que la position des différents types de cellules dans ces surfaces
(figure 1.7).

Le modèle le plus souvent utilisé est celui de Weibel, écrit en 1963. Il décrit l'appareil
pulmonaire d'un adulte, de volume respiratoire 4,8 litres soit les trois quarts d'une capacité
pulmonaire totale (volume maximum en inspiration forcée), [JA88]. Ce modèle consiste en une
série de 24 générations de voies respiratoires [JA88,GU84]. A chaque génération, une branche, dite
"mère", se divise en deux branches identiques dites "filles" (hypothèse de symétrie). De cette façon,
chaque génération compte 2 voies respiratoires ; par exemple, la trachée, qui représente la voie zéro,
compte 2° soit 1 voie. Chaque génération est caractérisée par la longueur et le diamètre de ses
conduits. Ces dimensions ont été déterminées d'après des mesures sur des poumons humains.
-56-

a) Nez et voies aériennes supérieures (V.A.S.)

b) Arbre trachéobronchique

c) Voies aériennes terminales et alvéoles

Figure 1.6- Régions de l'appareil pulmonaire [JU78]


-57-

Cellules cilliées "Brush cellules-


Cellules séreuses
"Goblet ceilules" Cellules basales

Epithelium
Mucus
Membrane basaie
Lamina propria

Sub-mucosa
Glandes muqueuses

Cartilage

Figure 1.7- Types de cellules trouvées dans I 'epithelium [JA88J

James, [JA88], évoque aussi le modèle de Yeh et Schum, développé en 1980, proposant des
dimensions différentes des conduits respiratoires. Plus récemment, les voies respiratoires de jeunes
individus (entre 11 et 21 ans) ont été mesurées en vue d'adapter les modèles pulmonaires à ce type
de population [JA88].

3.2.1.2. Dépôt des aérosols dans l'appareil pulmonaire

Lors de la respiration, une fraction de l'aérosol présent dans l'air pénètre dans l'appareil
pulmonaire : c'est "l'inhabilité", qui est fonction des diamètres aérodynamiques des particules ainsi
que de la vitesse de l'air inhalé. A l'intérieur du système respiratoire, le comportement de l'aérosol
est régi par la physique des aérosols, dépendant de nouveau essentiellement de la taille des
particules et du régime de l'écoulement. Les particules peuvent soit se déposer dans les conduits
respiratoires, soit quitter le système pulmonaire avec le flux exhalé. Notons que l'humidité régnant
dans le système respiratoire peut amener une particule à grossir par rapport à sa taille initiale à
l'extérieur. Un facteur de grossissement entre 3 et 4 est donné par Brochard [BR90], tandis que
James adopte un facteur 2 [JA88].
-58-

L'expérience permet d'évaluer la fraction de l'aérosol déposée au cours de la respiration. Par


contre, elle ne donne accès à aucune information sur la distribution du dépôt dans les différentes
régions de l'arbre respiratoire. Les résultats expérimentaux rapportés par James, [JA88], permettent
les conclusions suivantes :

- dans des conditions respiratoires données, la fraction déposée dépend de la taille des
particules ; un minimum de dépôt (environ 10 %) est observé pour les particules de
diamètre 0,5 (am. La fraction déposée vaut environ 40 % pour des particules de 0,05 um et
atteint environ 90 % pour des particules de 0,005 um. A l'inverse, pour les particules plus
grosses, supérieures à 0,5 um, la fraction déposée augmente jusque environ 50 % pour des
diamètres de 3 um (dans le cas d'une respiration buccale, d'un volume tidal de 1 litre et
d'un débit respiratoire de 250 cm3.s~I = 0,9 m^h" 1 : c'est-à-dire dans des conditions
moyennes) ;

- les petites particules sont en partie arrêtées dans le nez : la fraction déposée à ce niveau est
ainsi estimée à 15 % pour les particules de 0,005 um et elle augmente quand le diamètre
diminue. Ainsi, 50 % de la fraction libre des descendants du radon est supposée se déposer
au niveau du nez ;

- toutes choses égales par ailleurs, la fraction déposée augmente avec le volume et la
fréquence respiratoire.

Nous avons dit que l'expérience ne permet pas de connaître les zones préférentielles de dépôt.
Par contre, la connaissance de la granulométrie de l'aérosol considéré et des régimes d'écoulement
dans l'appareil pulmonaire permet de calculer les fractions déposées en différents points de l'arbre
pulmonaire, ce dernier étant décrit par un modèle tel que celui de Weibel. Retenons simplement les
trois points suivants :

- les lois de la diffusion permettent de calculer le dépôt des petites particules (d < 0,1 um) ;

- les lois de l'împaction s'appliquent dans le cas des plus grosses particules (d > 1 um), en
particulier pour estimer le dépôt dans les VAS où les vitesses de l'air sont élevées ;

- les lois de la sédimentation s'appliquent aux grosses particules (d > 5 um) dans l'ensemble
du système respiratoire.

Les courbes de dépôt calculées par James pour chacune des trois régions de l'appareil
respiratoire sont données dans la figure 1.8. La comparaison entre les fractions déposées globales
calculées et mesurées montre un bon accord, ce qui fait de ce modèle un outil de référence pour
estimer le dépôt dans les poumons des descendants du radon, de tailles submicroniques. Nous avons
-59-

vu que le débit respiratoire d'un individu à l'intérieur de son habitation est souvent pris égal à
0,8 m3.h"1 : les courbes de dépôt qui nous intéressent sont donc comprises dans la gamme proposée
par James.

0 > 7
Débit respiratoire (m3.h~1)
CD
'(5
| 0,6
Q.

<D

g. 0'5
(0

•g 0,4
o

0,2
•o

•ê 0 1
(0

0,001 0,01 0,1 0,5


Diamètre médian en activité (pm)

Figure 1.8- Fraction déposée des descendants du radon dans l'appareil respiratoire
calculée pour deux valeurs du débit respiratoire [JA88J

En 1989, un nouveau modèle a été publié par Egan et Nixon pour décrire le dépôt des aérosols
dans l'arbre respiratoire [LI90], tandis que plusieurs études ont été menées pour déterminer le dépôt
nasal. Les résultats des différentes études, cohérents entre eux, montrent que le dépôt nasal est plus
important que ne le laissaient croire les estimations antérieures. La dose absorbée dans les zones TB
et pulmonaire serait donc plus faible que les valeurs admises jusque récemment.

Enfin, citons le modèle de dépôt des aérosols dans l'appareil pulmonaire, développé
récemment par l'ICRP et décrit par James [JA91].
-60-

3.2.1.3. Elimination des corps étrangers par l'appareil respiratoire ou "clairance"

Cette fonction de l'appareil respiratoire fait intervenir des phases métaboliques (fabrication de
mucus, destruction de corps étrangers, ...) et des phases mécaniques (transport de matière à travers
les voies respiratoires).

Brochard, [BR90], décrit la clairance par deux processus, l'un intervenant dans la zone TB et
l'autre dans la zone pulmonaire :

- dans la région trachéo-bronchique, les cellules mucocilliées se chargent d'engluer et de


transporter les particules vers les VAS, jusqu'au carrefour aéro-digestif : là, les particules
sont prises en charge par le système digestif. La cinétique du tapis mucocilliaïre permet
une clairance complète des particules étrangères en quelques heures ;

- dans la zone alvéolaire, des éléments appelés "macrophages", absorbent une fraction des
intrus : c'est la "phagocytose". Certaines des particules, qu'elles soient libres ou
phagocytées, remontent vers les VAS, portées par le tapis mucocilliaire. Les autres migrent
vers l'interstitium pulmonaire (paroi des poumons). Là, une première partie des particules
est retenue, une seconde partie est transférée vers la plèvre, tandis que les dernières sont
véhiculées vers le système lymphatique. Ces dernières sont ensuite transportées vers la
circulation sanguine ce qui leur donne accès aux autres organes. L'ensemble de ces
mécanismes conduit à une durée de clairance longue, puisque sa période vaut plusieurs
années.

Des études sont réalisées en vue d'améliorer les connaissances encore limitées sur la clairance
spécifique aux descendants du radon [JA88]. En effet, des propriétés de clairance différentes
pourraient distinguer les descendants du radon des autres particules, à cause de leur charge
électrique, de leurs tailles, de leur période de vie ... Ainsi, par exemple, les périodes des descendants
du radon sont, pour la majorité d'entre eux, suffisamment courtes pour limiter leur action au niveau
pulmonaire. Seul le 2 l 2 Pb, issu du radon 220, et dont la période vaut environ dix heures, peut
parvenir à d'autres organes tels que le foie, les reins ou les os [ROY93].

La clairance est décrite par des modèles à compartiments [JA80,JA88,BA91]. Un


compartiment "i" y représente une génération "i" du modèle pulmonaire. Les paramètres principaux
de ces modèles sont donnés pour chaque génération "i" par :

- les vitesses de transfert mucocilliaires entre les compartiment "i-1 " et "i", et
- les vitesses de transfert entre le compartiment "i" et le système sanguin.
-61-

3.2.1.4. Rétention : interaction avec les cellules

A.D. Wrixon, [WR87], présente les mécanismes et les effets de l'interaction des rayonnements
ionisants sur les cellules et les tissus. Trois types d'effets se manifestent au niveau de la cellule suite
à l'exposition aux rayonnements :

- la mort de la cellule, traduisant son incapacité à se diviser pour se multiplier. Cependant,


cela n'empêche pas la cellule d'assurer ses fonctions habituelles. Cette radiosensibilité de la
cellule augmente avec le nombre de cellules en division active dans un tissu ;

- les anomalies génétiques héréditaires, qui concernent exclusivement les cellules


reproductrices ;

- la mutation de la cellule et le cancer qui s'en suit : une cellule devient "mutante" lorsque
son matériau génétique est modifié. Cela fait suite à une exposition à des rayonnements
ionisants ou à des produits chimiques. La mutation se traduit par une croissance
incontrôlée des cellules mutantes, contrairement aux cellules saines, ce qui peut avoir pour
conséquence le développement d'une tumeur. La tumeur est dite "bénigne" si elle se
développe dans son tissu d'origine. Au contraire, elle est dite "maligne" si elle s'étend aux
tissus voisins.

L'interaction des descendants du radon avec les cellules de l'arbre respiratoire se manifeste par
le premier et le troisième type d'effets décrits par Wrixon. En effet, si une cellule n'est pas tuée, elle
peut subir la mutation pouvant la conduire à la cancérisation [ROY93].

La question se pose donc du type de cellules plus particulièrement sensibles aux


rayonnements alpha émis par les descendants du radon, ce que nous appelons cellules "critiques".
De plus, dans l'estimation du dommage, il faut choisir entre prendre en compte seulement les
cellules critiques ou bien toutes les cellules épithéliales. Ainsi, depuis 1980, les calculs de dose ont
été réalisés tantôt pour les cellules basales bronchiques, plus particulièrement au niveau des
segments bronchiques, [JA80], tantôt pour l'ensemble des cellules épithéliales [JA88] (figure I.7.).
Aujourd'hui, c'est pour les seules cellules basales et secrétaires que la dose absorbée est calculée
[LI90,ROY93].

3.2.2. Modèles dosimétriques

Un modèle dosimétrique doit permettre de calculer in fine la dose efficace reçue par un
individu. Dans notre cas, le calcul de la dose efficace nécessite de prendre en compte les processus
d'évolution que nous venons d'évoquer et que nous avons synthétisés dans le diagramme de la
figure 1.9. Pour décrire ces . processus, les modèles déjà évoqués sont utilisés
-62-

INHALATION

1
REJET
DEPOT
(flux exhalé)

1
-t- I
T t Y
Nasopharynx Zone
ou V A S . Zone T.B. pulmonaire

r
) f

r r
EPURATION
DOSE (cinétique du DOSE
(aux cellules tapis EPURATION (aux cellules
épithéliales) mucocilliaîre) épithéliales)

r
L
r
^L—i—_
1 PHAGOCYTOSE

t
i
Y
Nasopharynx Tapis Interstitium
ou VAS. mucocilliaire de pulmonaire
la zone T.B.

RETENTION

I
REJET
Système
Plèvre lymphatique
bronchique

Système
lymphatique

Circulation
sanguine
«• Tissu : transfert vers un tissu

MECANISME : évolution des descendants du


radon sous l'action du mécanisme
Organes

Figure 1.9- Evolution des descendants du radon inhalés dans l'organisme


-63-

(modèle de l'arbre respiratoire, modèle de dépôt, modèle de clairance et modèle de distribution de la


dose entre les différentes cellules de l'épithélium). Le modèle dosimétrique final est un assemblage de
ces différents sous-modèles. Deux types de résultats sont obtenus :

- les doses équivalentes, associées à une région du corps : ici, ce seront les doses
équivalentes TB (H^g) et pulmonaires (Hp) ;

- la dose efficace, relative à l'organisme entier (HJ.

Cependant, les résultats obtenus varient selon les modèles choisis à chaque étape du calcul, et
pour un modèle choisi, les résultats sont fonction des valeurs de paramètres utilisées.

Ainsi, en 1980, Jacobi et Eisfeld comparent les doses calculées par plusieurs modèles écrits
dans les années 60-80 et établissent de nouvelles expressions des doses équivalentes TB et
pulmonaire et de la dose efficace (voir tableau 1.12.). Rannou, en 1987, fait référence à ces relations
dans son étude du risque lié à la présence du radon 222 et du radon 220 dans les habitations [RA87].
Dans ces expressions, l'EAP est séparée seulement en deux modes, l'un libre (terme fE) et l'autre
attaché (terme (

Dans le modèle de James, [JA88], contrairement aux modèles antérieurs, la dose devient une
fonction explicite de la taille des descendants du radon. Les courbes de la figure 1.10 montrent les
doses calculées en fonction des diamètres submicroniques (domaine de tailles des descendants du
radon, rappelons-le). Pour une taille fixée, la gamme de valeurs calculées correspond aux différents
modèles utilisés (arbre respiratoire, dépôt, clairance, cellules critiques). Comme il apparaît sur cette
courbe, la dose absorbée au niveau de la zone pulmonaire (alvéoles) est toujours inférieure à 10 % de
celle absorbée au niveau de la zone trachéo-bronchique. Ceci explique pourquoi l'auteur propose de
la négliger. Le calcul montre aussi que la dose absorbée au niveau des cellules basales est inférieure à
la dose absorbée au niveau de l'ensemble des cellules epithéliales. C'est pourquoi James préconise de
prendre en compte toutes les cellules epithéliales plutôt que de restreindre le calcul aux cellules
basales (voir le paragraphe précédent 3.2.1.4). Ces calculs montrent aussi que la dose TB augmente
avec la valeur du débit respiratoire. De même la dose TB calculée pour un enfant est légèrement
supérieure à celle absorbée par un adulte : cela s'explique par des différences dans le
dimensionnement des voies respiratoires de l'enfant, ainsi que dans son rythme respiratoire. La dose
équivalente TB établie par James à partir de ce modèle est donnée dans le tableau 1.12. Elle est
inversement proportionnelle au diamètre des descendants attachés.
-64-

Tableau 1.12 - Modèles dosimétriques de la littérature (cas du radon 222)

Auteurs, Equivalents de dose TB. pulmonaire, et


efficace Remarques
(H TB ,H P ,H T )(enSv)(l)

Jacobi -Eisfeld HTO= 1 8 ( 1 + 9 ^ ) 1 seul le 218Po est supposé libre


1980 = 0.075(1+ 9 fp
1 J = 240 WLM
[JA80] Hp =5.2(l-f pot )I(J)
= 0,022 ( l - y E = 4,2.10"3J

HT = 0,06 H r a + 0,06 Hp Idu2I8Po


= 0,006(1 +7 f^
I totale

Qieip~Uin3.h-'[O,9àl,5]

James H r a = [fE D1 + (l-fE)Da] * 20 * 10-3*E (WLM )


1988 avec D1, Da en mGy.WLM"1
H p = négligeable
[JA88] D'=150mGy.WLM-'

Da en mGy.WLM-' = f (AMD)<2>
H T *= 0,006 [1+ 29 f E ]E (WLM) D'- 20 10 7 5 4 3
AMD 0,05 0,1 0,15 0.2 0,3 0,4-0,5
• sans prendre en compte le grossissement

"*" : pour AMD = 0,25 um, on prend


Da = 5 mGy.WLM-1

Li H r a =[0,048 +0,816 fE]*E(WLM) • H r a = [fE D1 + (l-fE)Da]*20* 10-3*E(WLM)


1990 avec D1, D* en mGy. WLM"1
HT = 0 , 0 6 H T B
[LI90] . D1 = 43,2 mGy. WLM"1
HT* = 0,006 [0,48 + 8,16fE]*E{WLM)
. Da en mGy. WLM"1 = f(AMD)<2)

• Qresp= W m3.h"' (homme au repos)

. "*" : pour AMD = 0,281 urn, Li prend


Da = 2,4 mGy.WLM 1

. grossissement et dépôt nasal pris en compte

James H r a = (0,072+ 1,768 fE)*E(wLM) . D1 = 92 mGy.WLM 1


??
[JA??] HT = 0,006[0,72+18f E ]*E (WLM) . Da = 3,6 mGy.WLM 1 pour AMD = 0,15 um

. grossissement et dépôt nasal pris en compte

fj = fraction libre du 218Po ; fE = fraction libre de l'EAP ;


E WLM = exposition (Exp) exprimée en WLM ; I(J) = EAP inhalée en J ;
AMD = diamètre médian en activité.
-65-

1 000 LIBRE ATTACHE


1 | i

Respiration buccale

100
Modèles respiratoires de
WEIBEL "A"
o YEH-SCHUM
E
10
f
Q.
0)
in
o
Q

0,1 ....I
0,001 0,01 0,1 0,5

Diamètre médian en activité (pm)

Figure 1.10 - Doses calculées moyennées sur toutes les cellules épithéliales,
en fonction du diamètre des descendants inhalés [JA88J

Le modèle précédent, modifié par la prise en compte des connaissances acquises sur le dépôt
nasal et déterminé à partir d'un nouveau modèle de dépôt trachéo-bronchique et pulmonaire [LI90],
est exprimé dans le tableau 1.12. Dans le cas où seuls deux modes (l'un libre et l'autre attaché) sont
utilisés pour décrire la taille des descendants du radon, James préconise l'utilisation des coefficients
indiqués à la fin du tableau 1.12. (dans la colonne "remarque"), pour déterminer l'expression de
l'équivalent de dose efficace Ht. Notons qu'avec cette expression, un incrément de 4 % de la fraction
libre de l'EAP se traduit par une dose multipliée par deux [JA??]. C'est cette version du modèle de
James, à la fois simple (seulement deux modes) et avancée (derniers modèles de dépôt utilisés), que
nous utilisons dans la suite de ce travail.
-66-

Coefficients de conversion

Dans la littérature, des coefficients sont utilisés pour convertir rapidement une activité
volumique radon ou une EAP en dose équivalente. Ils sont déterminés moyennant un certain nombre
d'hypothèses sur le mélange air-radon-descendants, et ne sont par conséquent que des outils
approximatifs d'estimation de la dose. Le tableau L13.a. synthétise les valeurs rencontrées dans la
littérature à différentes époques. EUes sont exprimées en unités de dose équivalente par unité
d'exposition. Notons que la valeur préconisée par James à partir des résultats de sa modélisation est
trois fois supérieure à celle adoptée par l'ICRP en 1993. Par ailleurs, l'ICRP donne les coefficients de
conversion de l'activité volumique radon en exposition. Ces valeurs sont établies à partir
d'hypothèses sur la fraction libre de 1*EAP et sur le facteur d'équilibre F associé au mélange.
L'ensemble de ces éléments est donné dans le tableau L13.b.

Tableau 1.13.a - Coefficients de conversion des expositions en doses, par différents auteurs

Auteurs, mSv.WLM"1
HvDothèses
année (mSv.(J.h.m-3rl)

Jacobi et Eisfeld [JA80] 2,8 à 5,6


1980 (0,8 à 1,6)

James [JA88] .fE~5%


1988 15 . diamètre médian en activité voisin de 0,15 um
. valeur représentative parmi celles calculées par
son
modèle.

ICRP [IC93] 5 .Ç> =0,8m 3 .h-'


1993 (1,4) . 80 % du temps à l'intérieur.

Tableau I.13.b - Coefficients de conversion des activités volumiaues du radon


en expositions FIC931

Usité Coefficients de conversion W

mJ.h.nr3/Bq.h.nr3 2,22.10"6

WLM/Bq.h.nr3 6.31.10" 7

(') Facteur d'équilibre F = 0,4


-67-

3.3. Effet dfl à la dose absorbée : "cancer ou pas ?"

Nous nous intéressons ici à la seconde partie du schéma de la figure 1.5. (début du
paragraphe 1.3.), qui traduit la question suivante : quel effet fait suite à l'absorption de la dose que
nous venons de déterminer ?

La relation est connue dans le cas des expositions élevées des mineurs d'uranium. Le
problème est d'extrapoler les résultats obtenus pour ces mineurs au cas du public qui peut être
exposé à des concentrations de radon faibles mais chroniques dans les habitations.

3.3.1. Définitions

Les études épidémiologiques visent à définir cette relation dose-effet à partir de l'observation
des individus exposés. Deux types d'études épidémiologiques existent : d'une part, l'étude de
cohorte et d'autre part, l'étude cas-témoin [GO90]. Dans le cas des études sur l'effet de l'exposition
chronique au radon et à ses descendants dans une habitation, les études épidémiologiques sont le
plus souvent de type cas-témoins [SW91]. Dans ce type d'études, à une date t, l'observateur définit
deux groupes d'individus : l'un rassemblant des malades atteints de la maladie M tandis que l'autre
est constitué d'individus indemnes de la maladie M. A partir de là, l'étude est rétrospective : elle
consiste à déterminer l'exposition de tous les individus au facteur F depuis leur naissance jusque la
date t. Ce type d'étude permet de savoir s'il existe une relation de causalité entre l'exposition estimée
au facteur F et le développement de la maladie M. Le risque relatif RR est défini comme le rapport
de la fraction de malades parmi les personnes exposées sur la fraction de malades dans le groupe
non exposé.

. Contrairement à une étude de cohorte, une étude de type cas-témoin évite d'attendre le temps
de latence des cancers pulmonaires éventuels. De plus, elle autorise l'étude d'échantillons
d'individus plus petits que dans une étude de cohorte : en effet, dans cette dernière, il faut choisir un
grand nombre de personnes au début pour obtenir à la fin un échantillon "suffisant" de malades,
d'un point de vue statistique. Et en effet, le nombre de cancers pulmonaires dans les populations
domestiques exposées au radon et à ses descendants reste faible en absolu.

3.3.2. Etat des connaissances épidémiologiques et avenir

En 1988, Steinhaûsler fait le point sur le risque de développement de cancers pulmonaires


suite à l'exposition au radon à l'intérieur des habitations. Aucune épidémiologie spécifique à
l'exposition domestique n'a alors abouti. Aussi, seules sont données des estimations du risque,
adaptées de résultats tirés d'études épidémiologiques sur des populations de mineurs. Le
tableau 1.14. présente des estimations du risque de cancers pulmonaires données par différents
-68-

organismes, estimations qu'il faut cependant considérer avec beaucoup de prudence. En effet, non
seulement les erreurs inhérentes à toute épidémiologie s'attachent à ces valeurs, mais en plus, il s'y
ajoute les erreurs liées à l'adaptation à une population générale A de données obtenues pour une
population B très spécifique. Ainsi, A est un ensemble d'hommes, de femmes et d'enfants, au repos
la majeure partie de leur temps d'exposition, alors que la population B est un ensemble d'hommes,
travaillant dans des conditions particulièrement difficiles, fumant souvent beaucoup et exposés à
d'autres facteurs cancérogènes (fumées d'engins, poussières radioactives à vie longue,...).

Tableau \.\4 - Estimation du risque de cancers pulmonaires suite à l'exposition au radon


et à ses descendants dans une habitation FSTE881

Riçque de cancers Risque de cancers converti Conditions,


Organisms proposé par l'Organisme par St. en <1<M.WLMY=l remarques

EPA 1,3 à 5 % 2,4 à 9,4 . pour vie de 70 ans


(cancer pulmonaire fatal) . 75 % du temps à l'intérieur
.[Rn]~150Bq.nr 3
. F = 0,5

NCRP 9,1. lO-'WLM-'.air 1 1,3 pour 70 ans de vie

ICRP 1,5% 2,1 . pour toute la vie


. avec Exp = 1 WLM.an"1

BEIR 's commitee 3,5 morts.OO4 WLM)"1 3,5 . tabac pris en compte dans
les facteurs de risque

Autre 4% 8 . pour 74 Bq.nr 3 de


descendants
.avec[Rn] = 150 Bq.nr 3
et F = 0,5

Actuellement, des études épidémiologiques spécifiques sont réalisées pour déterminer les
effets des expositions au radon dans les habitations [US 89, NE92]. Quelques résultats d'études
suédoises montrent que le risque relatif de développer un cancer pulmonaire varie entre 1,7 et 2,
c'est-à-dire que les individus exposés ont une probabilité entre 1,7 et 2 fois plus grande que les
personnes non exposées de développer un cancer pulmonaire [PE92, SW92].

En conclusion, aucune relation définitive n'est encore établie entre l'exposition aux
descendants du radon à l'intérieur d'une habitation et la probabilité de développer un cancer
pulmonaire, comme le font remarquer Renoux et Tymen en 1990 [RE90]. Ceci est dû notamment à
la difficulté de prendre en compte, dans les études épidémiologiques, tous les paramètres impliqués
dans le développement de cancers pulmonaires. De plus, l'analyse et l'interprétation des données
recueillies s'avèrent très complexe et les méthodes choisies sont parfois remises en question. Enfin,
-69-

ces études sont difficiles à mener puisque l'excès de cancers pulmonaires lié au radon qu'il faut mettre
en évidence est probablement relativement faible [STE88]. Toutefois, plusieurs études
épidémiologiques spécifiques au cas des expositions au radon dans les habitations sont en cours
actuellement, et au vu des efforts fournis dans ce domaine, chacun est en droit d'attendre de la
communauté scientifique, dans les années à venir, des résultats concluants pour l'estimation de ce
risque.

4. QUESTION DE "NORMES"

Nous avons vu que les concentrations du radon dans les habitations sont majoritairement
faibles (voisines de 40 Bq.m~3), mais que dans certains cas, elles peuvent atteindre des valeurs très
élevées (plusieurs milliers de Bq.nr 3 ). Parallèlement, aucune relation certaine n'est encore
déterminée entre l'exposition aux descendants du radon et le risque de développement d'un cancer
pulmonaire. Pourtant, certains gouvernements donnent des estimations de l'excès de cancers
pulmonaires dus à l'exposition au radon de la population de leur pays. Ils sont aussi ceux qui
adoptent des valeurs limites de concentrations en radon ou en descendants à ne pas dépasser. En fait,
il ne s'agit pas de lois, mais plutôt de recommandations données à la population. Le tableau 1.15.,
[AH92], synthétise les différentes valeurs limites ou "niveaux d'action" adoptés par différents pays ou
organisations. En France, le Comité Supérieur d'Hygiène Publique considère officiellement qu'il n'est
pas opportun de fixer des recommandations, puisque le risque et son acuité ne sont pas démontrés.

Dans le tableau 1.15., les limites sont exprimées en terme de concentration de radon à ne pas
dépasser. Le tableau 1.16. exprime la limite en terme d'activité volumique radon mais aussi en terme
d'EAP, d'exposition et enfin de dose. Ces valeurs sont proposées par l'ICRP [IC93].

Notons que les "niveaux d'action" définissent les niveaux de concentrations intérieures moyens
annuels au-dessus desquels des systèmes de réduction devraient être mis en oeuvre. Dans certains
pays, le financement est partiellement pris en charge par l'Etat. C'est le cas en Suède ou en
Angleterre par exemple [AH92], Notons enfin que l'établissement de tels niveaux d'action semble
avoir parfois de déplorables conséquences : en effet, certains propriétaires ont vu chuter la valeur
immobilière de leur domaine pour cause de ... fortes concentrations en radon !!
-70-

Tableau 1.15 -Valeurs limites conciliées, nationales et internationales [AH92]

Limites pour
Niveaux l£S
Pays d'actions constructions Année Rçpiarques
(Bq.m-3) futures
(Bq. m-3)
Australie 200 pas encore de limite pour les constructions futures non prévues
valeurs
Canada 800 pas encore de 1989 objectif à long terme : concentration de
valeurs l'extérieur
CSFR 200 100 1991
Chine 200 100
Danemark pas encore de pas encore de valeurs nordiques applicables
valeurs valeurs
France pas encore de pas encore de valeurs de la CEC applicables
valeurs valeurs
Allemagne 250 250 1988
Inde pas encore de pas encore de utilise les valeurs des USA
valeurs valeurs
Irlande 200 200 1991 objectif à long terme : atteindre les niveaux les
plus bas possible
Japon pas encore de pas encore de les niveaux seront fixés lorsque l'étude nationale
valeurs valeurs des concentrations du radon sera finie.
Luxembourg 250 250 1988 comme en allemagne
Norvège 200 < 60-70 1990 60-70 Bq.nr 3 est la moyenne nationale
Afrique du Sud pas encore de pas encore de étude nationale en cours
valeurs valeurs
Suède 200 70 1990 réduction à 70 Bq.rrr3 si des mesures simples
existent
Suisse pas encore de pas encore de en préparation
valeurs valeurs
Grande 200 200 1990 6 recommandations jointes à ces deux valeurs
Bretagne
U.S.A. 150 comme à 1988
l'extérieur
U.R.S.S. 200 100 1990 changement de logement si le niveau de radon
ne peut pas être diminué sous 400 Bq.nv3
CEC 400 200 1988 concentration de radon
CIPR 400 200 1984 concentration de radon
Nordique 400 100 1986
WHO 100 100 1985
-71-

Tableau 1.16 — Valeurs limites proprosées par HCRP dgns différentes unités [IC93]

Grandeurs Valeurs limites

Activité volumique du radon (Bq.rrr3) 200

EAP " ( u l n r 3 ) 0,44

Exposition* (mJ.h.nr 3 ) 3,1

Dose* (Eq. de -) (mSv/an) 5

en supposant 7 000 heures passées à l'intérieur de l'habitation (~ 80 % du temps) et un facteur d'équilibre de 0,4, et
en prenant le facteur de conversion : 1,55.10"2 mJ.h.nr3 par Bq.nr 3 .
en supposant un facteur d'équilibre de 0,4.

5. CONCLUSION

Cette première partie nous a permis d'exprimer le contexte dans lequel s'inscrit notre étude. En
effet, alors qu'au début du siècle, certains vantaient les mérites du radon pour soigner diverses
maladies [RA88], nous avons vu que les connaissances actuelles en dosimétrie laissent craindre un
excès de cancers pulmonaires dans les populations exposées au radon et à ses descendants à
l'intérieur des habitations.

C'est ce qui nous amène maintenant à aborder le calcul des grandeurs caractéristiques d'une
habitation vis-à-vis du radon et de ses descendants, ces grandeurs étant nécessaires aux
professionnels de la radioprotection pour réaliser leurs calculs de dosimétrie.
PARTIE II
-72-

PARTIE H - CHAPITRE 1

ÉVOLUTION DU RADON ET DE SES DESCENDANTS À L'INTERIEUR


D'UNE ENCEINTE

Le but de notre travail étant, rappelons-le, de décrire le comportement du radon et de ses


descendants dans une enceinte, nous choisissons d'atteindre cet objectif à l'aide d'un modèle
mathématique.

1. PRÉSENTATION DU SYSTÈME À ÉTUDIER

Nous considérons une habitation dont l'air contient du radon et ses descendants. Ces derniers
sont soumis à différents processus d'évolution que nous décrivons en réduisant le système complexe
qu'est une habitation à une simple enceinte. Le schéma de la figure DL 1.1. est un synoptique des
mécanismes qui régissent le comportement du radon et de ses descendants dans cette enceinte. A ce
niveau, la description est purement qualitative ; nous aurons l'occasion de préciser chacun des
mécanismes dans les paragraphes suivants.

Dans l'enceinte étudiée existe un aérosol (taches marron sur le schéma), qui évolue
principalement en fonction des activités des habitants (cuisine, tabagisme,...). Par ailleurs, même si
l'enceinte est fermée et isolée thermiquement, des transferts d'air subsistent entre l'extérieur et
l'intérieur : c'est ce que nous appelons la "ventilation" (flèches grises). Comme il apparaît sur notre
schéma, du radon est présent dans le volume (points bleus). Les sources de ce gaz se situent
principalement au niveau du sol ou des matériaux de construction (flèches bleues) ; de plus, les flux
d'air entrant dans le système permettent au radon extérieur de pénétrer dans le volume (flèches grises
entrantes). A l'inverse, les flux d'air sortant du système peuvent permettre au radon de quitter
l'enceinte (flèches grises sortantes). Par désintégrations successives (flèches rouges), le radon donne
naissance à ses descendants (points rouges), constitués principalement d'isotopes de polonium, de
plomb et de bismuth (voir la figure I.2. dans la partie L). Nous avons vu qu'au moment de leur
formation, ces descendants du radon ont une taille de l'ordre de grandeur de celle des atomes.
Suivant la théorie cinétique des gaz, ils se déplacent rapidement dans l'air avec des coefficients de
diffusion élevés. C'est ainsi qu'une partie d'entre eux se fixe sur les particules de l'air (flèches noires).
Qu'ils soient libres ou attachés, les descendants du radon se désintègrent spontanément (flèches
rouges). Par ailleurs, ils peuvent quitter ou pénétrer dans le volume, portés par les flux d'air
-73-

/ E m i s s i o n de radon
parles matériaux de construction Dépôt sur

Désintégration
Désintégration] radioactive
radioactive

Attachement
sur-les
particules
Recul
ftîiCî»
f après
Emission
4e radon Désintégration attachement
parles
matériaux
de construction
radioactive
l
Emission de radon
• le

Note : points bleus : radon


: points rouges : descendants du radon
: points marron : particules de l'aérosol ambiant

Figure IL 1.1 - Synoptique des mécanismes impliqués dans l'évolution du radon


et de ses descendants dans une enceinte telle qu 'une habitation

sortant ou entrant (flèches grises). Ils tendent aussi à se déposer sur les parois verticales ou
horizontales (flèches vertes). Enfin, certains descendants, fixés sur des particules, peuvent s'en
détacher à cause du recul consécutif à leur désintégration radioactive (flèche noire et blanche).

A un instant donné, chacun de ces mécanismes contribue à augmenter ou à diminuer les


activités volumiques du radon et celles de ses descendants. C'est ce que nous modélisons
maintenant.
-74-

2- DESCRIPTION MATHÉMATIQUE DU SYSTÈME

2.1. Le "room-model" : principes de base

En 1972, Jacobi écrit un modèle décrivant le comportement du radon et de ses descendants


dans l'atmosphère des mines [JA72]. Son objectif est de décrire, sur une base théorique, les relations
existant entre l'EAP, le facteur d'équilibre F, la fraction libre des descendants fE, la ventilation
régnant dans le système, la géométrie de celui-ci et l'aérosol ambiant. Avec son travail, c'est la
première fois que tous les mécanismes d'évolution évoqués dans le paragraphe 1 sont pris en compte
dans un même modèle. Depuis 1972, ce modèle reste un outil de référence pour décrire l'évolution
du radon et de ses descendants dans un volume donné. En 1978, par une légère modification du
calcul de l'activité en radon, Porstendôrfer adapte le modèle précédent, conçu pour décrire
l'atmosphère des mines, au cas de l'air intérieur des habitations [PO78a]. Depuis, le modèle est
présenté régulièrement dans le cadre d'études sur le radon à l'intérieur des habitations
[KN88,PO91,PO94].

Le modèle consiste à décrire la variation à l'instant t de la concentration en radon ou en l'un de


ses descendants. Nous appelons ceux-ci "élément i", avec i = 0 pour le radon et i = 1, 2 ou 3 pour ses
descendants. Le développement des équations est basé sur deux principes.

D'une part, à l'instant t, la variation de concentration d'un élément i est donnée par le bilan des
sources et des puits de concentration pour cet élément. Le terme "source" représente tout ce qui
contribue à augmenter la concentration de l'élément i alors que le terme "puits" se rattache à tout ce
qui entraîne la diminution de la concentration de i (contributions respectivement positive et
négative). Nous pouvons écrire l'expression générale :

(1)
dt

avec i : indice valant 0 pour le radon (222 ou 220), et valant 1, 2 ou 3 pour le polonium (218
ou 216), le plomb (214 ou 212) et le bismuth (214 ou 212)

t : temps, en s (ou h)

Cj(t) : concentration en nombre ou en activité de l'élément i, en atomes ou Bq par m3

Sj(t) : ensemble des sources de concentration pour l'élément i, en atomes ou Bq par m3 par s
(ou h)

P,(t) : ensemble des puits de concentration pour l'élément i, en atomes ou Bq par m3 par s
(ou h)
-75-

D'autre part, le second principe concerne la formulation de la contribution du mécanisme x à la


variation de concentration de l'élément i (x est un mécanisme parmi ceux cités dans le paragraphe 1
de ce chapitre). Nous écrivons la variation de concentration de l'élément i due au mécanisme x de la
façon suivante :

[dCi(t)l =
(2)
L dt L "
Dans cette expression, la variation de la concentration de l'élément i à l'instant t, due au
mécanisme x, apparaît proportionnelle à la concentration de i donnée par Cj(t). Elle est aussi
proportionnelle à un paramètre X^ représentant le mécanisme impliqué. En accord avec l'équation
aux dimensions, ce paramètre, exprimé en s"1 (ou h"1), traduit la fréquence avec laquelle le
mécanisme d'évolution x est appliqué au radon ou à ses descendants.

Ce sont les paramètres X, associés aux mécanismes précédemment évoqués, que nous
déterminons dans les paragraphes suivants. De cette façon, nous pouvons, dans un second temps,
écrire les bilans des sources et des puits pour le radon et pour chacun de ses descendants, libres ou
attachés aux particules de l'air. Néanmoins, un terme est traité dans un paragraphe particulier : il
s'agit du terme lié à l'émission de radon dans le volume. En effet, ce terme source est supposé
indépendant de la concentration ambiante, de sorte que le paramètre associé n'est pas de la forme des
paramètres \ présentés ci-dessus. Nous traitons cet aspect dans le paragraphe suivant.

2.2. Modélisation du comportement du radon : terme lié à l'émission de radon

2.2.1. Les différentes sources d'émission de radon [GO93a]

Dans une habitation, les sources potentielles sont le sol, les matériaux de construction, l'eau et
le gaz naturel [RA87a,NA88a,PO91]. L'air extérieur est aussi une source de radon mais cela n'est pas
à proprement parler une "émission" : il s'agit plus exactement d'un apport de radon lié à la
ventilation, c'est pourquoi nous ne traitons pas ce point ici.

L'importance de chacune des sources est variable : d'une façon générale, le gaz contribue très
peu aux concentrations intérieures et est négligé. De même, l'eau comme source de radon se rapporte
au cas très particulier des eaux de puits en contact, en profondeur, avec une roche source de radon ;
de plus, la modélisation de l'eau comme source de radon est particulièrement complexe puisque les
utilisations de l'eau au robinet représentent des actions très aléatoires : le gain de précision du modèle
serait donc faible comparé à sa complication. Ces deux aspects nous amènent donc à négliger cette
source dans le cadre d'une étude générale. Les sources liées à l'émission par le sol ou par les murs
sont finalement considérées comme étant seules à l'origine des niveaux de radon élevés.
-76-

2-2.2. Cas des sols et des matériaux de construction : mécanismes impliqués et détermination de
l'émission

2.2.2.1. Mécanismes i

Pour que le sol ou les matériaux de construction soient sources de radon, il faut qu'ils
contiennent beaucoup de radium à fort taux d'émanation ou qu'ils soient particulièrement
perméables. Parmi l'ensemble des roches, le granit apparaît le plus susceptible de générer du radon.
La condition précédente se traduit par une régionalisation des zones à hautes concentrations en
radium et, par voie de conséquence, en radon. En France par exemple, la Bretagne et le Limousin
sont les régions les plus riches en radon [RA87a,TY78]. En ce qui concerne les matériaux de
construction, certains bétons et briques sont des sources potentielles dans la mesure où leur matière
première contient du radium. Souvent, le gypse, les phosphogypses ainsi que les schistes alunifères
sont aussi des sources de radon.

L'entrée du radon dans une habitation est le résultat de plusieurs événements [NA88a] :
d'abord, une fraction des atomes de radon, produits dans les grains du sol, s'échappe vers les pores
du matériau : cela s'appelle "l'émanation". La grandeur associée, notée E et exprimée en
pourcentage, s'appelle le coefficient d'émanation. Cette émanation est suivie du transport des
atomes de radon dans le sol ou le matériau ; ce transport est régi par les lois de Fick (diffusion) et de
Darcy (gradients de pression). Enfin, Y entrée dans l'enceinte est définie comme "l'émission" ; elle
est caractérisée par la grandeur "er" exprimée enBq.m-2.s~l. Elle fait intervenir la diffusion
(processus "passif), ainsi que les différences de pression (processus "actif). Nous verrons dans le
paragraphe 2.3.5., consacré à la ventilation, que celles-ci peuvent être dues au vent, aux écarts de
température intérieur/extérieur, voire aux variations de la pression atmosphérique et aux
précipitations. Finalement, l'entrée du radon dans les habitations peut être décrite par la somme de
deux termes, l'un étant relatif à la diffusion et l'autre aux différences de pressions de part et d'autre
du système étudié [NE88].

2.2.2.2. Détermination des flux d'émission

II existe des modèles destinés à prédire l'entrée du radon dans les habitations. Ils prennent en
compte tout ou partie des différentes étapes mentionnées ci-dessus, ainsi que les caractéristiques des
constructions. Une synthèse des types de modélisations effectuées est donnée par Gadgil [GA92a].
Nous nous intéressons ici plus particulièrement à la partie concernant le transfert entre le sol et l'air
d'une habitation, sans approfondir le comportement du radon dans le sol. Ce dernier aspect est traité
de façon détaillée par Nazaroff [NA88a]. Dans une première approche, l'expression du flux
d'émission peut être déterminée à partir des lois de la diffusion dans le sol ou dans les matériaux.
-77-

Dans le cas du sol, le flux d'émission surfacique er (enBq.nr 2 .^ 1 ou Bq.nr 2 .!!- 1 ) s'écrit
[PO94] :

er = e aB p Xo R B (3)

avec 8 : taux d'émanation du radon dans le sol, sans unité


aB : concentration en radium dans le sol, en Bq.kg-1
p : masse volumique du sol, en kg.m-3
Xo : constante de décroissance du radon, en s"1 (ou h~l)
RB : longueur de diffusion du radon dans le sol, en m

A travers cette relation, nous voyons que le flux d'émission du radon est proportionnel à sa
constante de décroissance. Celle associée au radon 220 (0,012 s~]) étant très supérieure à celle du
radon 222 (2,098.10"6 s"1), nous comprenons que le flux d'émission du radon 220 soit plus élevé que
celui du radon 222 pour une même concentration de radium-224 et -226 dans le sol.

Dans le cas des murs, l'expression générale du flux d'émission de radon er (en Bq.nr 2 s-i
ou Bq.m-2.h-1), s'écrit :

1 -cosh(-dw/RB) p - B fA,
er = CBS — . - T - r ' 7 7 D \ R B ^° Pcff 4
( )
sinh ( - d w / R B )
avec Peff : porosité effective du matériau, sans unité
dw : épaisseur du mur, en m
:
CBS concentration en radon dans le matériau, loin des surfaces, en Bq.m-3

Dans le cas des murs, il faut distinguer deux cas : celui où la longueur de diffusion du radon est
supérieure à l'épaisseur d w du mur et le cas opposé. Compte-tenu de sa période, le radon 222 est
concerné par le premier cas, tandis que le thoron est associé au deuxième, de sorte que l'expression
générale (4) se simplifie différemment selon l'isotope considéré. Ainsi, le flux d'émission de radon par
les matériaux, er (en Bq.m^.s" 1 ou Bq.nr2.!!"1), est donné par les relations (5a.) et (5.b.) pour les
cas du radon 222 et du thoron respectivement :

er = e a B p X o d w / 2 (5.a.)

avec E : taux d'émanation du radon 222 dans le matériau, sans unité


aB : concentration en radium 226 dans le matériau, en Bq.kg-1

er = ea B pX. 0 R B (5.b.)

avec R B : longueur de diffusion du radon 220 dans le matériau, en m


-78-

Nous avons vu que l'entrée du radon dans les habitations ne se fait pas seulement par
diffusion. Il faut aussi prendre en compte l'entrée du radon due aux flux issus des différences de
pression existant dans le système étudié. Cet aspect du problème est décrit par plusieurs auteurs,
dontNazaroff en particulier [DI87,NA88a,NA88b,NA92,SE93,...].

Plutôt que d'être calculés, les flux d'émission de radon, er, peuvent être directement mesurés.
Des valeurs typiques de er sont disponibles dans la littérature. Le tableau ILL La. reproduit les
valeurs données par Porstendôrfer [PO91]. Ces valeurs sont du même ordre que celles mesurées en
France, résumées dans le tableau Il.l.l.b. Les valeurs obtenues pour les matériaux apparaissent plus
faibles que celles mesurées pour les sols. Pourtant, dans certains cas, ils peuvent être la source
prédominante de radon : par exemple, dans les niveaux supérieurs des immeubles, là où l'émission
par le sol n'a plus beaucoup d'influence ou encore dans des maisons construites sur des terrains non
radifères mais avec des matériaux riches en radium.

Tableau H.l.l.a — Flux d'émission de radonf valeurs typiques [PQ91]

er du 222Rn erduMORn
Origine Bq.m-2.h-' Bq.m-2.h-'
atomes.m'2.s~' atomes.nr2'.s~]

SOL 72 [3,6 à 180] 3 600


9,53.103 4,77.10s

MATERIAU 1,8 [0,36 à 10,8] 180 [36 à 720]


238,38 23,84.1O3

Remarque : 1 atome.m"2.s"' = 2,1.10~6 Bq.nr2.s~'

Tableau Il.l.l.b - Valeurs de flux d'émission de radon mesurés en France

er du 222 Rn
Référence Origine Bq.nr 2 .h-'
atomes.nr1.s~*

[RA89b] sol 57,6 [0,72 à 180]


0.76.104 [(0,0095 à 2,4).1O4]

[RO90] sol terre battue 226 à 14364


(3àl90)A04
(maison)
sol + dalle béton 12 à 174
(0,16 à 2,3). 104

murs 22 à 45
(0,3 à 0,6). 104
-79-

2.2.2.3. Spécificité du radon 220

L'originalité du comportement du thoron vient de sa période radioactive courte (55,6


secondes) par rapport au temps de transport par les différents vecteurs qui nous intéressent [SC91] :

- le temps de transport du thoron dans l'eau est plus long que sa période radioactive : l'eau ne
peut donc pas être source de thoron ;

- la période de 55,6 secondes est compatible avec le temps de transport dans les matériaux,
sauf en cas d'épaisseurs trop élevées ou de matériaux peu poreux : les matériaux de
construction sont ainsi la source principale de thoron. Notons que, compte-tenu de la faible
période radioactive du thoron, sa concentration décroit suffisamment vite en s'éloignant des
murs pour n'être plus que faible, voire inexistante, au coeur d'une pièce, contrairement à
celles de ses descendants de durée de vie plus longue.

2.2.3. Paramètre associé à l'émission du radon dans leg habitations et contribution au bilan de
concentration du radon

Appelons "ES" le paramètre associé à l'émission de radon dans une enceinte de surface S,
exprimé enBq.s" 1 (ouBq.h"1)» e t ES' le même paramètre exprimé en atomes.s-1 (ou atomes.h-1).
Le paramètre ES est lié à ES' par :

ES = X.0ES' (6)

Ici, X.o est donné en s"1, ce qui permet d'exprimer ES en Bq.s~'. Nous écrivons ES' de la façon
suivante :

ES' = er's S s + er' m S m (7)


:
avec er's ^ u x d'émission à partir du sol, en atomes.m-2.s-l (ou atomes.m-2.h-l)
Ss : surface du sol, en m 2
er' m : flux d'émission à partir des murs, en atomes.m-2.s-1 (ou atomes.m-2.h-1 )
Sm : surface des murs, en m 2

Cette expression suppose que les sources d'émissions, en réalité probablement localisées sur le
sol ou sur les murs, sont supposées homogènes sur toute la surface S s du sol et sur toute la surface
S m des murs.
-80-

Le paramètre lié à l'émission de radon par le sol ou par les matériaux étant défini, nous
pouvons écrire la variation de la concentration du radon qui lui est due. Nous la donnons ici en
terme de concentration en nombre d'atomes de radon :

"dN0(t) ES1
(8)
ES

avec : t : temps, en s (ou h)


No : concentration en nombre du radon, en atomes.m-3
V : volume de l'enceinte étudiée, en m3

En terme d'activité volumique, la relation précédente s'écrit :

[ d A ° ( t ) 1 =—
ES
(9)
L dt J E S "
avec A o : activité volumique du radon, en Bq.m~~3

2.3. Modélisation du comportement des descendants : contribution de chaque mécanisme au


bilan des concentrations,, détermination des paramètres

2.3.1. Décroissances yadiQactiygg

Nous avons vu dans le paragraphe 1.1.3. (première partie) que l'activité Aj d'un produit
radioactif i est associée à une constante de décroissance radioactive X; (en s~l ou h-1). Ce
mécanisme peut représenter une source et/ou un puits de concentration pour le radon et ses
descendants. En effet, la concentration d'un élément i augmente à cause des désintégrations
radioactives des atomes de l'élément i-1 et, parallèlement, elle diminue suite à la décroissance
radioactive de l'élément i. La variation de cette concentration, associée au mécanisme de
décroissance radioactive, s'écrit :

(10)
ra

avec t : temps, en s (ou h)


ra : symbole représentant le mécanisme de désintégration radioactive
Ni_j(t), Nj(t) : concentrations en nombre des éléments i-1 et i, en atomes.m-3
Xj_], X{ : constantes de décroissance radioactive des éléments i-1 et i, en s"1
(ouh-1)
-81-

La relation (10), écrite en fonction de l'activité volumique des éléments i, devient :

Jra
avec Ai.j(t), Aj(t) : activités volumiques des éléments i-1 et i, en Bq.m-3

D'après les mesures récentes de Martz et coll., la période du 218Po vaut 182,4 secondes (ou
3,04 minutes) [MA89]. Cette valeur est proche de celle de 183 secondes (3,05 minutes) mesurée en
1924 par Blau et classiquement utilisée depuis. Par ailleurs, ce résultat confirme l'analyse de Martz
et coll. selon laquelle les périodes de 186,6 et 185,58 secondes (ou 3,11 et 3,093 minutes), mesurées
dans les années 1980, sont sur-estimées.

De la même façon, Martz et coll. mesure la période du 2I4 Pb qu'il estime à 1613,4 secondes
(ou 26,89 minutes), ce qui est légèrement supérieur à la valeur classiquement utilisée de 1608
secondes (ou 26,8 minutes) [MA91].

Enfin, la mesure de la période du 214Bi effectuée récemment aboutit à la valeur de 1182,6


secondes (ou 19,71 minutes) qui est presque égale à celle utilisée classiquement [MA91].

Finalement, nous voyons que les mesures réalisées récemment avec des méthodes plus
précises qu'au début du siècle, aboutissent à des valeurs légèrement différentes de celles
classiquement utilisées. Dans la suite, nous utilisons pour le radon et ses descendants les valeurs de
constantes de décroissance X{ indiquées dans les tableaux II.1.2.a. (cas du radon 222 et de ses
descendants) et II.1.2.b. (cas du radon 220 et de ses descendants). Ces valeurs sont tirées en partie
des résultats de mesures de Martz et en partie du "Handbook de Physique et Chimie" (voir annexe
II.l.l).

2.3.2. Fixation des descendants du radon sur l'aérosol ambiant

2.3.2.1. Quel aérosol dans les habitations ?

Des études réalisées dans les années 1980 dans le cadre de la qualité de l'air intérieur
permettent d'avoir une idée sur la pollution gazeuse et particulaire à l'intérieur des locaux
d'habitation [CA87].

En ce qui concerne la nature de l'aérosol intérieur, nous savons qu'il comprend des particules
viables (pollens, microbes, champignons,...) et des particules inertes, soit liquides soit solides. Dans
certains cas particuliers, les particules peuvent être des fibres, sinon elles ont une forme quelconque.
-82-

Tableau IT. 1.2 - Constantes radioactives et périodes des produits de filiation


des isotopes du, radon

(a) CHAÎNE DE DECROISSANCE DU RADON 222


indice i élément constante radioactive X-, période T;

(s"1) (unité courante) (s) (unité courante)

0 222
Rn 2,0978.10"6 0,00755 h"1 330 354,4 3,8235 jours

1 218p o 0,0038 13,68 h 1 182,4 3,04 min

2 214p b 0,0004 1,5463 h 1 1 613,4 26,89 min

3 214
Bi 0,0006 2,1096 h> 1 182,6 19,71 min

4 2l4p o 6 250 2,25.10 7 1.6.10"4 160 ns

flri CHAÎNE DE DECROISSANCE DU RADON 220


indteej éjéjnem constante radioactive X-, période T,

(r1) (unité courante) (s) (unité courante)

0 22
°Rn 0,0125 44,87 h"1 55,6 55,6 s

1 216p 0 4,7793 17205 h-1 0,145 0,145 s

2 212
Pb 1.8092.10-5 0,0651 h 1 38304 10,64 h

3 212 B i 0,0002 0,6868 h"1 3632,4 60,54 min

4 212p 0 2.31.106 8,316.10 9 h' 3.10"7 0,3 ns

Pour ce qui est de l'origine de cet aérosol, il faut distinguer les sources extérieures de celles
intérieures. Si l'aérosol provient de l'extérieur, l'habitation joue le rôle d'un filtre imparfait qui laisse
passer une partie des particules présentes dans l'air extérieur. Dans le cas contraire, les particules de
l'air intérieur ont pour origine les activités des habitants : déplacements des individus et/ou de leurs
animaux, cuisine, tabagisme, bricolage, chauffage, feux de cheminée,...

Ce qui nous intéresse plus particulièrement ici concerne la taille des particules. Il faut savoir
que la granulométrie de l'aérosol émis est caractéristique de la source d'émission impliquée : ainsi,
les déplacements des individus et les combustions génèrent des particules relativement petites,
autour de 10-2 uni [KN88,TU91]. Par contre, à la fumée de cigarettes est associé un aérosol dont le
mode se situe entre 0,1 et 0,2 um [KN88,TU91,ES92]. Des exemples de granulométries d'aérosols
intérieurs, associés à différentes activités, sont reproduits sur la figure II.1.2., tandis que le
tableau II.1.3. synthétise leurs caractéristiques granulométriques. Notons que la valeur moyenne du
diamètre médian en nombre vaut 0,06 um. Pour Tymen et coll. [TY92], les pics de particules se
situent entre 0,02 et 0,04 um.
-83-

10"

105
J \ „

p
o
104 _ Is
// / s~\

s \ _
dN/dlog d

103 " \ \ \ \ ~

102
\
\

\
101 0,06
0, D1 0,1 • I
—*- Diamètre d (pm)

Indices : 1 ,5,7, 8 et 9 font référence aux activités du tableau 11.1.3

Figure IL 1.2 - Granulométries de l'aérosol intérieur non actif pour différentes


activités des habitants [KN88J
-84-

Tableau IT. 13 - Caractéristiques granulométrigues de l'aérosol intérieur pour différentes


activités IKN881

DMN* DMS*
M! Activité Maison
Gim) (fim)

1 1 0,11 0,32 2,08


2 pas d'activité 2 0,08 0,29 2,22
3 3 0,10 0,24 1,93

4 1 0,05 0,16 2,16


5 déplacements 2 0,04 0,17 2,35
6 3 0,06 0,15 1,97

7 ménage 1 0,03 0,09 2,09

8 cuisine 1 0,07 0,17 1,94

9 fumée de 1 0,13 0,23 1,70


10 cigarettes 2 0,12 0,40 2,17

il movenne QM QM

:
* DMN diamètre médian en nombre.
:
DMS diamètre médian en surface.
:
CT
g écart-type géométrique.

107
y.\ Après la mise en route
d'un chauffage au fioul :

1 . 20 minutes
10 6 -z / \ s.
• '« \ 2 . 50 minutes
3.120 minutes

10 5 -
og

! i

i î
i
10' i i V,

\
103
10"3 10"2 10"1 1 10
Diamètre d des particules (um)

Figure 11.1.3 - Evolution d'un aérosol dans le temps [KN88]


-85-

Sachons enfin qu'un aérosol évolue dans le temps et l'espace. En effet, les plus grosses
particules sédimentent (> 1 um), tandis que les plus petites, autour de 10~~2 um, diffusent sur les
parois, se fixent sur des particules plus grosses ou coagulent entre elles. Dans les deux derniers cas,
la rapidité de l'évolution dépend de la concentration particulaire. La figure H. 1.3. montre l'évolution
au cours du temps de l'aérosol fin produit par un chauffage au fioul. Nous voyons que les diamètres
des particules formées lors de la combustion sont voisins de 7.1O"3 um (pics correspondants aux
dates 1 et 2), alors qu'au cours du temps, ces petites particules coagulent, de sorte que la
granulométrie se déplace vers des diamètres voisins de 5.10~2 um (pic obtenu à la date 3).

La concentration totale en particules à l'intérieur des locaux d'habitation est de l'ordre de


4
10 p.cm-3 en l'absence d'activité de la part des habitants. Par contre, cette valeur peut augmenter
d'un ou deux ordres de grandeur en cas de sources d'émission présentes dans le volume [KN88],

Notons qu'en l'absence de données granulométriques détaillées, la distribution peut être


approximée par une loi log-normale établie à partir du diamètre moyen et de l'écart-type
géométriques. L'expression de la loi peut être donnée en terme de distribution relative :

1 f (Ind-lnd.)
f(d)dd = - W exp - d (In d) (12)
In a g I 2 In2 o g

avec d : diamètre des particules, en um


f(d)dd : fraction de particules de diamètre compris entre d et d+d(d), sans dimension
dg : diamètre moyen géométrique, en um
og : écart-type géométrique, sans dimension

La distribution en nombre, notée n(d) et exprimée en p.cnr 3 , est obtenue simplement par :

n(d) = Nf(d) (13)

avec N : concentration totale des particules, en p.cm-3

Notons que :

J * n(d) d(d) = N (14)

tandis que, par définition :

J"f(d)d(d) = l (15)
-86-

Dans la suite, pour caractériser les aérosols ambiants que nous rencontrons, nous pouvons
mesurer leur granulométrie, et dans la mesure du possible, nous la mesurons en dehors des périodes
d'évolution telles que celle de la figure n.1.3. Dans le cas contraire, nous pouvons calculer la
granulométrie de l'aérosol, ses diamètre moyen et écart-type géométriques ayant été estimés en
fonction du type d'activité des habitants dans l'enceinte étudiée.

2.3.2.2. Coefficient de fixation fides descendants du radon sur les particules de l'air ambiant

La fixation des descendants du radon sur les particules de l'air ambiant a fait l'objet de
nombreuses études [BR62, MA64, RE65, BR66, MO67, TY78, PO78b, PO79, ...] grâce auxquelles
nous pouvons décrire l'attachement d'une façon relativement précise.

La fixation des descendants du radon sur les particules de l'air ambiant est caractérisée par le
coefficient de fixation p, qui décrit l'attachement des atomes et des petits ions sur des particules de
l'air, neutres ou chargées p fois. Les expressions théoriques de P sont développées à partir de la
méthode de la "sphère limite" [TY77, RE65, BR66, MO67, BR77, TY78]. Dans cette méthode, la
particule, supposée sphérique et immobile, est entourée d'une "couche limite" dans laquelle les
descendants du radon se propagent comme dans le vide, animés de la vitesse d'agitation thermique v".
En dehors de la couche limite, ils sont soumis aux lois classiques de la diffusion (première loi de
Fick). L'épaisseur de la couche limite correspond à la distance 5 parcourue par les descendants du
radon entre deux chocs successifs (libre parcours moyen), distance qui est du même ordre de
grandeur que le libre parcours moyen des molécules gazeuses de l'air. A ce niveau, on considère que
les descendants du radon atteignant la surface de la couche limite sont captés par la particule. Mais,
dans la couche limite, la trajectoire des descendants du radon chargés peut être déviée à cause du
champ électrique dû à la particule (si elle est chargée) et à cause de l'image électrique des ions. Dans
ce cas, les descendants du radon peuvent ne pas être captés par la particule. L'expression du
coefficient de fixation P est développée à partir de l'équation de continuité, appliquée aux différents
flux de descendants (flux dus à la diffusion, au champ électrostatique et à l'agitation thermique dans
le vide) à travers la surface de la couche limite.

L'expression générale suivante définit le coefficient de fixation p£ d'un atome portant u


charges élémentaires se fixant sur une particule portant p charges de même signes (p > 0) ou de
signes opposés (p < 0) [PO79] :

e x p r.
= 2 (16)
IPjL kbTd 1 - exp 2 u pe2
-
vds 2 n pe: kbTd
-87-

avec e charge élémentaire, en coulomb


M nombre de charge e portées par l'ion
P nombre de charges portées par la particule
coefficient de diffusion de l'ion, en m2^"1
v vitesse moyenne de l'ion, en m.s-1
d diamètre de la particule, en m
= (1+25^,/d) où Ô^ est le libre parcours moyen de l'ion, sans dimension
probabilité de collage (=1), sans dimension
constante de Boltzmann, en J.K~'
température, en °K

Dans cette expression, le terme 2uDMd représente la diffusion et le terme 8 D^ /vds exprime
la contribution de l'agitation thermique des ions. Les autres termes, faisant intervenir les charges
électriques des ions et de la particule, sont dus à l'interaction électrostatique. Pour les descendants du
radon neutres, u = 0 et l'expression précédente se simplifie (voir annexe IL1.2.1.) :

_2jr_Do_d_ (17)
8 Dp | 1
vds Ho

avec P o : coefficient de fixation de l'atome neutre sur des particules chargées ou non, en m3.s~l
(ou m3.h"1)

Do : coefficient de diffusion des descendants du radon neutres, en m 2 ^" 1 (ou m2.h"1)

Ho : = ( 1 +25c/d) où 5 0 est le libre parcours moyen de l'atome neutre, sans dimension

Dans l'expression (17), nous retrouvons celle donnée par Mohnen en 1967 pour l'attachement
des descendants neutres sur les particules [MO67].

Pour les descendants chargés, Bricard donne, en 1962, l'expression du coefficient de fixation
global [BR62], laquelle est régulièrement utilisée depuis [RE65,MO67,TY78,PO79, ...] :

p=l
(18)
1 +2 £ Np/N0
-88-

avec p£ : coefficient de fixation de l'atome portant u charges sur des particules chargées

Pj1 : coefficient de fixation de l'atome portant u charges sur des particules chargées p fois
de même signe

pif : coefficient de fixation de l'atome portant u charges sur des particules chargées p fois
de signes opposés

Np : nombre de particules portant p charges

No : nombre de particules neutres

Dans notre cas, les ions portent une charge positive donc u = +1. Alors, P o , P l p et P 2p sont
définis grâce à l'expression (16).

Lorsque les particules sont petites (R « A.g), la relation (16) donnant l'expression de p£ se
simplifie (voir annexe H.l.2.2.) et devient indépendante de l'état de charge de la particule :

P(d) = - 7t d 2 v s (19.a)
4
P(R) = 7i R 2 v s (19.b)

Dans ce cas, c'est la théorie de la cinétique des gaz qui régit le mécanisme d'attachement, et
nous voyons que le coefficient de fixation est proportionnel à la surface de la particule considérée.

Dans le cas d'aérosols plus gros (R » k g ), la forme du coefficient de fixation se simplifie de


nouveau (voir annexe II.1.2.3.) et nous obtenons [BR77] :

P(d) = 2 7t D d (2O.a)

p(R) = 4 7T D R (2O.b)

Dans ce cas, la fixation des descendants du radon sur les particules résulte de la diffusion
pure.

Les travaux expérimentaux de Porstendôrfer ont permis de vérifier les relations (19) [PO78b]
et (20) [PO79] dans les domaines de validité suivant :

- diamètres < 0,1 um pour les relations (19.a et 19.b) ;


- diamètres > 1 um pour les relations (2O.a et 2O.b).
-89-

Pour les descendants du radon de diamètres compris entre 0,1 et 1 um, le coefficient de
fixation p est donné par la relation générale (16). Néanmoins, d'après les résultats expérimentaux de
Porstendôrfer, relatifs à des particules de diamètres compris entre 0,009 et 0,5 um, aucune
différence significative ne permet de distinguer le comportement des descendants du radon chargés
de celui des descendants neutres [PO78b,PO79]. De cette façon, une même relation peut permettre
de décrire l'attachement de tous les descendants. C'est pourquoi, dans la suite, nous déterminons les
coefficients de fixation des descendants neutres ou chargés sur des particules de diamètres compris
entre 0,1 et 1 um à partir de la relation (17).

L'ensemble des résultats expérimentaux obtenus par Porstendôrfer et comparés à la théorie


que nous venons de présenter sont reproduits sur la figure II. 1.4. Nous voyons un bon accord entre
l'expérience et les trois relations (17, 19 et 20) appliquées à leur domaine de validité. Dans le
tableau II.1.4., nous synthétisons les lois précédentes, que nous utilisons dans la suite pour calculer
le coefficient de fixation p. Notons que ces expressions de p font actuellement autorité pour décrire
la fixation des descendants du radon sur les particules de l'air [KN88].

10" 3 P

Pi p.
(cmVs)

10" :
, Points expérimentaux obtenus par
O différents auteurs
D

ID"5 ;

10- r

10- 7 :

10- : :

0.01 1,0 10 d(um)


théorie de la diffusion, atomes (relation 17)
D = 0,68 cm'.s-'
théorie de la diffusion, ions (relation 16)
v = 172m.s-1
diffusion pure, 2 i c D d (relation 20)
T = 205°K
théorie cinétique des gaz, 1/4 n v d* s (relation 19)

Figure II.L4- Coefficient de fixation P des descendants du radon, neutres ou chargés, sur les
particules de l'air de diamètre d (expériences et théorie) [PO79]
-90-

Tableau HI.4 - Expression du coefficient de fixation des descendants du radon sur les
narticules de l'air

Domaine de diamètre N° d'équation


Expressions W
(10-6 m = pm) dans le texte

!« vd 2

0,1 <d< 1 1 (17)


2nDd
8D 1
+
vd 1+ 2A

>1 2uDd (2O.a)

D est le coefficient de diffusion des descendants du radon, indifféremment neutres ou chargés ; s est égal à 1
pour nous, ce pourquoi il n'apparaît pas dans les équations précédentes ; S est souvent approximé égal au libre
parcours moyen des molécules gazeuses de l'air, k , [MO67] donc nous posons 6 = Xg dans la relation 17.

2.3.2.3. Le paramètre associé au mécanisme de fixation des descendants du radon sur les
particules de l'air et contribution de ce mécanisme aux bilans de CQ^centrQtiçrfs

Mohnen définit la "constante d'attachement" pour les descendants du radon se fixant sur les
particules d'un aérosol monodispersé de diamètre d [MO67] :

= P(d) n(d) (21)

Pour un aérosol polydispersé, la constante d'attachement devient [MO67] :

(22)

Dans cette expression, d , ^ et dn,^ sont les diamètres minimum et maximum de la


granulométrie ambiante. Cette constante d'attachement est le paramètre utilisé dans le modèle de
Jacobi et dans les versions adaptées à l'air intérieur [JA72, PO78a, KN88]. Dans la suite, nous
appelons ce paramètre qui a les dimensions d'une fréquence, "fréquence d'attachement", mais
sachons que dans la littérature anglo-saxonne, il est appelé "taux" d'attachement.

Le mécanisme de fixation a pour conséquence de séparer les descendants du radon en deux


groupes, l'un constitué des descendants libres et l'autre rassemblant les descendants attachés. Nous
distinguons les grandeurs associées aux uns et aux autres par un indice noté "1" pour les descendants
libres et "a" pour ceux fixés sur les particules de l'air.
-91-

La fixation représente un puits de concentration pour les descendants libres (contribution


négative), alors qu'elle est une source d'activité vis-à-vis des descendants fixés (contribution
positive). Ainsi, la variation de concentration d'un élément i, suite à sa fixation sur les particules de
l'air, s'écrit :

d Nj,
= - ^a Ny(t) (23.a)
dt

Ni, a (t)'
= + Xi Ni,,(t) (23.b)
dt

avec t : temps, en s (ou h)


a : indice symbolisant le mécanisme d'attachement
Nj |(t) : concentration en nombre du nucléide i libre, en atomes.nr 3
Nj a(t) : concentration en nombre du nucléide i attaché, en atomes .m~3

En terme d'activité volumique (Aj = \t Nj), ces relations deviennent :

= - * . Ai,i(t) (24.a)

= + *aAu(t) (24.b)

avec Aj |(t) : concentration en activité du nucléide i libre, en Bq.m~3


Aj a(t) : concentration en activité du nucléide i attaché, en Bq.m~3

En prenant en compte ce mécanisme, nous voyons qu'il est nécessaire d'exprimer séparément
les variations de concentrations des descendants libres et celles des descendants attachés. Notons
que dans les activités libres et attachées obtenues avec la fréquence d'attachement définie ci-dessus,
nous n'avons aucune indication sur la taille des descendants du radon associés à chacun des deux
modes. Néanmoins, d'après la définition de la fréquence d'attachement, les descendants libres
peuvent être caractérisés par le coefficient de diffusion D et la vitesse moyenne V utilisés dans le
calcul du coefficient p. Parallèlement, la taille des descendants attachés est fonction de la
granulométrie de l'aérosol ambiant sur lequel viennent se fixer les descendants du radon libres.

La connaissance de la fréquence d'attachement permet de déterminer la distribution


granulométrique des descendants du radon fixés sur les particules ("granulométrie active"). Celle-ci
est directement liée à la granulométrie de l'aérosol ambiant [RE65,BR66,TY78,PO91] :
-92-

(25)
N i>a

avec Nj a : concentration en nombre du nucléide i attaché, en atomes. cm~3

Nj a (d) : concentration en nombre du nucléide i attaché, de taille d, en atomes, cm"3

P(d) : coefficient de fixation des descendants du radon sur une particule de taille d, en
cm3.s"1 (ou cm3.h"1)

n(d) : nombre de particules de l'air de diamètre d, en p.cnr 3

Xa : fréquence d'attachement, en s-1 (ou h"1)

D'après les relations introduites dans les deux derniers paragraphes, nous voyons que les
valeurs de la fréquence d'attachement dépendent :

- d'une part, des coefficients de diffusion choisis pour les descendants libres et,

- d'autre part, de la granulométrie et de la concentration de l'aérosol présent dans le volume


étudié.

Nous avons vu que, depuis quelques années, la granulométrie des descendants libres du radon
commence à être mesurée (paragraphe 2.2.2. de la partie I). Mais les résultats obtenus sont encore
entachés d'incertitudes, celles-ci étant liées, notamment, aux méthodes de mesure nouvellement mises
au point. C'est pourquoi, en l'absence de données précises sur la granulométrie du mode libre, nous
réduisons ce mode à un aérosol monodispersé caractérisé, notamment, par un coefficient de diffusion
unique. De plus, nous supposons que tous les descendants libres du radon 222 ont le même
coefficient de diffusion (0,054 cn^.s"1), de même que ceux du radon 220 (0,068 cn^.r 1 ). Par voie
de conséquence, les coefficients de fixation P sont les mêmes pour les trois descendants à vie courte
du radon 222 comme ils le sont pour ceux du radon 220.

Dans la littérature, les valeurs des fréquences d'attachement Xa sont généralement estimées à
partir du coefficient P donné par Porstendôrfer (voir la courbe H. 1.4). Pour déterminer la fréquence
d'attachement, les concentrations de l'aérosol ambiant mesurées y sont associées. Les valeurs
obtenues varient en fonction des activités des habitants d'un facteur 10 à 100, voire d'un facteur 1000
en présence d'une source de particules telle que la fumée de cigarettes [PO91]. Grossièrement, nous
pouvons dire que les valeurs se situent entre 2,8.10"4 et 0,28 s"1 (ou 1 et 1000 h-i). Le
tableau 11.1.5. reproduit les valeurs déterminées par différents auteurs pour plusieurs concentrations
particulaires. Dans la suite, nous pouvons retenir la valeur de 0,014 s"1 (ou 50 h-i), considérée
comme valeur représentative de la fréquence d'attachement moyenne dans l'air intérieur [KN88].
-93-

Tableau II.1.5 - Fréquence d'attachement X-a à l'intérieur des habitations

Auteurs, hA Aérosol ambiant


Aanés.
{référence] (s- 1 ) (h"») concentration diamètre Remarques
totale. moyen en nombre
(p.cnT^) (um)

Raes, 1984 6,94.10- 4 à0,042 2,5 à 150 900 à 20 000 0,03 à 0,13 . Zone résidentielle, trafic
[RA84] (6,94.1c 4 à 6,94-ÎO"3) (2,5 à 25) (900 à 5 000) (0,06 à 0,13) faible, non occupé, jour et
(nuit).

(2,8àl7).10- 3 10 à 60 8 000 à 15 000 0,04 à 0,08 . Zone urbaine, trafic dense,


(2,8 à 11). 10"3 (10 à 40) (3 000 à 15 000) (0,06 à 0,10) non occupé, jour et (nuit)

0,011 à 0,180 40 à 650 13 000 à 250 000 0,03 à 0,07 . Idem précédent, mais
occupé

Porstendôrfer, (5,5 à 14). 10"3 20 à 50 . Aérosol intérieur


1991
[PO91] 0,28 1000 . Avec fumée de cigarettes

Tu, 1991 l,94.10- 3 à 0,25 7 à 900


[TU91]

2.3.3. Dépôt des descendants dujadon sur les surfaces

2.3.3.1. Les yitçsses de dépôt

Dans l'étude du dépôt des descendants du radon sur les surfaces, il faut distinguer le coeur de
l'enceinte étudiée où les concentrations sont maximales et ses parois où les concentrations
s'annulent. Entre les deux, la couche d'air où existe le gradient de concentration est appelée "couche
limite". L'épaisseur de cette couche limite est maximum en air calme et diminue avec la turbulence
de l'air.

Le dépôt des descendants du radon sur les surfaces est dû à leur transfert à travers cette couche
limite, depuis le coeur de la pièce vers les parois. Le paramètre caractéristique de ce transfert est la
vitesse de dépôt, notée v d et exprimée en m.s'l (ou m.h-1). Elle représente le rapport du flux de
descendants vers la surface sur la concentration de ces descendants au coeur de la pièce considérée.
Nous distinguons les vitesses de dépôt des descendants libres, notées vd], de celles des descendants
attachés, notées vda.

Les mécanismes impliqués dans le dépôt sont encore mal connus actuellement et les tentatives
d'interprétation théorique sont rares. Dans une première approche, l'analyse du processus peut être
menée, dans le cas d'un air immobile, à l'aide de la première loi de Fick. En effet, dans le cas d'un
-94-

air calme, le transfert des descendants est supposé dû exclusivement à la diffusion moléculaire.
Ainsi, Bruno montre que la vitesse de dépôt du 218 Po sur une surface vaudrait 0,015 cm.s-1 (ou
0,54m.h-l) dans le cas d'un air sans mouvement, et si le 2l8 Po, dont il choisit le coefficient de
diffusion égal à 0,06 cm 2 .^ 1 , n'était soumis qu'à la décroissance radioactive et au dépôt sur les
surfaces [BR83].

En pratique, l'air intérieur n'est pas immobile puisque sa vitesse est classiquement estimée à
quelques cm.s-1. De plus, la distribution des vitesses de l'air dans une enceinte n'est pas uniforme.
Enfin, le champ de ces vitesses varie dans le temps (avec les conditions de température notamment),
dans l'enceinte et au niveau des parois.

Ces considérations laissent penser que les vitesses de dépôt sur les surfaces des habitations
sont plus élevées que la valeur obtenue par Bruno. Récemment, dans un modèle visant à étudier le
dépôt sur les surfaces des descendants du radon, les aspects thermiques et aérauliques ont été pris en
compte [BR91,GA92b]. Dans la première partie de la simulation, un modèle aux éléments finis
permet de décrire le champs des flux d'air dans une enceinte à deux dimensions en fonction des
conditions de température notamment. Dans la seconde partie, un autre modèle aux éléments finis
permet de calculer le champ des concentrations du radon et de ses descendants dans l'enceinte. Les
vitesses sont ensuite déterminées d'après les gradients des concentrations calculées au niveau des
surfaces. Les résultats obtenus permettent de situer la vitesse de dépôt entre 0,02 et 0,04 cm.s-1 (ou
0,72 et 1,44 m.lH) pour le 218 Po et entre 0,01 et 0,03 cm.s-i (ou 0,36 et 1,08 m.rH) pour le 212 Pb
libre.

Ces résultats théoriques peuvent être comparés aux vitesses de dépôt des descendants libres
mesurées par différents auteurs et rassemblées dans le tableau ILL.6. Notons que, dans la plupart
des résultats présentés dans ce tableau, aucune indication n'est donnée sur le nucléide étudié. Seules
des expériences récentes réalisées dans une petite chambre expérimentale, [HA93], permettent de
confirmer la différence de dépôt entre le 218 Po et le 212 Pb, mise en évidence dans les calculs de
Gadgil.

D'après les valeurs indiquées dans le tableau II. 1.6., nous voyons que, dans le cas d'un air très
calme voire stagnant, la vitesse de dépôt des descendants du radon varie entre 0,01 et 0,1 cm.s-1 (ou
0,36 et 3,6 m.h-1) environ. Lorsque la circulation de l'air augmente, les vitesses de dépôt
augmentent aussi. Elles peuvent atteindre des valeurs extrêmes autour de 1 cm.s-1 (ou 36 m.h-1)
lorsque des systèmes de recirculation de l'air sont en fonctionnement. Finalement, une valeur de
0,22 cm.s-1 (ou 8 m.h-1) peut être considérée comme représentative de la moyenne des vitesses de
dépôt des descendants libres dans les habitations [KN88].
-95-

Tableau 11.1.6 - Vitesses de dépôt des descendants libres calculées ou mesurées


par différents auteurs

Référence Auteur Espace de mesure Conditions de flux Vitesse de dépôt


(cm.s-1)

BR91 Schiller, RADTRAN prédictions laminaire, presque stagnant 0,014-0,079


Vanmarcke (pers. chambre flux minimun, presque stagnant 0,02-0,07
comm., 1984)
Rudnicketal. (1983) pièce expérimentale stagnant 0,025-0,05
George et al. (1983) chambre flux minimum, presque stagnant 0,033-0,06
McLaughlin and O'Byme chambre cylindrique air calme 0,034-0,047
(1985)
POrstendôrfer(1985) chambre pièce fermée, turbulent, 0,056
U = 15-17 cm.s-1
Porstendôrfer(1983) wind tunnel U min ~10cm.s-< 0,06-0,17
Bigu(1985) chambre de 26 m3 air calme 0,07-0,10
Scott (1983) appartement occupé flux convectif, U » 4 - 1 2 cm.s'1 0,14
Bigu (1985) chambre de 26 m3 vannes de mélange, turbulent 0,16-0,35
Rudnicketal. (1983) pièces expérimentales vannes de mélange, turbulent 0,20-0,70
Sextroetal. (1986) pièces expérimentales non connu 0,22
Tooheyetal. (1985) pièce de maison non connu 0,4

BR83 Bruno, 1983 théorie air immobile 0,015

IS85 Israeli, 1985 maison 0,11

GA92b Gadgiletcoll., 1992 simulation flux convectif naturel laminaire 0,01-0,03 (2l2Pb)
0,02-0,04 (2l8Po)

KO93 Kojima et coll., 1993 chambre circulation d'air faible 0,35


chambre circulation d'air élevée 1,1
maison conditions normales 0,5

HA93 Hashemi Nezhad et chambre 5 ( air calme taux de dépôt


Peak, 1993

Peu d'études visent à déterminer spécifiquement les vitesses de dépôt des descendants attachés
aux particules de l'air. En effet, ces vitesses sont déterminées par les vitesses de dépôt des particules
de l'aérosol et elles sont donc les mêmes pour tous les descendants attachés. Les valeurs calculées à
partir du modèle aux éléments finis décrit plus haut, varient entre 4.10~5 et 7.10~5 cm.s-1 (ou 0,0014
et 0,0025 m.h-i) [GA92b]. Les valeurs expérimentales varient, elles, entre 8.10"4 et 5,5.10~3 cm.s-1
(ou 0,03 et 0,2 m.h-') [KN88]. En général, elles sont estimées 100 fois plus faibles que les vitesses
de dépôt des descendants libres. Selon Knutson, une valeur de 0,002 cm.s-1 (ou 0,08 m.h-1) peut
être choisie comme valeur moyenne représentative de la situation à l'intérieur des locaux [KN88].
-96-

La différence entre les résultats de la simulation et ceux de l'expérience s'explique par les
mécanismes retenus dans la modélisation du dépôt des descendants attachés. En effet, seule la
diffusion est prise en compte dans le calcul alors que pour les descendants attachés sur les particules
de l'air, la sédimentation, l'impaction et la thermophorèse sont des mécanismes qui contribuent à
augmenter la vitesse de dépôt [BR91].

2.3.3.2. La prise en compte des surfaces

L'activité déposée sur les surfaces est bien évidemment fonction de la surface totale disponible
dans l'enceinte étudiée. Ceci est décrit par le rapport S/V, "surface sur volume", donné en m-'.

Dans une habitation, le rapport S/V est lié à la géométrie des pièces étudiées et au type
d'ameublement. En effet, la surface disponible S augmente avec le nombre de meubles présents sans
que le volume V varie. Toutefois, dans les cas réels d'habitations, les surfaces existantes sont
multiples et il est difficile d'estimer S. La valeur de S/V, conventionnellement utilisée, vaut 2 m-i
[KN88], tandis qu'une gamme de valeurs comprises entre 3 et 4 m-' est proposée par Porstendôrfer.
Notons que pour une pièce vide "standard" de 2,5 m de haut, 3 m de large et 4 m de long, le rapport
S/V vaut 2,17 m-i.

2.3.3.3. Le paramètre associé au mécanisme de dépôt et contribution de ce mécanisme aux bilans


de concentrations

La probabilité de dépôt des descendants sur les surfaces est d'autant plus importante que leur
vitesse de dépôt augmente ainsi que la surface totale disponible. Cela s'écrit :

*d = vd ! (26)

Dans cette expression, le paramètre de dépôt Xd représente la fréquence avec laquelle les
descendants se déposent sur la surface S, associée au volume V étudié. Comme pour les vitesses de
dépôt, nous distinguons les fréquences de dépôt des descendants libres et celles des descendants
attachés par les indices "1" et "a" respectivement. Enfin, notons que par facilité de langage, la
"fréquence de dépôt des descendants libres ou fixés" devient la "fréquence de dépôt libre ou fixée".

Le dépôt sur les surfaces représente un puits de concentration pour tous les descendants du
radon, qu'ils soient libres ou fixés sur des particules de l'air. En effet, la remise en suspension de
descendants déposés est peu probable comme nous le verrons au paragraphe suivant. La variation de
concentration d'un élément i, due au dépôt sur les surfaces (indice "d"), s'écrit :

d N ( t )
" J'd ~= - -N h (t)
-97-

avec t : temps, en s (ou h)


x : état d u descendant i, à savoir libre (indice 1) ou attaché (indice a)
N i x (t) : concentration e n nombre d e l'élément i dans l'état x, e n a t o m e s . n r 3
A,dx : fréquence d e dépôt des descendants, en s~' (h" 1 )

Notons que la fréquence de dépôt A.dx ne porte pas d'indice i : e n effet, nous utilisons la même
fréquence de dépôt pour tous les descendants dans u n état donné. E n réalité, compte-tenu des tailles
différentes observées ces dernières années parmi les descendants, leur comportement vis-à-vis du
dépôt est probablement différent. Mais, e n l'absence d'une théorie établie sur ce phénomène, nous
supposons q u e l'approximation précédente n'augmente p a s beaucoup l'erreur que nous faisons par
ailleurs dans l'estimation de X^.

En l'absence d e données précises sur les fréquences de dépôt, des résultats expérimentaux
qualitatifs permettent d'appréhender ce problème :

- d'après les travaux d e Clough [CL73], le dépôt serait maximum sur les surfaces rugueuses
et la remise e n suspension des descendants du radon déposés sur les surfaces serait
improbable dans les habitations (vitesses d'air trop faibles) ;

- le dépôt apparaît plus faible sur les surfaces horizontales que sur celles verticales à cause
du dépôt par turbulence sur ces dernières [SC83] (sachant q u e la sédimentation est très
faible pour les descendants du radon, dont la taille est le plus souvent inférieure à 0,2 ou
0,3 (xm). Toutefois, Knutson n'observe p a s cette différence d e s fréquences d e dépôt selon
les orientations des surfaces [KN83] ;

- le dépôt est plus élevé l'hiver que l'été : en effet, les chauffages créent des turbulences qui
favorisent les vitesses d e dépôt v d [SC83,IS85] ;

- le dépôt libre est jusqu'à 100 fois plus élevé q u e le dépôt fixé : ceci explique q u e l'EAP
déposée soit une fonction inversement proportionnelle à la concentration en particules dans
l'air [KN83]. Ainsi l'EAP déposée varie de 4 à 86 % pour des concentrations respectives de
10 5 p.cm-3 à moins d e 10 3 p.cm-3 ;

- la charge électrique favoriserait le dépôt [MA88].

Dans le cas d'un air immobile, la théorie de la diffusion permet d'évaluer la fréquence de dépôt
libre à 1 h - 1 (avec u n rapport S/V = 2 m - ' ) . Dans les habitations, les valeurs de la fréquence d e
dépôt libre peuvent être estimées entre 8,33.1G- 4 et 0,011 s*1 (ou 3 et 40 h-0 d'après les vitesses de
dépôt données dans le tableau II. 1.6. et compte-tenu d'un rapport S/V de 2 m-i. La valeur de
0,0055 s"1 (ou 20 h-0 semble être représentative de la fréquence de dépôt libre moyenne dans les
locaux domestiques [KN88].
-98-

Parallèlement, la fréquence de dépôt des descendants attachés est estimée entre 5,55.10"6 et
5,55.1O"4 s-1 (ou 0,02 et 2 h-i). Knutson préconise l'adoption de la valeur de 5,55.10"5 s"1
(ou 0,2 h-i) comme valeur représentative de la moyenne des fréquences de dépôt attachées dans les
habitations.

2.3.4. Recul des descendants fixés

Le recul des descendants, noté Pj et exprimé en %, représente la probabilité pour les


descendants i, initialement fixés sur des particules d'aérosol ou déposés sur une surface, de se
détacher de leur support. Le recul est rendu possible grâce à l'énergie libérée au moment de la
désintégration radioactive, et il a pour conséquence le détachement du descendant initialement fixé.
Les études de Mercer [ME76] montrent que :

- le recul depuis une particule est significatif, mais celui effectué depuis une surface peut être
négligé ;

- seul le cas des désintégrations alpha est considéré puisque les énergies mises en jeu dans les
désintégrations fi ne suffisent pas à "décoller" le descendant ; ainsi seul le 218 Po est
concerné par ce phénomène ; en toute rigueur, le 216 Po peut aussi reculer au moment de sa
désintégration, mais compte-tenu de sa période radioactive, il est presqu'exclusivement libre
si bien que le recul n'intervient pour ainsi dire pas.

Par définition, le recul se fait au profit de la fraction libre et au détriment de la fraction fixée.
Ainsi, la perte de concentration du descendant i fixé (ou gain de descendant i libre) à cause du recul
du descendant i-1 initialement fixé s'écrit :

Nj,a(t)l
. = - Pi-1 Ni-i, a A.j-1 (28)
dt JRC
JRC

avec t : temps, en s (ou h)

RC : symbole représentant le mécanisme de recul

Ni_i,a(0> Nj a(t) : concentrations en nombre des éléments i-l et i attachés, en


atomes, m-3

p. : probabilité de recul, sans dimension

A,;.!, Xj : constante de décroissance radioactive des éléments i-l et i, en s -1 (ou h~i)


99-

Comme seul le bilan du plomb (i = 2) est concerné, l'équation 28 est réduite à :

= -piA.iNi,a (29)
RC

La probabilité de recul du 2I8 Po est évaluée à 83 % par Mercer [ME76], tandis que Jacobi
adoptait la valeur de 50 % en 1972 [JA72]. Dans la suite, nous utilisons la valeur de Mercer.

2.3.5.

Le terme de ventilation est suffisamment vague pour générer des confusions dans les esprits.
Aussi, dans un premier temps, nous définissons le sens que nous associons à ce terme.

.2.3.5.1. Notion de ventilation

Grossièrement, la ventilation peut être définie comme le renouvellement de l'air d'un volume
dû au déplacement des masses d'air entre l'intérieur et l'extérieur de ce volume. Dans une habitation,
il faut distinguer quatre types de ventilation, différents les uns des autres par les mécanismes
impliqués [ROU91] :

- les infiltrations,
- la ventilation naturelle,
- la ventilation mécanique,
- les mouvements internes à la construction.

Les infiltrations représentent les passages d'air à travers les fissures de l'enveloppe d'une
construction (figure II. 1.5.). Elles sont dues aux différences de pression entre l'intérieur et
l'extérieur d'un bâtiment ou entre les enceintes internes à celui-ci. Ces différences de pression sont
dues à l'action du vent sur les façades et/ou aux différences de température de part et d'autre des
parois. L'air chaud étant plus léger que l'air froid, il tend à monter vers la partie supérieure des
pièces contrairement à l'air froid qui stagne au niveau du sol. Ainsi, les différences de température
entre les masses d'air entraînent leur déplacement, au coeur du volume ou plus particulièrement au
niveau des parois. C'est ce qui est appelé "l'effet de cheminée". La combinaison des effets du vent et
des différences de température a pour conséquence le développement d'ensembles complexes de
flux d'air au sein de la constuction. Nous voyons que, dans le cas des infiltrations, la ventilation
augmente avec le nombre et la taille des fissures, avec la force et la direction du vent et/ou avec
l'importance des différences de température. Néanmoins, dans la pratique, l'habitant n'a qu'un faible
champ d'action sur ce type de renouvellement d'air.
-100-

joints entre .4 ^ joints


passage passage
murs et P? i n t s d e des murs
des aération
plafonds fixation intérieurs du
des lumières tuyau- conduit des
^ joints aux teries de cuisine
^ fenêtres cheminée et salle
fissures - > de bain
aux
portes
^prises électriques
^joints entre sol et murs

joints entre poutres fuites


et soubassements d'air
(cheminée)

Y
circuit de
drainage du sol

Figure II.1.5 - Points d'infiltration de l'air dans l'enveloppe d'une construction [R0U91]

La ventilation naturelle est due aux mêmes mécanismes que précédemment, à ceci près qu'en
plus des infiltrations, des passages d'air sont créés par l'ouverture soit des portes et des fenêtres, soit,
si celles-ci sont fermées, d'un ensemble de petites ouvertures placées judicieusement sur les parois
des constructions. Ceci permet donc aux habitants de diminuer ou d'augmenter à leur guise les flux
d'air dans les pièces.

La ventilation mécanique est due à des systèmes mécaniques d'extraction ou d'apport d'air
(VMC). Certains systèmes sont une combinaison des deux précédents. A ces systèmes, il faut
associer suffisamment d'ouvertures pour que les entrées d'air assurent le remplacement de l'air
extrait ou, inversement, pour que les sorties d'air soient cohérentes avec les apports dus aux
systèmes mécaniques. Là encore, le système mécanique et les ouvertures associées doivent être
placés judicieusement pour obtenir un maximum d'efficacité du renouvellement d'air (minimum de
zones mortes). Notons que le fonctionnement de ces systèmes peut être régulé automatiquement
avec l'humidité relative, la température, etc ...
—1 0 1 —

Enfin, les mouvements internes entre les différents niveaux d'une habitation ou entre les
enceintes d'un même étage sont fonction de l'ensemble des mécanismes présentés ci-dessus. Ces
mouvements internes contribuent au renouvellement d'air, de sorte qu'il faut en tenir compte dans
l'étude de systèmes multizones.

Compte tenu de ces quelques précisions sur la ventilation, nous pouvons expliciter maintenant
le paramètre qui lui est associé.

2.3.5.2. Le paramètre associé à la ventilation et contribution de ce mécanisme aux bilans de


concentrations

La grandeur caractéristique liée au renouvellement d'air exprime la fréquence avec laquelle la


totalité de l'air d'un volume est renouvelée. Cette grandeur s'appelle "fréquence de ventilation" ou
"taux de renouvellement d'air" ("T.R.A."). Nous l'écrivons (en s~! ou h"1) :

K =^ (30)

avec Q v : volume d'air renouvelé par unité de temps, en m3.s~' (ou m 3 .h -1 )


V : volume de l'enceinte considérée, en m 3

Notons que dans le cas d'une enceinte unique, la fréquence de ventilation est liée à l'air
extérieur sans confusion possible. Par contre, dans le cas d'un système comprenant plusieurs
enceintes, le renouvellement de l'air de chaque enceinte est dû aux échanges avec l'extérieur du
système d'une part, et avec chacune des enceintes voisines d'autre part. Nous abordons le cas des
systèmes multizones dans le chapitre suivant, mais, fixons simplement ici la terminologie que nous
adoptons pour les deux types de ventilation : nous conservons le paramètre \ pour décrire le
renouvellement d'air dû aux échanges avec l'extérieur, et, parallèlement, nous appelons "t" le
renouvellement d'air d'une enceinte dû aux flux internes à la construction.

La ventilation peut contribuer à augmenter les concentrations en radon ou en ses descendants


par apport des nucléides présents à l'extérieur du volume étudié. Parallèlement, elle contribue à
extraire une partie des nucléides présents dans le volume, ce qui a pour conséquence de diminuer
leur concentration. Ainsi, nous pouvons écrire la variation de concentration d'un élément i soumis
aux effets de la ventilation :

N
^ ( t ) 1 = - Xv N liX (t) + Xv N i)X , ex (t) (31)

avec t : temps, en s (ou h)

v : indice représentant la ventilation


-102-

Xy : fréquence de ventilation, en s-' (ou h"1)

Ni>x : concentration en nombre de l'élément i dans l'état x (libre ou attaché), en atomes.m~3

Nj x ex : concentration en nombre de l'élément i dans l'état x (libre ou attaché) à l'extérieur, en


atomes.m~3

En terme d'activité, la relation précédente devient :

fd Aj,x
= - Xv A i>x (t) + Xv Ai)X,ex(t) (32)
L dt
avec Aj x : activité volumique de l'élément i dans l'état x (libre ou attaché), en Bq.m ~3

A j x e x : activité volumique de l'élément i dans l'état x (libre ou attaché) à l'extérieur,


en Bq.m~~3

Les fréquences de renouvellement d'air se mesurent par diverses méthodes adaptées aux
différents types de ventilation que nous avons évoqués au paragraphe précédent. Une étude détaillée
des techniques mises en oeuvre est présentée par Roulet et Vandaele [ROU91]. Les valeurs
couramment admises varient entre 2,78.10~5 et 5,55.10~3 s~' (ou 0,1 et 20 h~'). Les valeurs
maximum correspondent au cas d'habitations dans lesquelles des portes ou des fenêtres sont
ouvertes. Dans les autres cas, des valeurs entre 2,78.10~5 et 5,55.10^* s"1 (ou 0,1 et 2 h"1) sont plus
probables.

2.4. Développement des équations

2.4.1. Elément par élément : bilan des sources et des puitsr équations de base

Nous pouvons maintenant dresser le bilan des contributions de chaque mécanisme aux
variations de concentrations des éléments i. Nous distinguons trois bilans de formes différentes ;

- celui du radon (i = 0),


- celui des descendants i libres (i = 1,2, 3 ou 4 et x = 1),
- celui des descendants attachés aux particules de l'air (i = 1,2, 3 ou 4 et x = a).

Nous utilisons les schémas des figures II.1.6.a, II.1.6.b et II.1.6.C pour décrire ces bilans.
Dans ces schémas, le carré représente la concentration en nombre ou en activité d'un élément i (Nj
ou Ai). Les mécanismes contribuant à augmenter la concentration de l'élément i sont indiqués à
gauche (flèches entrant dans le carré). Inversement, les mécanismes contribuant à diminuer la
concentration de l'élément i sont notés à droite (flèches sortant du carré).
-103-

émission de radon, E décroissance radioactive, X.

ventilation, JL» A.
(apport du radon extérieur) ventilation, X,

Figure II. 1,6.a - Cas du radon

décroissance radioactive, décroissance radioactive, X,


des descendants i libres,

N,, attachement sur les particules, X,


recul des descendants i - 1
fixés, p M V ,
-• dépôt sur les surfaces, \ ,
ventilation, X.
(apport des descendants i libres ventilation, X,
de l'extérieur)

Figure II. 1.6.b - Cas des descendants i libres

décroissance radioactive décroissance radioactive, K


des descendants M fixés, \ . N
recul des descendants fixés,
attachement des descendants
i libres, X,
dépôt sur les surfaces, X*
ventilation, X,
(apport des descendants i
attachés de l'extérieur) ventilation, X,

Figure II. 1.6.c - Cas des descendants i attachés

Figure 11.1.6 - Schémas des contributions des différents mécanismes aux variations de
concentrations dans une enceinte
-104-

Les équations donnant les variations de concentration des éléments i résultent de ces schémas.
Elles sont obtenues en sommant les contributions de chacun des mécanismes. Nous donnons ici les
équations donnant les variations de concentrations en nombre du radon et de ses descendants :

- pour le radon :

= *v N0,ex(t) + ~ - K N 0 (t) - Xv N 0 (t) (33.a)


dt V
- pour les descendants i libres :

= K N u , e x (t) + A.i_i Ni- M (t) + pi-, V i Ni_i.B(t) (33 b)

- pour les descendants i fixés sur des particules :

d N
! ' a ( t ) = *v N u , e x ( t ) + A.i_i N i - u ( t ) + K N
at
- P i - ! Xi_i Ni_1>a - (Xi + Xv + X d a ) N U ( t )

Précisons maintenant les hypothèses sur lesquelles s'appuie cette modélisation du


comportement du radon et de ses descendants ainsi que l'hypothèse supplémentaire impliquée dans
la résolution de ces équations.

2.4.2. Hypothèses utilisées, discussion

2.4.2.1. Processus indépendants

Réaliser la simple somme des contributions des différents mécanismes d'évolution revient à
supposer ceux-ci complètement indépendants les uns des autres (équations 33.a, 33.b, 33.c).

En pratique, cela n'est peut-être pas tout à fait exact. En effet, des couplages pourraient exister
entre certains des paramètres variables tels que que la fréquence d'attachement, les fréquences de
dépôt, ou la fréquence de ventilation. L'influence des uns sur les autres demanderait à être étudiée
de façon approfondie. De notre côté, en l'absence de connaissances précises sur cet aspect, nous
adoptons l'hypothèse de l'indépendance des mécanismes en négligeant les termes de couplages
éventuels.
-105-

2.4.2.2. Cçricentrations homogènes

Dans les équations (33.a, 33.b et 33.c), les concentrations en nombre N; ne dépendent pas de
la position du nucléide dans le volume étudié, parce qu'elles sont toutes supposées homogènes à
l'intérieur de l'enceinte. En effet, compte-tenu de la diffusion turbulente existant dans une enceinte
telle qu'une pièce d'habitation (le coefficient de diffusion turbulente "Dt" y est de l'ordre de 10~3
m2.s~1), nous pouvons dire que les concentrations s'y homogénéisent rapidement.

En toute rigueur, il peut se former des zones de concentrations différentes en maintes


occasions. Par exemple, au voisinage de sources d'émission, telles qu'une fissure pour le radon 222
ou telles qu'une paroi pour le radon 220, les concentrations en radon sont probablement supérieures
à la moyenne au coeur de la pièce. De plus, les mouvements d'air existant dans une enceinte peuvent
favoriser la formation de zones de concentrations différentes, comme cela a lieu pour les
températures. Cependant, il faut replacer l'hypothèse d'homogénéité dans le contexte de notre
étude : nous nous intéressons à un individu évoluant dans son habitation. Dès lors, nous pouvons
nous attendre à ce qu'il se déplace dans le coeur de la pièce, là où les gradients de concentrations,
s'ils existent, sont probablement relativement faibles. Nous pouvons donc supposer que
l'approximation utilisée n'entraine qu'une erreur limitée en terme d'exposition pour les habitants.

2.4.2.3. Régime permanent

Les équations (33.a, 33.b et 33.c) expriment la variation des concentrations du radon et de ses
descendants au cours du temps. En pratique, les niveaux de concentrations sont très correlés avec les
activités des individus dans leurs maisons (voir paragraphe 2, partie I), et les périodes de régimes
transitoires, consécutives à un changement de conditions dans l'enceinte, peuvent être supposées
courtes devant celles des régimes permanents. C'est pourquoi nous approximons l'histoire des
concentrations par une suite de séquences de régimes permanents, chacune caractéristique du
comportement des habitants, et où les régimes transitoires associés aux changements de situations
sont négligés.

Chacun de nos calculs est donc destiné à décrire une habitation au cours d'une des séquences
de régime permanent. C'est pourquoi, les concentrations des nucléides et les paramètres décrivant
les mécanismes d'évolution du radon et de ses descendants sont supposés constants. Cela nous
amène à modifier les équations (33.a, 33.b et 33.c).
-106-

2
-4- 3 - Application des hypothèses aux équations de base : détermination de nos équations

En régime permanent, les concentrations sont supposées constantes dans le temps, et quel que
soit i, nous pouvons écrire :

IM., (34)
dt

Les équations 33.a, 33.b et 33.c deviennent donc :

— pour le radon :

Xv N o e x + E S 7 V

- pour les descendants i libres :

Nu = (35 b)
<x, + x v + xd] + x ) -
- pour les descendants i fixés sur des particules :

A.v Ni ) a > e x + Xj_i N j _ i a + Xa Nj,i Pi_i X.i_i N i _ i > a


N i>a = (35.c)

La grandeur caractéristique liée au radon et à ses descendants étant l'activité volumique Ai5
nous transformons les relations précédentes en appliquant la définition de l'activité (Aj = X{ Nj ). Les
relations obtenues, rassemblées dans le tableau II. 1.7, sont celles que nous utilisons dans notre
modèle.

3. CONCLUSION

Nous choisissons donc de décrire le comportement du radon et de ses descendants dans une
habitation à partir du modèle développé par Jacobi en 1972. Ce modèle est basé sur le principe de
conservation de la matière. Les mécanismes influençant les concentrations en radon ou en ses
descendants sont représentés par des paramètres soit invariables, soit calculables pour des
conditions intérieures déterminées. Les équations utilisées et les hypothèses sur lesquelles reposent
le modèle sont synthétisées dans le tableau II.1.7. Nous y joignons le tableau II.1.8., bilan des
mécanismes pris en compte dans la modélisation et qui synthétise les gammes de valeurs que nous
pouvons rencontrer dans les habitations pour chacun des paramètres ou des grandeurs
caractéristiques des mécanismes définis précédemment. Nous y indiquons aussi les valeurs
considérées comme représentatives des conditions moyennes dans les habitations.
- 107-

Nous pouvons maintenant construire notre propre modèle à partir de cette description du
comportement du radon et de ses descendants dans une enceinte.

Tableau ÏI.1.7 - Equations utilisées dans notre modèle, et hypothèses associées

EOUATIONS (3fi.ar 3fi.bT 36.CÏ

E
^ + 7^v A o e x
=
(36 aï A ^
(Xv-

T36 bï A ~ ^v Ai>

(Xj + Xv + X

a,ex + Xj Aj_it X A - X A
(36 cl A - ^v Ai

( X v - -Xj + X d ï )

HYPOTHESES

Hypothèses Conséquences, Remarques

• processus indépendants dNi y . /'dNi^

• homogénéité C(x,y,z,t) = C(t)


Xx(x,y,z,t) = Xx(t)

• régime permanent C(t) = C

• coefficient de diffusion unique pour ^•a 0*° ) = ^a (^b)= ^-a C')


tous les descendants libres = Xa (mode libre à 1 seul diamètre)

• dépôt égal pour tous les descendants


libres

• dépôt égal pour tous les descendants


attachés

• dépôt égal sur toutes les surfaces

• probabilité de recul nulle sauf pour Pj = O sauf pour i = 1


-108-

Tableau II. 1.8 — Bilan des mécanismes d'évolution, paramètres et valeurs

Paramètre ou frrandrur Svmbolt Valeur ou Gamine de valeurs Valeur représentative

unité unité [KN88]


MKS courante

Décroissance Constante de décroissance du


radioactive
2
22Rn 2,1.10 s" 0,00755 h"1
218Po
2"»Pb
î°l
l 0,0038 s-
0,0004 s-
13,68 h"1
1,5463 h"1
214 B i J2 0,0006 s" 1 2,1096 h"1
214Po 6250 s"1 2,25.10 7 h"1

220Rn 0,0125 s" 44,87 h"1


216 P o 4,7793 s" 17205 h'1
212
Pb il 1,8092 s" 0,0651 h"1
212Bi 0,0002 s" 1 0,6868 h"1
2'2Po x4 2,31.10 6 s 1 8,316.10 9 h"'

1
Attachement Fréquence d'attachement 2,8.10-^0,28 s"1 l à 1000 h"1 0,014 s" 50 h"1

Dépôt sur les Vitesses de dépôt :


surfaces
1
-libres v
di l,4.10- 4 à0,011m.s" 1 0,5à39,6m.h-' 0,002 ms" 8 rn.1T1

• attachés v
da (8,33 i 55,5)10^.5"' 0,03 à 0 4 rn.IT1 2,2.10- 5 m.s- 1 0,08 m.h'1

Fréquence de dépôt des


descendants ' ' :
3 1
- libres Nu 2,78.10" 3 à0,02s" 1 10 a 80 h"1 5.55.I0" s" 20 b"1

-attachés *da (l,67à ll.O.lO^s' 1 O.OéàO^h-1 5,55.10"5 s"1 0,211-'

Rapport SA? SA7 1 à 4 m"1 2 m-1

Recul après Probabilité de recul Pi Oil 0,83


attachement
P0*l) 0 0

Ventilation Fréquence de ventilation ' ' \ 0a4.17.w3s"1 OàlSh*1 1.53.10"4 s"1 0,55 h"1

(1) gammes calculées avec S/V = 2 m ;


(2) 15 h' correspond i un système ouvert ; dans une habitation normalement fermée, Xy est proche de 1 h"1.
1
- 109-

PARTIEII - CHAPITRE 2

DÉVELOPPEMENT DE NOTRE MODÈLE "PRADDO" :


Physique du RAdon et de ses Descendants dans des atmosphères DOmestiques

INTRODUCTION

Nous avons vu que l'objectif de cette thèse, consiste à se donner un outil pour décrire le
comportement du radon et de ses descendants à l'intérieur d'une habitation. C'est pourquoi nous
avons développé un modèle original qui doit permettre de réaliser les objectifs présentés dans le
tableau II.2.1.

Tableau II.2.1 - Objectifs de la modélisation

OBJECTIFS PREMIERS

—^ description du comportement du radon et de ses descendants dans une enceinte unique.

—> description du comportement du radon et de ses descendants dans un système


comprenant plusieurs enceintes (système analogue à une habitation).

AinmSOBJECTIFS

—¥ détermination des grandeurs nécessaires au calcul des doses reçues par les habitants du
système étudié.

étude de l'influence des variations de certaines données d'entrée sur les concentrations du
radon et de ses descendants calculées par le modèle. Par voie de conséquence, influence
de ces variations sur les doses inhalées.

1. MODÈLE DE BASE : SYSTÈME RÉDUIT À UNE ENCEINTE

Dans une première étape, le système complexe qu'est une habitation est réduit à une enceinte
unique. La modélisation réalisée est présentée sur le schéma de la figure II.2.1. Nous distinguons
les données d'entrée, indiquées à gauche du schéma, le modèle PRADDO représenté au centre et les
grandeurs de sortie calculées par le modèle, indiquées à droite.
DONNEES D'ENTREE PARAMETRES MODELE SORTÏE
S?
a-
I IMIÈS^
Eventuellement •
Activité volumique du radon
V REGIME
a PERMANENT.
Dimensions, rapport S/V ATMOSPHERE
Taux d'émission radon par le sol HOMOGENE
TOUK d'émission rodon pw jes murs
Fréquence de ventilation
S- °» Granuloméirie et concentration
O
de l'aérosol ambiant
3 I I

s'sus ie? surfaces


i
Constantes dç décroissances
radioactives s - • :
3 Vitesses de dépôt sur les surfaces
Probabilité de reèùi :> '
a
\ 'Î50SÎMBTWB

f
a
-111-

Les données d'entrée permettent de déterminer les paramètres représentant les mécanismes
responsables de l'évolution du radon et de ses descendants dans l'enceinte étudiée. Nous distinguons
celles dont les valeurs sont issues de la littérature de celles déterminées par des mesures. Les
premières concernent les mécanismes indépendants du système étudié, à savoir les décroissances
radioactives et le recul du 218 Po. De plus, nous avons vu qu'en l'absence de théorie établie sur le
dépôt des descendants sur les parois, les vitesses de dépôt sont estimées à partir de valeurs
disponibles dans la littérature. Toutes les autres données dépendent étroitement du système étudié,
aussi sont-elles déterminées par des mesures in situ.

L'ensemble des données d'entrée permet de déterminer, directement ou après calculs, les
paramètres associés à chacun des mécanismes évoqués dans le chapitre précédent et synthétisés
dans le tableau II.1.8. Ces paramètres sont injectés dans les équations (36.a, 36.b, 36.c), présentées
dans le tableau H.1.7. Les hypothèses et les mécanismes impliqués dans le modèle sont rappelés
dans la partie centrale du schéma de la figure II.2.1.

La première grandeur obtenue en sortie du modèle est l'activité volumique du radon.


Toutefois, elle peut aussi être mesurée directement, et être alors considérée comme une donnée
d'entrée (voir figure II.2.1). D'autre part, vis-à-vis de ses descendants, l'activité volumique du radon
représente une donnée d'entrée : c'est sous cette appellation que nous la considérons donc dans la
suite. Les autres grandeurs de sortie du modèle sont les activités des descendants dans l'air ou
déposés sur les surfaces. Dans l'air, les activités des descendants libres et celles des descendants
attachés sont distinguées. A partir de ces activités volumiques, les différentes grandeurs
caractéristiques des atmosphères contenant du radon et ses descendants sont déduites. Nous
choisissons de calculer les valeurs des grandeurs suivantes :

- EAP libre, attachée, totale (= libre + attachée) dans l'air, EAP déposée sur les surfaces ;

- fraction libre de l'activité de chaque descendant et fraction libre de l'EAP dans l'air ;

- fraction de l'activité de chacun des descendants déposée sur les surfaces et fraction de
l'EAP totale déposée sur les surfaces ;

- facteur d'équilibre et "facteur d'équilibre total" (= rapport entre l'EAP totale dans l'air +
l'EAP déposée sur les surfaces et l'EAP qu'il y aurait à l'équilibre ; cette grandeur permet
d'estimer les pertes de descendants du radon dues à la ventilation).

Si la fréquence d'attachement est déterminée à partir de la granulométrie de l'aérosol ambiant,


celle des descendants attachés en est alors déduite. Avec ces quantités, le système étudié est
complètement décrit.
-112-

Nous avons vu que ce modèle doit permettre d'évaluer les doses reçues par les individus
éventuellement présents dans le système étudié. A titre d'exemple, nous introduisons dans le modèle
PRADDO le calcul de dose proposé par James en 1989. La relation utilisée, donnée dans le
tableau 1.12., fait intervenir l'EAP totale dans l'air et sa fraction libre. Notons que la détermination
de la distribution relative des descendants attachés offre la possibilité de calculer les doses en
fonction de la taille des descendants comme le propose James [JA88, LI90]. Néanmoins, ceci est à
la limite de notre étude, aussi, dans la suite, pour nos calculs de dose, nous contentons nous de
discriminer le mode libre et le mode attaché.

2- MODÉLISATION D'UN SYSTÈME À NX "NTVEAIJX" (OU ENCEINTES!

2.1. Principe

En pratique, un système à une enceinte n'est pas apte à décrire les différents espaces de
concentrations existant dans une habitation. En particulier, dans les cas très courants où le sol est
source de radon, les concentrations varient nettement d'un étage à l'autre. Les valeurs maximum
correspondent au niveau le plus bas, à savoir la cave le plus souvent. Parallèlement, les niveaux de
concentrations minimum se trouvent en général aux étages supérieurs des constructions, là où se
situent couramment les chambres. En terme de doses, il est donc intéressant de pouvoir associer les
concentrations en EAP, différentes selon les étages, aux temps passés à chacun de ceux-ci.

Cela nous amène à utiliser une approche similaire à celle mise en oeuvre dans la modélisation
de la qualité de l'air intérieur des locaux [BA88, AX89, NA89]. Dans ces modèles, le système étudié
est constitué de NX enceintes. Dans chacune d'elles, le coeur est supposé homogène et le régime
permanent, de sorte qu'elles peuvent être décrites en partie par un modèle à une seule enceinte tel
que celui présenté sur le schéma de la figure 11.2.2. A chaque enceinte, correspond un ensemble de
données et de paramètres d'entrée spécifiques, tels que ceux évoqués dans le paragraphe précédent.
Par ailleurs, les enceintes sont reliées entre elles par des flux d'air, auxquels sont associés des
paramètres représentatifs. Ces paramètres permettent de décrire la contribution des mouvements
d'air internes entre les enceintes aux bilans de concentrations du radon ou de ses descendants dans
chacune d'elles. Pour une enceinte donnée, les équations (36.a, 36.b, 36.c), destinées à décrire une
enceinte unique, sont donc modifiées par l'apport des termes sources ou puits de concentrations dus
aux transferts de matière entre les enceintes. Finalement, le comportement de l'ensemble du système
est gouverné par un système de NX équations élémentaires individuelles, chacune décrivant une
enceinte [AX89]. Dans notre cas, "l'équation individuelle" correspond à l'ensemble des trois types
d'équations associés au radon et à ses descendants, libres ou attachés aux aérosols atmosphériques.
-113-

u>c+1] i L
•2]

Enceinte k + 1

Uk] UK •1]

Enceinte k

u*- 1 1 Uk]

Enceinte k - 1

t.[k-2] , Uk-•1] a : ascendant


d : descendant

Figure II.2.2 - Schéma d'un système à NX enceintes : échanges envisagés

2.2. Description mathématique du comportement du radon et de ses descendants dans un


système à NX enceintes

Comme pour les mécanismes évoqués dans le chapitre II.l., la contribution des flux d'air
internes aux variations de concentrations du radon ou de ses descendants est proportionnelle aux
paramètres représentatifs du transfert. Ceux-ci sont notés "t" et sont exprimés en sr] (ou h"1). Nous
pouvons écrire l'expression générale donnant la variation de concentration du radon ou de l'un de
ses descendants dans l'enceinte k :

d Ck _ termes sources + y •• C - t e r m e s P 11 ^ _y t.
+
dt ~ dans l'enceinte k ^ jk j dans 1'enceinte k V kj
-114-

avec k : enceinte étudiée


j : enceintes voisines
t : temps, en s (ou h)
Ck,Cj : concentrations d'un nucléide (radon ou descendants) dans l'enceinte k ou j , en atomes
ou Bq.nr 3
tj k : taux de transfert depuis l'enceinte j vers l'enceinte k, en s"1 (ou h"1)
tkj : taux de transfert depuis l'enceinte k vers l'enceinte j , en s"1 (ou h"1)

Dans cette expression, nous voyons apparaître l'interdépendance des concentrations associées
aux différentes enceintes. La résolution du système à NX équations correspondant aux NX enceintes
devient rapidement complexe. Or, notre but étant de décrire l'évolution des concentrations dans des
habitations, nous pouvons réduire le système étudié à un ensemble de NX zones (ou "niveaux",
"enceintes") consécutives (voir figure n.2.2), chacune représentant un étage ou une pièce
d'habitation. Dans ce cas, chaque zone est définie par le type d'activité que les habitants y pratiquent,
et donc par les durées de leurs expositions et par leurs débits respiratoires, par le type d'aérosols
émis, souvent par les concentrations en radon, etc. Prenons par exemple une maison individuelle dont
le sol est la source de radon : une première zone pourrait être constituée de toutes les chambres
installées au premier étage (caractérisées par une activité radon peu élevée et un aérosol peu
concentré et plutôt fin) tandis qu'une seconde zone rassemblerait les pièces du rez de chaussée (où
l'activité radon serait plus forte et où l'aérosol ambiant, dû à des activités de cuisine ou à la fiimée de
cigarettes, serait plus gros et plus concentré).

Dans le domaine restreint par la dernière hypothèse, les taux de transfert tj^ deviennent :

- des taux de transfert (ou taux de renouvellement d'air dus aux flux) ascendants, à partir de
l'enceinte k vers l'enceinte k+1, notés "ta[k]" et exprimés en s"1 (ou h"1),
- des taux de transfert (ou taux de renouvellement d'air dus aux flux) descendants, à partir de
l'enceinte k vers l'enceinte k-1, notés "t^k]" et exprimés en s"1 (ou h"1).

Ces taux de transfert représentent le rapport des flux d'air entre les enceintes sur le volume de
l'enceinte k étudiée :

ta [k] = ^ - <38.a)
v
k

td [k] = 5!dLli (38b)

avec F j ^ j ou Fj^.i : flux d'air ascendant ou descendant depuis l'enceinte k vers


1 3 1
l'enceinte k+1 ou k-1, en rn^sr (ou m .h" )

Vk : volume de l'enceinte k étudiée, en m3


-115-

La contribution de ces flux d'air aux bilans de concentrations du radon et de ses descendants
s'écrit :

] =ta[k-l]N k -i(t) + td[k + l]N k+ i(t)-t a [k]N k (t)-td[k]N k (t) (39)


jn

avec t : temps, en s (ou h)

FI : symbole représentant le mécanisme de renouvellement d'air


par mouvements d'air internes

N k .](t), N k (t), N k+1 (t) : concentrations en radon ou en ses descendants dans l'enceinte
k-1, k ou k+1, en atomes.nr3

La contribution donnée par la relation (39) s'ajoute donc aux termes des équations (33.a, 33.b,
33.c). Compte-tenu de l'hypothèse de régime permanent, nos équations s'écrivent pour le niveau k
(en activité volumique) :

- pour le radon :

Xv[kl Ao«c + ^ ^ + t.fk-ll Aofk-1] + tdfk+ll Aofk+ll


(4O.a)

- pour les descendants libres :

M _ M k 1 A'.'.« + ki AJ-'.'fk1 + Pi-i Xi Ai-i,.[k] + t.[k-l] Aj.ifk-1] + tdfk+1] Aj.ifk+lj „


Ml J = K }
(Mk] + X + X[k] + X.[k] + t.[k] + td[k)

- pour les descendants attachés aux particules de l'air :


Xv k Ai
A. [kl- f l -'-« * X | Ai-i..fk] + X.[k] A , , [ k ] - P i , Xj A i u [
[k] + Xi + Xd,[k] + t.[k] + td[k])
(40.C)

L'activité volumique du radon dans l'ensemble du système étudié est donc décrite par un
système de NX équations du type de l'expression (4O.a). De même, les activités des descendants
libres et attachés à tous les niveaux du système sont décrites par des systèmes de NX équations de
type (4O.b) et (40. c) respectivement.
-116-

2.3. Résolution du système des NX équations correspondant aux NX enceintes

Les équations (40.a, 4O.b, 40.c), donnant les activités volumiques du radon et de ses
descendants au niveau k, font donc intervenir les concentrations d'activités aux niveaux k-1 et k+1.
Pour résoudre les systèmes à NX équations, nous les écrivons sous forme matricielle. Les matrices
obtenues sont de forme tridiagonale parce que seuls les échanges entre enceintes successives sont
pris en compte. Les matrices donnant les activités du radon ou de ses descendants sont de la forme
suivante :

f DIAG[l] DIAGSUP[l] RES[1]

DIAGWFfk-1] DIAO[k-l] DIAOSUP[k-l] RES[k - 1 ]


DIAGINFjk] DIAG[k] DIAGSUP[k] • Ai[k] RES[k]
(41)
DIAGINFfk+l] DIAG[k+l] DlAGSUP[k+l] RES[k+t]

DIAGSUP[NX - 1 ] Ai[NX-l] RES[NX-l]


DIAGINFjNX] DIAG[NX] ^RESfNX] t

avec Ai[l]...Ai[k]...Ai[NX] activités volumiques du nucléide i


dans l'enceinte k, en Bq.nr 3

DIAG[l]...DIAG[k]...DIAG[NX] dénominateur des équations 40. a,


4O.b ou 4O.c

DIAGINF[2]...DIAGINF[k]...DIAGINF[NX]... : -t a [l]...-t a [k-l]..

DIAGSUP[l]...DIAGSUP[k]...DIAGSUP[NX-l] : -td[2]...-td[k+l]...-td[NX]

RES[l]...RES[k]...RES[NX] : dans les numérateurs des équations


(4O.a, 4O.b ou 4O.c), partie
indépendante des Aj[k], Aj[k-1] ou

Cette écriture suppose que nous posions les conditions aux limites suivantes :

td[l]= 0
ta[NX]= 0
(42)
t.[0]= 0
t d [NX+l]= 0

La résolution de systèmes matriciels tels que le système (41) est réalisée par une méthode
d'élimination [GE70], grâce à laquelle nous pouvons déterminer les concentrations en radon aux NX
niveaux du système étudié, ainsi que les concentrations des descendants libres ou attachés aux
-117-

particules de l'air. Comme dans le cas de la modélisation des systèmes à une enceinte, les grandeurs
de sortie sont ensuite calculées pour chacun des niveaux. Enfin, pour chacun d'eux, le calcul des
doses peut être réalisé, l'utilisateur décidant des temps passés à chacun des niveaux.

3. ÉTUDE DES RÉPONSES DU MODÈLE PRADDO AUX VARIATIONS DES


PARAMÈTRES D'ENTRÉE

II s'agit d'une "étude de sensibilité des paramètres", ou "test de sensibilité", dont l'objectif est
double :

- d'une part, nous voulons connaître le degré d'influence des paramètres de notre modèle sur
les différentes grandeurs calculées et puis les "classer" en fonction de leurs degrés
d'influence respectifs. Nous pouvons ainsi dégager les paramètres "sensibles" du modèle
(c'est-à-dire particulièrement influents) ;

- d'autre part, à plus long terme, ce type d'étude permet d'optimiser les paramètres d'entrée
du système, à des fins fixées par l'utilisateur. Ainsi, dans le cadre d'une étude de systèmes
destinés à réduire les concentrations du radon ou de ses descendants dans une habitation,
chaque appareil de réduction (épurateur électrostatique par exemple) serait caractérisé par
un paramètre A.^ similaire aux paramètres X^ que nous avons déjà définis. Dans ce cas,
l'objectif serait de déterminer la valeur du paramètre XRD telle que la dose reçue par les
habitants de la maison étudiée soit minimale. Cet objectif pourrait être atteint en réalisant
un test de sensibilité sur le paramètre XRJ,.

3.1. Principe des tests de sensibilité

II s'agit de faire varier pas à pas un paramètre choisi par l'utilisateur, et ensuite d'observer, à
chaque pas, comment varient une ou plusieurs des grandeurs de sortie du modèle. Trois types de
réponses sont envisageables :

- si le paramètre étudié est peu influent vis-à-vis des grandeurs de sortie, il est dit "peu
sensible" et il peut être déterminé avec une incertitude relativement élevée, sans
conséquence notable sur les calculs réalisés ;

- si le paramètre est très influent, il est dit "paramètre sensible" et il doit être déterminé le
plus précisément possible puisqu'une petite erreur dans son évaluation contribue à fausser
les calculs de façon non négligeable ;

- entre les cas extrêmes précédents, des tendances similaires peuvent se rencontrer avec des
intensités moindres.
-118-

3.2. Test de sensibilité dans le modèle PRADDO

Dans notre modèle, l'utilisateur choisit le paramètre qu'il souhaite faire varier parmi ceux
indiqués sur le schéma de la figure H.2.3. Si le système étudié comprend plusieurs enceintes,
l'utilisateur précise le niveau pour lequel il souhaite étudier ce paramètre. Parallèlement, tous les
autres paramètres sont fixés au début du calcul. L'utilisateur détermine ensuite le pas de variation du
paramètre choisi. A chaque pas, le programme calcule les activités du radon et de ses descendants
ainsi que les autres grandeurs de sortie, indiquées sur le schéma de la figure n.2.3. En terme de dose,
seule la variation de la dose efficace est enregistrée. Si le système étudié comprend plusieurs
enceintes, les grandeurs observées concernent tous les niveaux du système (figure n.2.3.).

4. LA PRQÇRAMMATION

L'ensemble des aspects relatifs à la programmation de notre modèle fait l'objet d'un document
annexe intitulé : "Le modèle PRADDO : programmation". Ce document contient des diagrammes
descriptifs de la structure du programme, la liste des procédures appelées par le programme, la liste
des variables, et enfin les "listings" du programme et des fichiers de stockage des résultats obtenus en
sortie. Seule la structure globale du programme est présentée sur la figure IL2.4. (les symboles
utilisés dans ce diagramme sont explicités dans le document annexe). Nous voyons sur ce diagramme
que les paramètres d'entrée du modèle sont déterminés de la même façon, que l'utilisateur réalise un
calcul simple ou un test de sensibilité de paramètres. Et en effet, quel que soit le nombre d'enceintes
dans le système étudié, et quel que soit le type de calcul réalisé (calcul simple ou test de sensibilité),
le déroulement du programme s'articule toujours autour des quatre étapes suivantes :

- étape 1 : ouverture du fichier de stockage des résultats ;

- étape 2 : détermination des données ou paramètres d'entrée (entrée directe au clavier ou


calcul à partir de données d'entrées mesurées) ; puis affichage à l'écran d'un récapitulatif de
ces paramètres ;

- étape 3 : calcul des activités volumiques du radon et de ses descendants, et calcul des
grandeurs de sortie du modèle ; puis affichage à l'écran de l'ensemble des résultats ;

- étape 4 : stockage des données et des paramètres d'entrée, ainsi que des grandeurs
calculées, dans le fichier de stockage des résultats.
-119-

Un paramètre choisi parmi


les suivants

Ao, activité radon *

\ , taux de ventilation *

p1, probabilité de recul


Grandeurs observées

A., activité radon


\,, taux d'attachement *
EAP,, EAP libre"
TEST DE t EAP., EAP attachée"
SENSIBILITÉ EAP totale
F, facteur d'équilibre
\t, taux de dépôt libre *
fE, fraction libre de l'EAP
H,, dose efficace

X&, taux de dépôt attaché *

t, [k] taux de renouvellement


d'air par flux d'air
ascendant vers
l'enceinte k + 1

t,, [k] taux de renouvellement


d'air par flux d'air des-
cendant vers l'enceinte
k-1

* Dans les systèmes à NX enceintes, le paramètre étudié est associé à l'un des niveaux k.
** Dans les systèmes à NX niveaux, ces grandeurs ne sont pas observées. Par contre, les
autres sont calculées pour chacun des NX niveaux.

Figure II.2.3 - Paramètres et grandeurs impliqués dans les tests de sensibilité


du modèle PRADDO
-120-

TITRE DU PROGRAMME
Remarques d'introduction

AFFICHAGE
D'INFORMATIONS
SUR LE MODÈLE

INFORMATIONS
SUR LE MODÈLE.

Calcul simple j>r Choix entre \ ^ Test de sensibilité


yS CALCUL SIMPLE \ ,
\ ET TEST DE y* 9 1
\ v SENSIBILITÉ /
GESTION DES FICHIERS
1
INFORMATIONS,
DE STOCKAGE CHOIX OU PARAMETRE
DES RÉSULTATS À FAIRE VARIER

GESTION DES
PARAMÉTRES

CALCUL TEST DE
SIMPLE SENSIBILITÉ

FERMETURE DES DERNIERS FICHIERS OUVERTS :


RÉSULTATS DES CALCULS SIMPLES ET GRANULOMÉTRIES
(FICHIERS ^EXTENSION "TXT" et "ATT")

c FIN

Figure 11.2.4 - Programme PRADDO.PAS


- 121 -

Dans l'étape 2, il apparaît que certaines données d'entrée ou paramètres peuvent être calculés.
Il s'agit de :

- l'activité volumique radon "Ao"


- la fréquence d'attachement Xa
- la fréquence de dépôt des descendants libres ou attachés Xdl et X.^.

Ces calculs, réalisés à partir des relations présentées dans le chapitre précédent, sont
schématisés sur les diagrammes donnés dans le document annexe. Notons que dans le calcul de la
fréquence d'attachement, nous envisageons de calculer la granulométrie de l'aérosol ambiant à partir
d'une loi log-normale (voir le paragraphe H.I.2.3.2.). Cette démarche permet d'estimer la fréquence
d'attachement lorsque l'aérosol émis n'est pas mesuré mais appartient à une famille d'aérosols déjà
identifiée. Dans ce cas en effet, l'utilisateur donne des valeurs caractéristiques de cette famille aux
diamètre moyen et écart-type géométriques de l'aérosol qui l'intéresse, après quoi, il calcule la
granulométrie log-normale de ce dernier. En l'absence de granulométrie mesurée, il nous semble
préférable d'exécuter ce calcul approximatif, plutôt que d'utiliser une valeur arbitraire de la fréquence
d'attachement. Le calcul de la distribution granulométrique, donné en annexe H.2.I., passe par le
découpage du domaine de dimensions envisagées en classes de diamètres : c'est pour les diamètres
milieu de chacune de ces classes que nous calculons les coefficients de fixation (3. Notons que dans le
cas des systèmes à NX enceintes, les fréquences de dépôt et d'attachement peuvent être calculées à
chacun des niveaux, tout comme l'activité volumique du radon.

D'une façon générale, pour les variables dont l'utilisateur du programme PRADDO ne connait
pas la valeur, nous proposons des "valeurs par défaut", qui sont les valeurs représentatives des
paramètres ou des données d'entrée, données dans le tableau H. 1.8.

5. CONCLUSION

En conclusion, nous pouvons dire que les objectifs à atteindre, présentés dans le
tableau n.2.1., sont réalisés, car :

- notre modèle PRADDO permet de décrire une enceinte contenant du radon et ses
descendants, ainsi qu'un aérosol ambiant ;

- éventuellement, il permet de décrire un système à NX niveaux Rapprochant du système que


nous étudions, à savoir une habitation ;
-122-

les grandeurs calculées par notre modèle permettent de réaliser les calculs de doses soit en
fonction de la discrimination classique libre/attachée, soit en fonction de la granulométrie
des descendants attachés ;

enfin, notre modèle permet d'étudier l'impact de la variation des paramètres d'entrée sur les
grandeurs de sortie calculées.
-123-

PARTIE n - CHAPITRE 3

ETUDE DES PARAMETRES DU MODELE

1. REPONSE DU MODELE A DES VARIATIONS DE ± 10 % DES PARAMETRES


D'ENTREE

Nous souhaitons :

- savoir quelles influences ont les variations de l'activité volumique du radon ou des
paramètres d'entrée du modèle sur les grandeurs de sortie calculées ;

- comparer et hiérarchiser ces influences.

Pour répondre à ces questions, nous réalisons ce que nous appelons un test de sensibilité, au
cours duquel, rappelons-le, un paramètre varie alors que les autres restent constants (notons qu'une
étude de sensibilité pourrait être réalisée sur tous les paramètres simultanément, avec une méthode
telle que celle de Monte Carlo par exemple, mais ceci n'est pas l'objet de ce chapitre). Nous faisons
varier chaque paramètre d'entrée ainsi que l'activité volumique du radon dans l'intervalle compris
entre ± 1 0 % des valeurs dites de référence. Pour ces dernières, nous choisissons les valeurs
"typiques" déjà évoquées et récapitulées dans le tableau II.3.1.a. Nous envisageons deux cas : l'un
(cas 1) représente une situation où pré-existe un aérosol ambiant, de sorte qu'une partie des
descendants du radon est fixée sur les particules. Dans l'autre cas (cas 2), la fréquence d'attachement
est très faible simulant un cas où la majorité des descendants du radon est présente sous forme libre.
A cette activité volumique du radon et à ces paramètres d'entrée, correspondent des grandeurs de
sortie de référence, indiquées dans le tableau IL3.1.b. (cas 1 et 2).

Les résultats de ces tests de sensibilité sont résumés dans le tableau JQ.3.2.(a et b), dans
lesquels nous reportons les valeurs des variations relatives des grandeurs de sortie par rapport à leurs
valeurs de référence :

. . valeur calculée TS - valeur de référence


variation relative =
valeur de référence
- 124 -

Tableau II.3.1.a - Paramètres et activité volumique du radon 222 "typiques"

Paramètre ou donnée d'entrée Valeur Unité

Activités volumiques extérieures (radon et descendants) 0* Bq.m"3


Activité volumique du radon intérieure Ao 100 Bq.m"3
2l8
Probabilité de recul du Po p. 0,83 sans
Fréquence de renouvellement d'air (ventilation) \ . 0,55 h"1
Fréquence d'attachement (cas 1 ou 2) ^ 50 ou 2 h"1
Fréquence de dépôt des descendants libres X$ 20 h"'
Fréquence de dépôt des descendants attachés Xd3 0,2 h"1

• En toute rigueur, les activités sont, non pas nulles, mais négligeables devant celles de l'intérieur

Tableau II.3.1.b - Grandeurs de sortie associées aux paramètres du tableau II.3.1.a

Cas 1 : grandeurs de sortie Valeur UJIÎÎÊ

EAP libre 1.33E-08 J.m-3


EAP attachée 1.92E-07 J.m"3
EAP totale 2,05E-07 J.m"3
Fraction libre de l'EAP, fE 0,065 sans
Facteur d'équilibre, F 0,371 sans
Equivalent de dose efficace Ht 4.61E-03 Sv.arf1

Cas 2 : grandeurs de sortie Valeur Unité

EAP libre 2,99E-08 J.m"3


EAP attachée 1.64E-08 J.m-3
EAP totale 4.64E-08 J.m-3
Fraction libre de l'EAP, fE 0,647 sans
Facteur d'équilibre, F 0,084 sans
Equivalent de dose efficace Ht 6J8E-03 Sv.an"1
-125-

Tableau IL3.2 - Influence de la variation des paramètres et de l'activité volumique


du radon sur les grandeurs de sortie calculées par PRADDO

cas 1 : avec un aérosol (fréquence d'attachement g 50 h"1)

Paramètre Initial Après


variation
+10% EAP EAP libre EAP F fE Ht
-10% attachée
Probabilité de recul du 21>Po 0.83 0,913 -0,02 0,02 -0,02 -0,02 0,05 0,01
pi 0,747 0,02 -0,02 0,02 0.02 -0,05 -0,01
Fréquence d'attachement . 50 55 0,03 -0,05 0,04 0,04 -0,09 -0,02
X, 45 -0,04 0,06 -0,05 -0,04 0,11 0,02
Fréquence de dépôt libre 20 22 -0,04 -0,03 -0,04 -0,04 0,00 -0,03
** 18 0,04 0,03 0,05 0,04 -0,02 0,04
Fréquence de dépôt attaché 0,2 0,22 -0,01 0,00 -0,01 -0,01 0,00 0,00
X* 0,18 0,01 0,00 0,01 0,01 -0,02 0,00
Fréquence de ventilation X, 0,55 0,605 -0,03 0,00 -0,03 -0,03 0,03 -0,01
(avec A, constant) 0,495 0,03 0,00 0,03 0,03 -0,03 0,01
Activité volumique du radon 100 110 0,10 0,10 0,10 0.00 0,00 0,10
A. 90 -0,10 -0,10 -0,10 0,00 0.00 -0,10
Fréquence de ventilation X, 0,55 0,605 -0,11 -0,09 -0,11 -0,03 0,03 -0,10
(avec calcul de A.*) 0,495 0,14 0.11 0,14 0,03 -0,03 0,12

* A, calculé avec l'équation 36.a.

cas 2 : presque «ans aérosol (frequence d'attachement" 2 h"1}

Paramètre initial Après Variation relative de chaaue grandeur


variation
+10% EAP EAP libre EAP F h Ht
-10% attachée
Probabilité de recul du 2l>Po 0,83 0,913 -0,02 0,01 -0,07 -0.02 0,03 0,00
Pi 0,747 0,02 0,00 0,07 0,02 -0,03 0,00
Fréquence d'attachement 2 2,2 0,03 0,00 0,09 0,02 -0,04 0,00
X, 1,8 -0,03 0,01 -0,10 -0,04 0,04 0,00
Fréquence de dépôt libre 20 22 -0,08 -0,07 -0,10 -0,08 0.01 •0,07
X* 18 0,10 0,09 0,12 0,10 -0,01 0,09
Fréquence de dépôt attaché 0,2 0,22 0.00 0,00 -0,01 -0,01 0,00 0,00
X* 0.18 0,00 0,00 0,01 0,00 0,00 0,00
Fréquence de ventilation X, 0,55 0,605 -0,01 0,00 -0,03 -0,01 0,01 0,00
(avec A, constant) 0,495 0,01 0,01 0,03 0,01 -0,01 0,00
o
8.8.

Activité volumique du radon 100 110 0,10 0,10 0.10 0,00 0,10
A, 90 -0,10 -0,10 -0,10 0,00 -0,10
o

Fréquence de ventilation X, 0,55 0,605 -0,10 -0,09 -0,11 -0,01 0,01 -0,09
(avec calcul de A,») 0.495 0,12 0,11 0.14 0,01 -0.01 0.11

' A,, calculé avec l'équation 36.a.


-126-

Dans cette expression, "valeur calculée TS" désigne les grandeurs de sortie du modèle
calculées avec :

- les valeurs de référence du tableau II.3.1 .a. ;

- sauf en ce qui concerne le paramètre indiqué, dont la valeur vaut + 10 % de sa valeur de


référence.

Nous voyons que :

- pour un paramètre donné, les variations relatives des grandeurs de sortie, dues à sa variation
de + 10 %, ne sont pas les mêmes pour toutes les grandeurs calculées par le modèle ; par
exemple, lorsque Xa augmente de + 10 %, la dose équivalente H t diminue de 2 % alors que
la fraction libre de l'EAP diminue de 9 % ;

- d'un paramètre à l'autre, les influences de leur variation sur les grandeurs de sortie du
modèle sont différentes ; par exemple, dans les deux cas proposés, la variation relative de
l'EAP évolue entre 1 et 14 % selon le paramètre testé ;

- les variations des grandeurs de sortie du modèle sont différentes selon le jeu des paramètres
d'entrée choisi (cas 1 et 2). En l'occurrence, l'influence de la fréquence de dépôt des
descendants du radon libres s'avère plus marquée dans le cas où le mélange étudié est
essentiellement sous forme libre (cas 2, caractérisé par une faible fréquence d'attachement).
De même, celle-ci apparaît plus influente (plus "sensible") lorsque les descendants du radon
sont présents majoritairement sous forme attachée (Xa= 50 h*1) ;

- cette distinction de comportement en fonction des valeurs des paramètres d'entrée ne se


retrouve pas lorsque la valeur de référence de l'activité volumique du radon varie. Ainsi,
dans ce cas, que la valeur de référence soit égale à 100 ou 1000 Bq.nr 3 par exemple, sa
variation de + 10 % a pour conséquence de faire varier les EAP (libre, attachée et totale) et
la dose efficace H t de ± 10 %, (en revanche, l'activité volumique du radon A,,, l'EAP totale
et l'EAP libre variant de la même façon, il est naturel que le facteur d'équilibre F et la
fraction libre de l'EAP, fE restent constants lorsque AQ varie) ;

- pour une activité volumique du radon constante, la variation de la fréquence de ventilation X


v a peu d'influence sur les descendants du radon. Mais, si nous calculons l'activité volumique
du radon à chaque pas de variation de \ , nous voyons que Xy devient un paramètre sensible
du modèle ;
- 127-

- en bilan, lorsqu'un paramètre varie de ± 10 % de sa valeur de référence, les grandeurs de


sortie du modèle varient de + 12 % au maximum, autrement dit, leur variation relative est
inférieure ou du même ordre de grandeur que celle du paramètre testé.

L'examen des résultats de cette étude nous amène à classer l'activité volumique du radon et les
paramètres d'entrée en fonction de leur degré d'influence (voir tableau H.3.3.).

Tableau II.3.3 - Classement des paramètres par ordre d'influence, cas du radon 222O

Degré EAP libre, attachée ou Facteur d'équilibre Fraction libre de


d'influence totale, et équivalent de E l'EAP fE
dose efficace Ht

cas 1 (fréquence d'attachement égale à 50 hr1)


+ influent ou
"+ sensible" Ao X& ou X^\ Xa
A X a ou X^\ Xy PI

7[Àr Xy

PI
PI
^da
Xy

Ma ou Ml
- influent ou Ma Ao Ao
"- sensible"
cas 2 (fréquence d'attachement égale à 2 h'1)
+ influent ou
"+ sensible" A o ou X,(ji Ml

Xy PI PI
PI Xy X(J1 OU Xy

Ma Ma A o ou Xfa
- influent ou Ao
"- sensible"

la fréquence de ventilation que nous classons ici est telle que l'activité volumique du radon A o est conservée
constante lorsque Xw varie : c'est donc purement son influence sur les descendants du radon que nous classons ici ;
ceci n'empêche pas que l'influence de X.v sur A o (et par voie de conséquence sur les descendants du radon) soit
importante, comme nous l'avons vu dans le tableau II.3.2.
-128-

Dans ce tableau, il apparaît que :

- l'activité volumique du radon A,, est déterminante vis-à-vis des descendants du radon, qui
varient comme leur père ;

- Xa et Xdl, respectivement fréquence d'attachement et fréquence de dépôt des descendants du


radon libres, sont les deux paramètres les plus sensibles du modèle après A^, et ceci pour
l'ensemble des grandeurs de sortie calculées par PRADDO, à l'exception de fE (sur lequel
A,d] a une influence moindre) ;

- viennent ensuite P] et Xv, dont les influences respectives sont sensiblement du même ordre
de grandeur, celle de Xv apparaissant légèrement plus marquée lorsque les descendants du
radon sont majoritairement attachés (cas 1) ;

- enfin X^, fréquence de dépôt des descendants du radon attachés, se retrouve toujours parmi
les paramètres dont l'influence est la plus faible (quelles que soient les grandeurs de sortie
considérées et quel que soit le cas envisagé).

Ces observations mettent en évidence l'importance de déterminer le plus précisément possible


l'activité volumique du radon, la fréquence d'attachement et la fréquence de dépôt des descendants
du radon libres, puisqu'une erreur dans leur estimation se traduit par un décalage notable des
quantités que nous calculons. Néanmoins, dans cette approche, nous avons observé les conséquences
de la variation des paramètres pris un par un et en nous restreignant à une gamme de variation de
+ 10 % de valeurs dites de référence. Nous pouvons maintenant nous demander comment évoluent
les grandeurs de sortie calculées par notre modèle :

- si plusieurs paramètres varient simultanément ;

- quand les intervalles de variation représentent les incertitudes expérimentales vraies


associées à l'activité volumique du radon ou aux paramètres d'entrée du modèle

2. REPERCUSSION DE L'INCERTITUDE EXPERIMENTALE SUR LES


GRANDEURS CALCULEES PAR PRADDO

2.1. Calcul d'incertitude

Nous souhaitons calculer les incertitudes associées aux grandeurs de sortie de notre modèle,
compte tenu des incertitudes pesant sur les valeurs données à l'activité volumique du radon et à
chacun des paramètres d'entrée de PRADDO. Nous reprenons donc les expressions développées au
chapitre ELI. donnant les activités volumiques des descendants du radon libres (relation 36.a.) ou
attachés (relation 36.b.), et celles données dans la partie I (tableau 1.6.) définissant les activités
- 129 -

volumiques totales des descendants du radon ainsi que les EAP, le facteur d'équilibre F ou la fraction
libre de l'EAP, fE. Il nous semble délicat d'estimer les incertitudes associées aux quantités
dosimétriques, c'est la raison pour laquelle nous ne les étudions pas dans ce qui suit.

Pour réaliser ces calculs d'incertitude, nous nous reportons à la norme NF X 06-044 et nous
choisissons d'exprimer l'incertitude maximale relative associée à chaque grandeur par le biais de son
écart-type relatif. Nous calculons celui-ci à partir de la combinaison quadratique des écart-types des
composantes de la relation utilisée pour définir la grandeur (des commentaires sur ce choix sont
donnés en annexe n.3.1.). Les expressions obtenues sont données dans le tableau n.3.4.(a et b).

2.2. Ecart-types relatifs associés à l'activité volumique du radon et aux paramètres d'entrée de
PRADDO

Dans le tableau H.3.5., nous donnons des ordres de grandeurs envisageables pour les
incertitudes relatives et les écart-types relatifs associés à l'activité volumique du radon et aux
différents paramètres d'entrée de notre modèle. Notons que ces valeurs ne sont qu'indicatives, et sont
là simplement pour nous permettre d'effectuer des estimations des incertitudes associées à nos
valeurs calculées qui soient cohérentes avec la réalité.

Nous pouvons remarquer les incertitudes maximales relatives étonnamment élevées (1000%)
dans le cas des fréquences de dépôt des descendants du radon libres (Xdl) ou attachés (X^).
Néanmoins, rappelons-nous que nous ne sommes pas capable de décrire le dépôt des descendants du
radon sur les parois, ce qui nous amène, lors d'un calcul visant à décrire une situation réelle ou
expérimentale, à nous inspirer des valeurs de X& et de X^ de la littérature. Cela induit évidemment
une incertitude sur les valeurs de Xdl et de X^ que nous choisissons. De plus, les valeurs de la
littérature balaient elles-mêmes des gammes de valeurs larges (voir chapitre ELI.), de sorte que les
1000 % d'incertitude que nous nous donnons sont cohérents avec l'état de nos connaissances sur ce
sujet.

2.3. Exemples

Nous réalisons les calculs d'incertitudes à partir des relations indiquées dans le tableau DL3.4.,
et dans les deux cas déjà envisagés : d'une part, avec une fréquence d'attachement non négligeable
(cas 1, Xa = 50 Ir 1 ), et d'autre part, avec une très faible fréquence d'attachement (cas 2, Xa = 2 h"1).
L'activité volumique du radon et les paramètres d'entrée utilisés dans les calculs sont ceux du
tableau n.3.1.a. Les écarts-types auxquels nous nous référons sont ceux du tableau 11.3.5. (notons
que nos relations sont simplifiées, puisque nous avons choisi de prendre des activités volumiques des
descendants du radon nulles à l'extérieur). Pour exemple, nous développons un calcul (celui relatif au
218
Po) en annexe n.3.2.
- 130 -

Tableau ÏI.3.4 - Expression des écarts-types relatifs associés aux grandeurs de sortie
du modèle PRADDO

a - Activités volumiques des descendants

•ri
r*
•f

ri ri =
<
+
* * " ^ > . C
R
-3
"— n, «

+ rP +
C
> > *

In c

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r-i rn r i •9
r-i
r-i
- 131 -

Tableau II.3.4 (suited - Expression des écarts-types relatifs associés aux grandeurs de sortie
du modèle PRADDO

b - Autres grandeurs de sortie du modèle

y— •s

ft
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214

ce
r^ fN ii] u m bu
- 132 -

Tableau n.3.5 - Incertitudes et écart-types relatifs associés à l'activité volumique du radon


et aux paramètres d'entrée du modèle PRADDO : estimations

Ouantité Incertitude relative maximale Ecart-tvpe relatif (2)


(%)

Xi 0 = 0, 1,2 ou 3) 0 0

P1(D 72 72/3

Xv 40 40/3

*a 20 20/3

*dl 1000 1000/3

^da 1000 1000 / 3

Ao 20 20/3

(!) 72 % vient de l'incertitude maximale absolue égale à 0,5 (= 1-0,5) exprimée par rapport à 0,83.
2
( ) Le rapport de 3 signifie que nous supposons les incertitudes maximales données avec un niveau de confiance de
99,8 % ; néanmoins, ceci est un exemple et ces chiffres ne sont que des estimations.

Nous voyons que les incertitudes maximales relatives (sans dimension dans le tableau n.3.6)
associées à nos valeurs calculées se situent entre 175 et 340% dans le cas 1. Dans le cas 2, les
incertitudes maximales relatives sont plus élevées, entre 360 et 970 %, ce qui correspond à des
grandeurs de sortie plus faibles (en effet, dans ce cas, les descendants du radon sont majoritairement
libres, et les pertes par dépôt sur les parois sont plus importantes que dans le cas 1, puisque la
fréquence de dépôt des descendants libres est 100 fois plus élevée que celles des descendants
attachés).

Néanmoins, dans les deux cas, les valeurs obtenues sont élevées et cela est dû à l'incertitude
importante associée à la fréquence de dépôt des descendants du radon libres Xdl (1000 % rappelons-
le). En effet, si nous la réduisions à 100% (cas 1' dans le tableau n.3.6., où toutes les valeurs
utilisées dans le calcul des incertitudes sont les mêmes que dans le cas 1, à l'exception de l'incertitude
sur Xdl), les incertitudes maximales relatives de nos valeurs calculées deviendraient inférieures à
100% le plus souvent. En revanche, notons que réduire de la même façon l'incertitude maximale
relative de la fréquence de dépôt des descendants du radon attachés, X^, n'a aucune influence sur les
résultats obtenus initialement.
- 133 -

Tableau H3.6 - Ecart-types et incertitudes maximales associés aux grandeurs calculées par
PRADDO

cas!"' 2 '

Grandeurs fUnitésï Valeurs Ecart-tvoe Incertitude Valeur* Ecart-type Incertitude Incertitude


maximale maximale maximale
PI relative PI PI relative PI relative

Activité vohunique du :
(Bq.m 3 )

218
Po libre 16 12,72» 2,39* 40 69,97 5.52 0,33
218
Po attaché 60 44,77 2,40 5 9,22 5.53 0,41
2U
P b libre 1.0 1.13 3,40 3 9,7 9,7 0,7
2M
Pb attaché 40 35,26 2,94 3 8,09 8,09 1,32
214
Bi libre 0 0 0 0
2H
Bi attaché 30 27,18 3,02 2 5,41 8,12 1,49

2I8
Po total 70 46,54 1.91 40 70,54 4,92 0,32
2H
Pb total 40 35,28 2,86 6 12,63 6,31 1,28
2U
B i total 30 27,18 3,02 2 5.41 8,12 1,49

EAP (J.m°) :
libre 1.3E-8 8.02E-9 1,81 3E-8 4.9E-8 4,9 0,28
attachée 1.9E-7 1.19E-7 1,86 1.6E-8 2.64E-8 4,82 0,84
totale 2.0E-7 1.19E-7 1,74 5E-8 5.56E-8 3,6 0,78

Facteur d'équilibre F 0,37 0,22 1.75 0,08 0,1 3,6 0,81


Fraction libre de FEAP fE 0,06 0,05 2,51 0,6 1.32 6,08 0,83

M Fréquence d'attachement égale à 50 h"1 (cas 1) et à 2 h" 1 (cas 2) ;


I2] Mêmes valeurs que dans le cas 1, sauf pour l'incertitude maximale relative associée à la fréquence de dépôt libre,
réduite ici à 100 % ;
3
t] Les écart-types ont l'unité de la grandeur à laquelle ils sont associés, tandis que l'incertitude maximale relative est
un nombre sans dimension ;
* Ce calcul est détaillé en annexe EL3.2.

3. CONCLUSION

En conclusion, nous voyons que l'activité volumique du radon et les paramètres d'entrée du
modèle n'ont pas tous la même influence sur les grandeurs de sortie calculées. Ainsi, la fréquence
d'attachement et la fréquence de dépôt des descendants du radon libres apparaissent comme des
paramètres particulièrement sensibles du modèle, après l'activité volumique du radon \ . Par
conséquent, cela nécessite de les déterminer le plus précisément possible, avant de les injecter dans
nos calculs.
-134-

De plus, nos calculs d'incertitude montrent que les grandeurs de sortie calculées par notre
modèle resteront des estimations à un facteur 1 à 10 près, tant que l'incertitude sur la fréquence de
dépôt des descendants du radon libres ne pourra pas être réduite à une valeur raisonnable. Notons
quand même, que si les descendants du radon sont majoritairement attachés à des particules (ce qui
est lié à une fréquence d'attachement élevée), alors les incertitudes sur nos calculs sont tout à fait
acceptables (de l'ordre de 2). Compte tenu de ces résultats, nous allons voir maintenant comment les
calculs décrivent des situations réelles.
PARTIE i n
-135-

PARTEE m - CHAPITRE l

EXPÉRIMENTATION EN LABORATOIRE ET COMPARAISON AVEC LA


MODÉLISATION

Nous avons développé le modèle PRADDO sur la base de considérations théoriques qu'il nous
faut valider par l'expérience. Dans ce chapitre, nous nous proposons donc de simuler des
atmosphères riches en radon et en ses descendants à l'intérieur d'une enceinte de laboratoire, afin de
comparer les données expérimentales de cette enceinte avec la modélisation mathématique effectuée
à l'aide de notre modèle PRADDO. Certes, l'expérimentation en laboratoire ne remplace pas l'étude
de cas réels, mais son intérêt est de permettre la comparaison de la modélisation avec des
expériences réalisées dans des conditions bien maîtrisées et beaucoup plus simples que celles
rencontrées dans l'habitat réel.

Nous choisissons de réaliser nos simulations expérimentales sur le banc d'étalonnage "ICARE"
(Installation de Calibration à l'aide d'Aérosols Radioactifs Etalons) [AM89,GU90,CH92]. En plus du
circuit destiné à recevoir les moniteurs d'aérosols radioactifs à étalonner, le banc ICARE comprend
deux parties :

- l'une d'entre elles permet la production d'aérosols radioactifs étalons de plutonium et de


césium ;

- l'autre partie permet de produire les descendants du radon 222 sous forme libre ou
attachée ; cette "partie radon" du banc d'étalonnage ICARE y a été intégrée afin d'évaluer la
réponse des appareils testés dans des conditions simulant la radioactivité naturelle de
l'environnement, présente sous forme d'aérosols et due aux descendants du radon.

C'est cette dernière partie que nous utilisons pour réaliser nos simulations expérimentales.

1. LE BANC D'ETALONNAGE ICARE : PARTIE RADON

Le schéma descriptif de la partie radon d'ICARE est donné par la figure HI. 1.1 (pour simplifier le
schéma, nous n'y représentons pas le volume "tampon" destiné à éliminer le thoron éventuellement
présent dans l'air, mais sachons simplement qu'il existe). Nous voyons sur le schéma
-136-

INJECTION DES AÉROSOLS RADIOACTIFS NATURELS DANS ICARE

CHAMBRE

Porte

DE TEST
air calme
surface perforée
air turbulent

Air de

dilution, Q,,

11
VOLUME DE
VIEILLISSEMENT
ÉTUDIÉ

Injection de Production
de
l'aérosol, Q . l'aérosol

Rejet Vanne micrométrique

l.mirr
î Sources de
radon : faible,
Système
d'humidification
Air sec
et propre
moyenne, forte de l'air 1 l.min"
F. F.

F. = filtre THE

Figure III. 1.1 - Banc de calibration ICARE : "partie radon "


-137-

que l'air, issu en partie des sources de radon et en partie du circuit de production de l'aérosol,
traverse le "volume de vieillissement" puis la "chambre test" avant d'être injecté dans la gaine
principale d'ICARE.

1.1. Géométrie de la partie radon du banc ICARE

La partie radon d'ICARE comprend donc deux volumes principaux : le volume de


vieillissement et la chambre de test.

Le volume de vieillissement est une enceinte de 0,1 m3, formée par un cylindre de 0,45 m de
hauteur et de 0,45 m de diamètre, fermé à ses extrémités par deux cônes de demi angles au sommet
égaux à 45 degrés environ. Ces extrémités coniques permettent de limiter les volumes morts lors du
balayage de l'enceinte. Le but du volume de vieillissement est de laisser "vieillir" le radon 222, au
minimum quelques dizaines de minutes, afin que se forment ses descendants à vie courte. C'est ce
mélange d'air riche en radon 222 et en ses descendants que nous cherchons à caractériser par la suite.
Seulement, le volume de vieillissement est une enceinte fermée, sans aucune ouverture pour accéder
à l'intérieur, aussi, utilisons nous la chambre de test pour réaliser certaines de nos mesures.

Dans la zone intermédiaire entre le volume de vieillissement et la chambre de test, un débit


"d'air de dilution" de plusieurs m3.h-' est ajouté au flux d'air issu du volume de vieillissement au
moyen de jets. Ce mélange est rendu turbulent avec des "jets" afin d'être homogénéisé, puis il pénètre
dans la chambre de test, en traversant une surface plane, perforée, destinée à le transformer en un
mélange calme, dont la vitesse d'écoulement est de l'ordre de quelques cm.s"1 [CH90a]. La chambre
de test est un cylindre de 0,04 m3 environ, de diamètre 0,30 m et de hauteur 0,42 m, dont la partie
supérieure est formée par un cône de demi angle au sommet égal à 26 degrés environ. L'ouverture
que nous utilisons par la suite est schématisée par un carré sur la figure HI. 1.1 ("porte").

1.2. Les sources de radon

1.2.1. Description des sources

Les sources de radon sont des sources solides, constituées par un disque de feutre acrylique,
imprégné d'oxydes de manganèse et sur lesquels du radium 226, initialement en solution, est fixé
[CH90b]. La stabilité de la liaison du radium 226 sur les oxydes de manganèse (stabilité chimique) a
été vérifiée, ainsi que la stabilité mécanique de l'ensemble (concernant l'entraînement de particules
d'oxydes de manganèse radifêres).

Les feutres sont ensuite introduits dans des dispositifs de balayage : ceux-ci permettent le
passage au travers du feutre d'un air exempt de radon, qui est par ailleurs porté à un taux d'humidité
relative supérieur à 50 %. En effet, l'expérience montre que le facteur d'émanation "Ef" atteint 100 %
- 138 -

pour des humidités relatives comprises entre 50 et 100 %. En revanche, lorsque les taux d'humidité
relative sont inférieurs à 50 %, le facteur d'émanation diminue en dessous de 100 %.

L'activité volumique du radon, A^ (en Bq.nr3), obtenue en sortie d'une telle source solide est
déterminée simplement à partir de l'activité de radium 226 déposée sur le feutre, A^ (en Bq) :

A ra E f
(43)
Qb

avec \0 : constante de décroissance du radon 222, en H ,

Qb : débit de l'air de balayage, en m^sr1.

1-2.2. Activités..VQ.lumjques du radon en sortie des sources d'ICARE

Sur le banc d'étalonnage ICARE, trois sources solides de radon sont installées [GU90]. Les
activités de radium déposées sur les feutres sont données dans le tableau HI. 1.1. Le débit de
balayage est fixé à 16,7 cm^s""1 (ou 1 l.mir1) et les conditions d'humidité permettent d'obtenir le
facteur d'émanation de 100%. De cette façon, compte-tenu de la relation 43, nous pouvons nous
attendre à trouver en sortie des sources les activités volumiques théoriques données dans le
tableau m . 1.1. Néanmoins, les mesures réalisées par Guelin (tableau HI. 1.1.) montrent un écart par
rapport aux valeurs théoriques [GU90]. C'est pourquoi dans la suite, nous exécutons nos propres
mesures de l'activité volumique du radon émis, plutôt que de les calculer avec la relation théorique
proposée.

Tableau n i . 1.1 - Caractérisation des sources solides de radon installées sur le banc
d'étalonnage ICARE FGU901

Source A théorique A-^mesurée


(kfiq) ^Bq.m- 3 ) (TJq.nr3)
forte 5400 678 144 425 000 ± 2,6 %

moyenne 676 84 893 66 500 ± 3,7 %

faible 73 9 167 8 100 ± 1 0 , 2 %


-139-

1.3. La source d'aérosol

1.3.1. Principe de la production

Nous choisissons de produire un aérosol polydispersé, dont le diamètre moyen est du même
ordre de grandeur que ceux rencontrés dans les habitations. Pour ce faire, nous utilisons le
générateur pneumatique disponible sur ICARE, à savoir un nébuliseur "YSEBAERT" modifié par
l'ajout d'un système de réserve de solution. Le schéma de la figure III.1.2. montre le principe de
fonctionnement de la production de l'aérosol. Le nébuliseur est un récipient fermé, contenant un sel
en solution, et alimenté par de l'air comprimé préalablement séché, déshuilé et filtré à l'aide d'un
filtre "THE" (Très Haute Efficacité). Lorsque le flux d'air atteint le débit de fonctionnement du
nébuliseur (voisin de 123,33 cm3.s~! ou 7,4 l.nuH), il entraîne la solution (au point E sur le
schéma). Celle-ci est alors atomisée, et des gouttelettes se forment. Ces dernières sont diluées avec
de l'air sec et filtré qui provoque leur evaporation, la vapeur d'eau étant piégée en traversant une
colonne tapissée de gel de silice. L'aérosol solide obtenu, chargé électriquement, est neutralisé par
passage dans un bain d'ions bipolaires, créé à l'aide d'une source radioactive (américium 241). La
distribution des charges obtenue est décrite par la loi d'équilibre de Boltzmann. L'aérosol traverse
ensuite un système diluteur, comprenant un venturi étalonné en pression, ce qui nous permet de
contrôler le débit d'injection de l'aérosol dans le volume de vieillissement.

1.3.2. Aérosol produit

Dans nos expérimentations, nous utilisons une solution de chlorure de césium, sel qui présente
plusieurs avantages par rapport au chlorure de sodium couramment utilisé : il est plus soluble dans
l'eau, il n'est pas hygroscopique et donc il sèche plus rapidement ; enfin, il n'est pas corrosif pour
des métaux non ferreux tels que les canalisations d'ICARE en acier-inox [DR90].

La concentration de la solution utilisée détermine le diamètre moyen de l'aérosol obtenu : en


prenant une solution à 1,3.10"3 g.cnr3 (1,3 g.l"1), nous pouvons obtenir un aérosol polydispersé de
diamètre moyen géométrique voisin de 0,1 um et d'écart-type géométrique égal à 2. Néanmoins, ces
caractéristiques granulométriques ne sont qu'indicatives et doivent être complétées par des mesures
précises.

1-4. Aéraulique

Nous avons vu que le débit de balayage traversant les sources solides de radon est fixé à
16,7cnP.s"1 (ou 1 l.nur 1 ). Au moyen d'une vanne micrométrique (figureIII.l.l.), nous pouvons
rejeter tout ou partie de l'air issu des sources de radon : de cette façon, nous diminuons le débit Q s
V7
TST~ partiel

-f-Colonne

I R.
Air comprimé D.
V7
L\
air de dilution de
silicagel
Boîtier de
contrôle
du débit
Q-
M.
sec propre
(1)
(venturi
étalonné
en pression)
CNC o
I
3

I
vers le volume de
vieillisement d'ICARE

f CsCl en solution
Nébuiiseur

(1) "R.D.M." = Régulateur de Débit Massique (BROOKS)

Y Vanne

(2) Source radioactive d'américium 241, pour neutraliser l'aérosol solide généré
- 141 -

d'air riche en radon alimentant le volume de vieillissement. Par ailleurs, nous pouvons faire varier le
débit d'injection Q^ de l'aérosol dans le volume de vieillissement entre 0 et 83.33 cm3.s~!
(5 l.mn-'). Le débit de l'air traversant le volume de vieillissement, Qvi, somme de Q s et de Q^. varie
ainsi entre 0 et 100 cm3.s~' (6 l.mn-'). Compte-tenu du volume de l'enceinte, le temps de séjour de
l'air y est donc de l'ordre de quelques dizaines de minutes. Il peut atteindre plusieurs heures pour les
débits Qvi les plus faibles. Lors de nos expérimentations, nous considérons qu'à partir du début de
l'injection du mélange radon-particules, une durée égale à deux ou trois temps de séjour est
nécessaire pour que l'ensemble des concentrations du système atteignent leurs valeurs d'équilibre.
Le débit Qte traversant la chambre de test est la somme du débit de dilution Qdi et du débit de l'air
issu du volume de vieillissement Qvi.

1.5. Bilan : gammes de concentrations du radon et de l'aérosol envisageables dans le volume


de vieillissement

Compte tenu des concentrations du radon au niveau des sources et des débits d'air injectés en
différents points du circuit, les gammes de concentrations du radon envisageables dans la partie
radon d'ICARE s'étendent entre les limites indiquées dans le tableau III. 1.2. Parallèlement, la
concentration particulaire y dépend de la concentration des particules produites (entre 0 et
10 000 p.cm*3 environ) ainsi que des différents débits d'air injectés dans le circuit (Qs, Q^, Qdi).

Tableau III. 1.2 - Concentrations de radon envisageables dans le volume de vieillissement et


dans la chambre de test d'ICARE

Grandeur Volume de Vieillissement Chambre de test


Activité minimum maximum minimum maximum
volumique du
radon 159 425 000 4208
(Bq.m-3)
VALEURS OBTENUES AVEC :
Source de radon faible forte faible forte
Pébits
cm .s"1 (l.mn-1)
3

Qs 1,7 (0,1) 16,7 (1) 1,7 (0,1) 16,7 (1)


Qas 83,3 (5) 0 (0) 83,3 (5) 0 (0)
Qdi 3333,3 (200) 1666,7 (100)

3
* La concentration minimum obtenue est le niveau résiduel sur le site de Saclay, soit entre 20 et 30 Bq.m environ

(mesures effectuées par le LEIRPA de l'IPSN).


-142-

Lors de nos expérimentations, nous choisissons arbitrairement quatre cas d'activités


volumiques du radon dans ces gamines. Pour les atteindre, nous fixons les débits d'injection de l'air
riche en radon (Qs) et de l'aérosol (Qas) dans le volume de vieillissement, ainsi que le débit de
dilution Qdi alimentant la chambre de test. Lorsque nous n'injectons pas de particules, nous utilisons
le circuit de production de l'aérosol pour alimenter le volume de vieillissement avec de l'air propre,
aux mêmes débits Q^ que dans les cas avec particules : de cette façon, nous reproduisons les mêmes
concentrations de radon dans le volume de vieillissement et dans la chambre de test dans tous les
cas : avec ou sans particules.

2. LES MESURES RÉALISÉES ET LES MÉTHODES UTILISÉES

Rappelons que les différentes mesures que nous réalisons doivent nous permettre de
déterminer d'une part les paramètres d'entrée de notre modèle PRADDO et d'autre part les grandeurs
de sortie que nous souhaitons comparer avec celles calculées à l'aide de ce modèle. La figure in.1.3
est la même que la figure IH.1.1. avec les systèmes de mesures en plus.

2.1. Mesures des données d'entrée du modèle

2.1.1. Activité volumique du radon

2.1.1.1. Vérification des conditions de production (humidité relative et débit de balayage)

Le débit de balayage de chacune des trois sources est maintenu à la valeur choisie, égale à
16,7 cm3.s"1 (ou 1 l.mrr1) rappelons-le, grâce à des débitmètres massiques BROOKS.

Par ailleurs, nous avons vu que nous utilisons les sources solides de radon dans les conditions
où le facteur d'émanation vaut 100 % : pour nous assurer que cette condition est toujours réalisée,
nous vérifions avec un humidimètre HUMICOR de chez CORECI (voir figure m.1.3.) que le taux
d'humidité relative est effectivement supérieur à 50 %. Dans nos expériences, ce paramètre se situe
entre 60 et 80 %.

2.1.1.2. Mesure de l'activité volumique du radon au sein du volume étudié

Nous avons vu que le volume de vieillissement n'est pas directement accessible. C'est pourquoi
nous mesurons les activités volumiques du radon soit juste en aval des sources, soit au niveau de la
chambre de test (voir figure ni.1.3).
- 143 -

INJECTION DES AÉROSOLS RADIOACTIFS NATURELS DANS ICARE

Vers la chambre d'ionisation

Piquage pour les prélèvements


dans les fioles de Lucas

surface perforée

Air de

dilution, Q^ 2 systèmes de prélèvement des


descendants du radon sur filtres
(1 pour tous les descendants,
1 pour ceux ATTACHÉS seulement)

VOLUME DE
VIEILLISSEMENT Vers le
ÉTUDIÉ

Injection de Production
de
Vanne l'aérosol, Qm l'aérosol
"tout ou rien"
Vers le conteneur de
Rejet Vanne micrométrique
prélèvement réservé
à la spectrométrie gamma

1 l.min"
î Sources de Système Air sec
radon : faible, d'humidification et propre
moyenne, forte de l'air
F. F.

Humidimètres

F. : filtre THE © = mesure du débit (gallus et/ou rotamètre)


(@) : mesure du débit par l'intermédiaire d'une mesure de pression

Figure III.1.3 - Banc d'étalonnage ICARE : "partie radon -points de mesure"


-144-

2.1.1.2.1. Spectrométrie gamma

La mesure de l'activité volumique du radon par spectrométrie gamma est notre mesure de
référence. C'est une méthode originale, développée à l'EPSN et ayant fait l'objet d'un brevet en 1989
[CH89]. Elle consiste en un prélèvement de l'air à doser, suivi de la détection des rayonnements
gamma émis par le mélange prélevé.

Le prélèvement, réalisé en aval des sources de radon, entre la vanne micrométrique et le point
d'injection de l'aérosol dans le circuit, porte sur l'air directement issu des sources solides de radon
(voir figure IH.1.3.). Le prélèvement de l'air riche en radon est effectué par passage dans un
conteneur normalisé, classiquement destiné à détecter les gaz radioactifs émetteurs de rayonnements
gamma. Dans notre cas, les rayons gamma qui nous intéressent sont émis par deux des descendants
particulars du radon 222. C'est pourquoi le dispositif de prélèvement classique a été modifié par un
arrangement du volume interne en des milliers d'alvéoles, sur lesquelles se fixent les produits de
filiation du radon 222. De cette façon, leur répartition dans le conteneur est assimilable à celle d'un
gaz. Le conteneur et le spectromètre gamma étant étalonnés avec des sources gazeuses de référence
du LMRI, les mesures de radon sont donc reliées à un étalon radioactif du Bureau National de
Métrologie. Le volume du conteneur est 0,437 dm3 ± 0,9% (pour un niveau de confiance de
99,8 %), et nous y prélevons l'air riche en radon pendant environ dix minutes (soit une vingtaine de
renouvellements de l'air du conteneur, compte-tenu du débit de passage de 16,7 cnv'.sr1 (1 l.nur 1 )).

A la fin du prélèvement, le conteneur est mis en attente pendant trois heures, au bout
desquelles les descendants formés se trouvent à l'équilibre radioactif avec le radon prélevé. A partir
de ce moment, les activités gamma due au 214Pb et au 214Bi sont déterminées par spectrométrie, ce
qui permet de déterminer leurs activités volumiques respectives, lesquelles conduisent à celle du
radon. La mesure, entièrement pilotée par ordinateur, dure plusieurs heures, la décroissance du radon
et de ses descendants durant cette période étant prise en compte dans l'interprétation des résultats.
La durée de mesure de plusieurs heures permet de diminuer l'erreur statistique associée à la somme
des rayonnements gamma comptés. Pour une mesure réalisée en vingt heures environ, l'incertitude
statistique obtenue est de l'ordre de 1 % dans le cas de l'activité volumique du radon issu de la source
la plus forte (418 713 Bq.nr 3 ). Le calcul d'incertitude global est donné par Guelin [GU91], lequel
obtient des incertitudes maximales de l'ordre de quelques pourcents (moins de 10 %) pour l'activité
volumique du radon mesurée dans le débit de 1 l.nur1.

Nous voyons donc que lors d'une mesure de l'activité volumique du radon par spectrométrie
gamma, un délai important existe entre la date du prélèvement et celle de l'obtention des résultats. De
plus, il n'est pas possible de réaliser plus d'une mesure dans une même journée. Ces deux raisons
nous amènent à compléter cette mesure de référence par d'autres méthodes, nous permettant de
contrôler les éventuelles variations de l'activité volumique du radon dans le système au cours de nos
expérimentations.
-145-

2.1.1.2.2. Chambre d'ionisation et fioles de Lucas

Nous choisissons d'utiliser une chambre d'ionisation et la méthode des fioles de Lucas [PR63]
pour mesurer l'activité volumique du radon dans la chambre de test (voir figure IQ.1.3.).

La chambre d'ionisation, traversée en permanence par l'air à caractériser, fournit une mesure de
l'activité volumique du radon en continu. Le principe de la mesure repose sur l'ionisation de l'air,
rendue possible grâce à l'énergie cédée aux molécules de l'air par les rayonnements émis lors des
désintégrations radioactives du radon ou de ses descendants. Un champ électrique, appliqué entre
deux électrodes, permet de collecter les ions créés. Le courant obtenu, très faible mais mesurable, est
proportionnel à l'activité volumique du radon, et de ses descendants s'ils ne sont pas filtrés à l'entrée
de la chambre [RA92,LA91]. Lors de nos mesures, nous utilisons une chambre d'ionisation de 1,5
dm3, dont le seuil de détection correspond à une activité volumique de 200 Bq.nr 3 et dont la limite
supérieure de mesure est 3.107 Bq.nr3. Dans le cas de cette chambre, un signal de sortie de 10 mV
correspond à 296 Bq.nv3 de radon exclusivement, puisque nous filtrons les descendants à l'entrée.
L'incertitude de mesure est évaluée à ± 100 % au seuil de détection et à + 25 % pour les activités
volumiques comprises dans le domaine de mesures. Nous utilisons la chambre d'ionisation en mode
"créneau", tel que de l'air de la pièce (non enrichi en radon) y circule continuellement, nous donnant
un signal de base (bruit de fond) à peu près constant. Lorsque nous souhaitons mesurer l'activité
volumique du radon, nous le faisons circuler dans la chambre, ce qui se traduit par une augmentation
brutale du signal jusqu'à un maximum constant. L'activité du radon est donnée par le décalage entre
le signal de base et le maximum. Lorsque nous fermons le circuit de circulation du radon pour que de
l'air propre circule à nouveau dans la chambre, le signal diminue brusquement jusqu'à atteindre le
signal de base, constant. De nouveau, nous pouvons déduire l'activité du radon de la chute du signal.

. Une fiole de Lucas [PR63] est un flacon de verre dont toutes les parois intérieures, à
l'exception du fond, sont recouvertes de sulfure de zinc (ZnS). Dans cette fiole, une dépression de
960 mbar environ est établie, ce qui permet de la remplir à l'aide d'un système de deux aiguilles
hypodermiques, l'une pénétrant dans la fiole et l'autre dans l'air à mesurer. Un filtre intermédiaire
empêche les descendants du radon d'entrer dans la fiole. Dans celle-ci, les particules alpha, émises
lors des désintégrations du radon et des descendants formés, cèdent une partie de leur énergie aux
molécules de ZnS qui, devenues excitées, reviennent à leur état fondamental par émission de
photons. Ces derniers sont détectés à l'aide d'un photomultiplicateur. A l'équilibre (3 heures après
l'échantillonnage), l'activité volumique du radon prélevé dans le volume test, A ^ est donnée par :

- Bdf) , (rjri . 74 (44)


146-

avec N c : nombre de coups indiqués par le photomultiplicateur, en coups

Bdf : bruit de fond, en coups.mn-'

tc : temps de comptage, en minutes

rc : rendement du photomultiplicateur, sans dimension

74 : coefficient d'étalonnage, en Bq.nr 3 par coup.mhH

Nous fixons la durée de comptage à 10 minutes, ce qui nous permet de limiter l'erreur
statistique associée au résultat. Par ailleurs, pour une mesure de l'activité volumique du radon, nous
réalisons trois prélèvements dans trois fioles et la moyenne arithmétique des trois activités
volumiques obtenues nous donne le résultat final. Lorsque nous analysons le contenu des fioles
après ou avant l'équilibre, nous corrigeons le résultat, obtenu à partir de la relation précédente, à
l'aide d'un coefficient de correction tenant compte de la décroissance du radon et de ses descendants
au cours du temps.

2.1.2. Particules injectées

La caractérisation de l'aérosol injecté doit nous permettre de déterminer la fréquence


d'attachement A.a. Pour cela, il nous faut connaître la concentration totale de l'aérosol et sa
granulométrie.

2.1.2.1. Concentration totale

La concentration totale de l'aérosol non radioactif produit est mesurée avec un CNC
(Compteur de Noyaux de Condensation, TSI modèle 3020). Cet appareil est classiquement utilisé en
métrologie des aérosols, aussi ne faisons nous que rappeler brièvement le principe de la mesure
[BR76.AG77].

L'aérosol étudié est prélevé par le CNC, dont le débit de pompage est fixé à 5 cnP.s- 1
(0,3 l.rmr 1 ). Dans le CNC, les particules sont d'abord saturées à l'aide de vapeurs issues d'un bain
de butanol chauffé à 35 °C, puis elles sont refroidies par passage dans un tube, dont la température
est maintenue à 10 °C, ce qui amène les vapeurs de butanol à condenser sur les surfaces des
particules de l'aérosol. Les gouttelettes ainsi formées sont suffisamment grosses pour être détectées
en leur faisant traverser un faisceau lumineux, la lumière qu'elles diffusent étant collectée et
focalisée sur un photodétecteur.
-147-

Deux modes de comptage existent selon que la concentration particulaire est inférieure à 1000
p.cnr (comptage particule par particule) ou supérieure à 1000 p.cnr 3 (comptage en continu). La
3

concentration maximale que le CNC puisse compter est 107 p.cnr 3 , et il détecte les particules de
diamètres compris entre 0,01 et 1 um.

Sur le banc d'étalonnage ICARE, le CNC prélève les particules au niveau du circuit de
production (voir figure III.I.3.). Il faut donc corriger les concentrations lues au CNC en fonction de
la dilution due au mélange avec le débit de radon juste avant l'entrée dans le volume de
vieillissement. D'autre part, lors de nos expériences, la mesure faite par le CNC est réalisée en
continu, ce qui nous permet de contrôler d'éventuelles variations de la concentration particulaire
injectée dans l'enceinte étudiée.

2.1.2.2. Granulométrie

Pour déterminer la granulométrie de l'aérosol que nous générons, nous utilisons un DMPS
(Differential Mobility Particles Sizer) TSI. Le DMPS comprend un DMA (Analyseur de Mobilité
Différentielle ou "classificateur électrostatique") qui sélectionne électrostatiquement les aérosols en
fonction de leur taille, en série avec un CNC (modèle 3020) qui les détecte. Les mesures que nous
réalisons, ainsi que la transformation des résultats bruts en granulométries définitives, sont pilotées
par un ordinateur. Nous faisons fonctionner le DMPS en mode "surpression" tel que l'aérosol étudié
est "poussé" à l'intérieur du DMA (par opposition au mode "sous pression" tel qu'une pompe à vide
est nécessaire pour faire entrer l'aérosol dans le DMA).

Le DMA consiste en deux électrodes cylindriques, l'une centrale, maintenue à un potentiel


négatif et l'autre externe, reliée à la masse. Le DMA est continuellement traversé par un flux
annulaire laminaire d'air sans particules ("air de protection"), autour duquel évolue le flux de
l'aérosol étudié, préalablement porté à l'équilibre de Boltzmann à l'aide d'une source radioactive, et
duquel les particules les plus grosses ont été éliminées à l'aide d'un impacteur. Compte-tenu de la
tension négative de l'électrode centrale, les particules d'aérosol chargées positivement précipitent sur
cette dernière en différents points selon leur mobilité électrique, tandis que les particules chargées
négativement précipitent sur l'électrode externe. Une partie des particules positives précipitent en
bas de l'électrode centrale, en un point correspondant au point de prélèvement du CNC, grâce
auquel elles sont donc comptées.

Ces particules sont caractérisées par leur mobilité électrique inversement proportionnelle à
leur diamètre, proportionnelle au nombre de charges qu'elles portent et fonction des débits d'air
traversant le DMA (air de protection et aérosol). La majorité des particules prélevées est supposée
posséder une seule charge élémentaire, de sorte qu'il est possible de déterminer leur diamètre à
partir de leur mobilité électrique.et en fonction des débits choisis. Néanmoins, il existe des
- 148-

particules de taille plus grande, portant plusieurs charges élémentaires, tout en ayant la même
mobilité électrique que les précédentes. C'est pourquoi une correction est réalisée afin de ne pas
tenir compte de ces dernières particules. Pour obtenir la distribution granulométrique de l'aérosol
étudié, nous faisons varier la tension négative de l'électrode centrale pas à pas, afin de recueillir et
compter à chaque pas des particules de nouvelle mobilité électrique, donc de dimension nouvelle.

Lors de nos expérimentations, nous éliminons les plus gros aérosols à l'aide d'un impacteur
dont l'orifice d'entrée a un diamètre de 0,0508 cm, et nous injectons 5 c m V (ou 0,3 l.mn~')
d'aérosol dans le DMA. De cette façon, nous mesurons la granulométrie de notre aérosol entre 0,017
et 0,886 um. Nous ne pouvons pas mesurer la granulométrie de l'aérosol et simultanément injecter
celui-ci dans le volume de vieillissement. C'est pourquoi, contrainte à mesurer la granulométrie de
l'aérosol produit avant nos expérimentations, nous nous sommes assurée de sa stabilité en la
mesurant à plusieurs reprises et en arrêtant éventuellement la production entre deux mesures.

2.1.3. Aéraulique : compteurs volumétriques et venturi étalonné

La mesure des différents débits injectés dans le système doit nous permettre de déterminer les
concentrations du radon ou des particules à l'intérieur du volume de vieillissement et aussi d'évaluer
la fréquence de renouvellement de l'air de notre enceinte. Ainsi :

- le débit d'injection de l'air riche en radon (Qs) est visualisé grâce à un débitmètre à flotteur
et est mesuré avec un compteur volumétrique "GALLUS" ;

- le débit d'injection de l'aérosol (Q^) est déterminé d'après la courbe d'étalonnage du venturi
utilisé (voir paragraphe III.1.1.4.), courbe que nous avons vérifiée au cours de nos
expérimentations ;

- le débit de dilution (Qdi) injecté dans la chambre de test est mesuré à l'aide d'un compteur
volumétrique "GALLUS" ;

- enfin, le débit d'air alimentant le nébuliseur est maintenu à la valeur de 7,4 l.mir 1 à l'aide
d'un régulateur de débit massique "BROOKS" ;

2.1.4. Dépôt des descendants du radon sur les parois

Nous avons vu que nous ne savons pas déterminer les fréquences de dépôt des descendants du
radon sur les parois d'une enceinte telle qu'une pièce d'habitation (paragraphe 11.1.2.3.3.). Or nous
connaissons les lois de Gormley et Kennedy [GO49] classiquement utilisées en Physique des
- 149-

aérosols pour décrire le dépôt des particules sur les parois des conduits. Nous pouvons donc nous
demander si elles sont applicables au cas de notre volume de vieillissement, qui n'est autre qu'un
conduit cylindrique.

Rappelons que dans le cas des lois de dépôt de Gormley et Kennedy, l'étude porte sur un
aérosol, dont la concentration, fixée à l'entrée du conduit, diminue au fur et à mesure que cet aérosol
avance le long du cylindre et se dépose en partie sur les parois.

Dans notre cas, l'aérosol radioactif que nous étudions n'existe pas encore lorsque l'air pénètre
dans le conduit, mais se forme et se dépose en partie, lorsque l'air se déplace vers la sortie du volume
de vieillissement. De plus, les vitesses d'air mises en jeu sont faibles (inférieures à 1 cm.s"1), mais
l'injection centrale en bas du volume de vieillissement (voir le schéma de la figure m.1.1.) suggère
que l'écoulement n'est pas parfaitement laminaire dans notre conduit.

Nous voyons donc que les hypothèses de base des lois de Gormley et Kennedy sur le dépôt des
aérosols dans les conduits ne sont pas respectées dans notre cas, ce qui nous interdit de les utiliser
pour déterminer les fréquences de dépôts des descendants du radon sur les parois internes de notre
enceinte. En l'absence de théorie sur ce sujet, nous choisissons donc, dans une première étape, de
décrire le dépôt des descendants du radon sur les surfaces de notre enceinte à l'aide des vitesses de
dépôt de la littérature et du rapport S/V qu'il nous est facile de déterminer (voir chapitre ILL).

2.2. Mesures des grandeurs de sortie du modèle

2.2.1. Activité des descendants du radon 222 : méthodes utilisées

Nous choisissons d'utiliser la méthode de Thomas classique [TH72] en parallèle avec la


méthode de la déconvolution de Hartley [HA88], adaptée au cas d'ICARE sous la forme d'un logiciel
appelé "DECADE" (DEconvolution des Comptages Alpha des DEscendants), ayant pour but de
déterminer les activités des descendants du radon produits dans la partie radon de l'installation (dans
la suite, nous parlons indifféremment de "la méthode de la déconvolution" ou de DECADE).

2.2.1.1. Prélèvement

La première étape des deux méthodes que nous utilisons consiste en un prélèvement de l'air
contenant les descendants du radon 222 à travers un filtre absolu. Lors de nos mesures, nous
utilisons des filtres membranes en acétate de cellulose (MILLIPORE, type AAWP). Le temps de
prélèvement, imposé par la méthode d'analyse que nous utilisons (voir paragraphe suivant), est de
cinq minutes. Le débit de prélèvement est fixé par le système de prélèvement utilisé (voir
paragraphe 2.2.2.).
-150-

2.2.1.2. Analyse de l'échantillon obtenu

La seconde étape consiste à analyser la décroissance du dépôt actif obtenu en utilisant la


méthode des scintillations (le principe est le même que dans le cas des fioles de Lucas, mais ici, le
scintillateur est un disque sur lequel est déposé le filtre). Afin de comparer les résultats donnés par la
méthode de Thomas et par DECADE, nous réalisons un seul et même échantillon de descendants du
radon 222, lequel est ensuite analysé simultanément par les deux méthodes (la méthode de la
déconvolution étant entièrement pilotée par un ordinateur relié à l'ensemble de comptage alpha).

Dans la méthode de Thomas [TH72], l'analyse de la décroissance est définie pour un temps de
prélèvement de 5 minutes et commence deux minutes après la fin du prélèvement (laps de temps
appelé "temps d'attente"). Elle consiste en trois séquences de comptage de durées égales à 3, 11 et 9
minutes respectivement, séparées entre elles par des laps de temps de 1 minute. La sensibilité de
cette méthode est de l'ordre de 37 Bq.nr 3 (1 pCi.l"1) pour chacun des trois descendants du radon, et
les écart-types associés aux activités de chaque descendant valent respectivement 11,7, 3,7 et 3,9 %
pour un mélange contenant 3700 Bq.m"3 de chacun des descendants du radon 222 [TH72].
Néanmoins, dans le cas de faibles activités, cette méthode est réputée non appropriée.

Dans DECADE, le temps d'attente est choisi par l'utilisateur (méthode plus "souple" donc)
ainsi que le temps de prélèvement (elle autorise donc des prélèvements plus longs, utiles dans le cas
de faibles activités). De plus, les particules alpha émises sont comptées à chaque seconde et le
nombre de coups est cumulé pendant une durée choisie par l'utilisateur, égale à une heure au
maximum. La durée de comptage globale, plus longue que dans la méthode de Thomas, permet de
diminuer l'incertitude relative associée aux résultats obtenus.

Mais, comme nous ne pouvons réaliser qu'un seul et même échantillon de descendants du
radon 222, le temps de prélèvement est donc celui imposé par la méthode de Thomas (5 mn). De
plus, dans DECADE, nous pourrions théoriquement réduire le temps d'attente pour augmenter la
précision de nos résultats, mais en pratique, deux minutes sont nécessaires pour récupérer un filtre
du système de prélèvement et pour le placer sur le photomultiplicateur : nous fixons donc le temps
d'attente à deux minutes comme dans la méthode de Thomas.

2.2.2. Activité des descendants du radon 222 : séparation des composantes libre et attachée

Nous venons de présenter deux méthodes destinées à déterminer les activités des descendants
du radon 222 collectés sur un filtre. Sur la partie radon d'ICARE, le dispositif de prélèvement (voir
figure in.1.3. en sortie du volume de vieillissement) permet de collecter simultanément d'une part les
descendants du radon "totaux" (libres + attachés ; tête de prélèvement Tl) et d'autre part les
— 151 —

descendants du radon attachés à des particules (tête de prélèvement T2). Puis, la méthode de
Thomas ou celle de la déconvolution permettent de calculer leurs activités volumiques respectives.
Enfin, la différence entre les activités volumiques des descendants du radon totaux et celles des
descendants attachés nous permet de déterminer les activités volumiques des descendants libres.

Les deux débits de prélèvements sont imposés par des régulateurs de débits (MILLIPORE),
régulant le débit d'air qui les traverse grâce à la dépression appliquée en aval, égale à 3,6 bars, et
maintenue à l'aide d'une trompe à air branchée sur une arrivée d'air comprimé. Nous vérifions à
plusieurs reprises les valeurs des débits régulés et nous obtenons 87,17 et 84 c m V (5,23 et 5,04
l.nur 1 ) pour les débits de prélèvement des descendants totaux (Qj) et attachés (Q2) respectivement.
Au cours d'un échantillonnage, le débit total prélevé dans le volume de vieillissement, égal à
171,17 cm3.s"1 (10,27 Lmn"1), est donc constitué de la totalité du débit d'entrée alimentant cette
enceinte (Qvi) à quoi vient s'ajouter de l'air "propre" (sans descendants) issu du circuit de dilution
pénétrant dans la chambre de test (voir figure III.1.3.). De cette façon, le volume effectif de
descendants totaux prélevés à chaque instant, "Qpt", est égal à :

Q = Q
P« TT^TT - = ° ' 5 0 9 Qvi (45-a)

Parallèlement, le volume effectif de descendants attachés prélevés à chaque instant, "Qpa",


vaut :

vi = 0,491 Qv> (45.b)


Q,+Q2

Nous avons écrit un programme informatique afin de calculer les activités volumiques des
descendants totaux, attachés et libres d'après la méthode de Thomas (voir annexe III. 1.1.), tandis
que le logiciel DECADE nous donne directement les résultats définitifs.

2.2.2.1. Principe de la séparation des descendants libres de ceux attachés

La tête de prélèvement des descendants attachés est un conduit de 3,2 cm de diamètre et de


9,6 cm de long, contenant environ 300 fins conduits cylindriques identiques. Dans ces conduits, les
descendants du radon libres, de diamètres inférieurs à 5 nm, se déposent sur les parois par diffusion
brownienne. L'efficacité de rétention de ce système, évaluée à partir des lois de Gormley et
Kennedy sur le dépôt des aérosols dans les conduits, est estimée à plus de 99,9 % pour les
descendants du radon libres de coefficient de diffusion égal à 0,054 cm 2 .s-' (diamètre de 1 nm)
[CH90a]. Mais nous avons vu que les descendants libres peuvent avoir des diamètres plus élevés,
jusqu'à 5 nm, et l'efficacité de rétention pour de tels descendants est inférieure à 99,9 %, comme
nous le montrons maintenant.
- 152 -

2.2.2.2. Analyse de la courbe de rétention

Nous calculons la fraction des descendants retenue dans le système, "FR", en fonction de leurs
diamètres, à l'aide des lois de Gormley et Kennedy [GO49] :

Si a S: 0,01

FR = 1 - 0,819 exp [- 3,657 a ] - 0,097 exp [- 22,3 a ] - 0,032 exp [- 57 a ] (46.a.)

Si a < 0,01

FR = 2,56 a 2 / 3 - 1,2 a - 0,177 a 4 / 3 (46.b.)

Dans ces expressions, a s'écrit :


7i D L , ._.
a =— (47)

avec D : coefficient de diffusion des descendants du radon prélevés, en m2.s~I

L : longueur du conduit de prélèvement, en m

Qpc : débit traversant chacun des 300 petits conduits, en m 3 .^ 1

Nous calculons le coefficient de diffusion des descendants du radon prélevés à partir de la


relation empirique classiquement utilisée pour les aérosols non radioactifs [FU89] :

kbT
D= f 1 + 1,142 - * + 0,558 - £ exp - 0,999 - * M (48)
ÔTITIR^ R R F [ R
JJ

avec kb : constante de Boltzmann, en J.K"1

T : température du gaz porteur, en K

T| : viscosité dynamique du gaz porteur, ici l'air, en poiseuille (= 10 poises =


1 0 . 1 g.cm-'.s"1)

R : rayon des descendants du radon, en m

^g : libre parcours moyen des molécules de gaz, en m


-153-

Cette relation, applicable dans les domaines moléculaire, intermédiaire et continu, nous
permet d'accéder à la fraction retenue des descendants du radon attachés prélevés (tête de
prélèvement T2). Nous calculons cette fraction pour des diamètres compris entre 1 et 200 nm (0,2
um) et pour le débit d'air traversant le système de prélèvement, soit 84 cm 3 .s-' (5,04 l.mn-'). Nous
voyons sur la courbe de rétention (figure III.1.4., courbe T2), que la fraction retenue des aérosols de
diamètres voisins de 0,2 um est faible mais pas exactement nulle (de l'ordre de 1 %). D'une façon
plus globale, nous voyons que pour des particules de diamètres supérieurs à 50 nm, la fraction
retenue dans le système de prélèvement est inférieure à 5 %, et elle augmente lorsque les diamètres
des descendants prélevés diminuent. Ainsi, F R vaut bien 100 % pour des diamètres de 1 nm, mais
elle ne vaut plus que 80 % pour des diamètres de 4 nm et 68 % environ pour les descendants de
diamètre 5 nm, considérés comme la limite de notre mode libre. Notons aussi la courbe en pointillé
(courbe Tl), qui donne la fraction retenue des descendants du radon dans le conduit de prélèvement
des descendants du radon totaux (Tl) : la rétention vaut moins de 1 % pour les descendants de
diamètres supérieurs à 8 nm, et elle augmente jusque 15 % quand le diamètre des descendants du
radon diminue vers 1 nm. Ces pertes par dépôt, bien que relativement faibles, contribuent donc à
accentuer l'erreur sur l'estimation de la fraction libre des descendants du radon.

Compte tenu de la courbe de rétention des descendants attachés, nous voyons que si une
proportion notable des descendants a un diamètre compris entre 5 et 50 nm (mode "intermédiaire"),
ils sont partiellement retenus dans notre système de prélèvement (F R comprise entre 5 et 68 %) et
contribuent donc à surestimer la fraction libre des descendants du radon. Parallèlement, une partie
des descendants libres (de diamètres inférieurs à 5 nm) n'est pas retenue dans le système, ce qui
conduit donc à sous-estimer la fraction libre mesurée. Pour évaluer précisément les erreurs ainsi
commises sur l'estimation des fractions libres des descendants, il faudrait connaître précisément la
granulométrie des descendants du radon prélevés, à laquelle nous pourrions alors appliquer la
courbe de rétention F R . En pratique, nous avons vu que la granulométrie des descendants libres est
très mal connue. En revanche, dans nos expérimentations nous savons que l'aérosol des descendants
attachés se situera vers des diamètres voisins de 0,1 (am. Nous calculons donc la fraction retenue des
descendants prélevés pour trois exemples de granulométrie des descendants libres sans mode
attaché (cas 1, 2 et 3), puis avec un mode centré sur 0,1 um (cas 3, 4 et 5). Dans nos exemples, la
granulométrie des descendants libres est supposée log-normale, d'écart-type géométrique égal à 1,5
et de diamètre moyen géométrique égal à 1 nm (cas 1 et 4), puis à 3 nm (cas 2 et 5) et enfin à 5 nm
(cas 3 et 6, qui nous servent à voir l'influence de la rétention des descendants de diamètres compris
entre 5 et 20 nm sur l'erreur commise).

Les résultats de nos calculs montrent que dans le cas 1, où tous les descendants sont libres
(avec un diamètre inférieur à 5 nm), 100% d'entre eux sont retenus dans le système (voir
tableau III.1.3.). Dans le cas 2, où le diamètre moyen géométrique est décalé vers 3 nm, la fraction
-154-

Figure m . 1.4. ; FRACTION DESJPESCENDANTS DU RADON


RETENUE AU ÇQURS D'UN PRELEVEMENT EN
FONCTION DE LEUR DIAMETRE ET DE LA TETE DE
PRELEVEMENT

Ss
ss
ss
s ss
\
\S
0,1 -_r \
S
\


\

N.
\\


\
\
\\
\
\
\ \\
-
\
\ \\
\
s
s\
°' 01 \
\
>
s,
\
\
i \
\
0,001 \\
\ V
\
s

\ V

11 1 J L!
0,0001 1
10 100 1000
Diamètre des descendants du radon prélevés (nm)

Tl T2
- 155 -

Tableau m . 1.3- Fraction des descendants du radon, retenue dans la têje de prélèvement des
descendants du radon attachés (T2)

1 2 3 4(4) 5(4) 6(4)


CAS (i; 1,5) (3; 1,5) (5; 1,5) (i; 1,5) (3; 1,5) (5; 1,5)
(d g ; a g ) (i)

sans mode attaché avec mode attaché

F R pour
d < 5 nm (%) 100 90,55 82,60 100 90,55 82,60

F R pour
d > 5 nm (%) 0 54 47 2,86 7,18 18,15

EAF ubre retenue i<- 3 nm) 0 6 59,6 13 44 303


(2)

EAPretenue> 5 nm
LAP libre retenue 0 5,7 37 11,5 30,5 75
(3)

(1) "d_" = diamètre moyen géométrique du premier mode (nm) ; o g = écart-type géométrique du premier mode (sans

dimension).
(2) "EAP retenue > (ou <) 5nm" = EAP des descendants retenus de diamètres > (ou <) à 5 nm.
(3) "EAP retenue" = EAP des descendants retenus, quel que soit leur diamètre.

(4) cas 4, 5 et 6 : un mode attaché, de granulométrie log-normale est ajouté (diamètre moyen géométrique = 0,1 um et

écart-type géométrique = 2).

(5) % = 6,7 % dans le cas 6 ; fj? = 15 % dans le cas 5 ; % = 22 % dans le cas 4.

retenue des descendants du radon libres ne vaut plus que 90 % environ, tandis que 54 % des
descendants de diamètres supérieurs à 5 nm sont aussi retenus dans le système de prélèvement. Dans
notre exemple, ces derniers représentent 5,7 % de la totalité des descendants du radon retenus, soit
6 % des descendants de diamètres inférieurs à 5 nm, retenus dans le système : la surestimation est
donc relativement faible dans ce cas. En revanche, dans le cas 3, où le diamètre moyen géométrique
est décalé vers 5 nm, la fraction retenue des descendants du radon libres vaut à peine 83 %.
Parallèlement, 47 % des descendants de diamètres supérieurs à 5 nm sont aussi retenus dans le
-156-

système de prélèvement, représentant cette fois 37 % de la totalité des descendants du radon retenus,
soit près de 60 % des descendants réellement libres, retenus dans le système de prélèvement.
L'erreur, dans ce cas, est donc importante, comme il apparaît dans le tableau m . 1.3.

Dans les cas 4, 5 et 6, nous ajoutons au premier mode un mode attaché, de granulométrie log-
normale, de diamètre moyen géométrique égal à 100 nm et d'écart-type géométrique égal à 2 (mode
proche de celui que nous générons dans le volume de vieillissement d'ICARE). Comme moins de
1 % de ces descendants attachés ont un diamètre inférieur à 20 nm, une faible fraction d'entre eux est
retenue dans le système de prélèvement (figure 1H.1.4.). Nous appuyant sur les granulométries de
descendants du radon mesurées dans les habitations et publiées dans la littérature (voir partie L),
nous prenons l'exemple suivant : 60 % du 218 Po est libre, contre 10 % du 214 Pb, et 1 % du 2I4 Bi. Les
résultats de nos calculs de rétention confirment les tendances précédentes, montrant que nous
surestimons la fraction libre des descendants du radon (diamètres inférieur à S) d'autant plus que le
premier mode est déplacé vers 5 nm (voir tableau HI.I.3.). Dans les cas 5 et 6, la fraction retenue
des descendants de diamètres supérieurs à 5 nm augmente moins que dans les cas 2 et 3, parce que
son augmentation est pondérée par la rétention faible (3 %) des descendants attachés (eux aussi de
diamètres supérieurs à 5 nm). Enfin, la fraction libre des descendants du radon (diamètres inférieurs à
5 nm) diminuant d'autant plus que le diamètre moyen géométrique du premier mode se déplace vers
5 nm (voir note (5), tableau HI.1.3.), la fraction retenue des descendants de diamètres supérieurs à
5 nm peut devenir prépondérante par rapport aux "vrais" descendants libres retenus.

En conclusion, si tous les descendants du radon ont un diamètre voisin de 1 nm ou de 3 nm,


nous pouvons dire que l'estimation de la fraction libre des descendants est à peu près juste (à moins
de 10 % près). En revanche, si le diamètre moyen géométrique tend vers 5 nm, l'estimation de la
fraction libre est largement surestimée. Par ailleurs, les conclusions précédentes restent valables, si
nous supposons que certains des descendants du radon sont attachés, avec des diamètres voisins de
0,1 um, par opposition au cas précédents, où tous les descendants du radon sont libres (ou à la limite
du mode libre). Néanmoins, la fraction retenue des descendants du radon, lorsqu'existe un mode
attaché, dépend étroitement de l'importance de celui-ci par rapport au mode libre. Ainsi, nous voyons
dans notre exemple, que plus la fraction libre de ITîAP diminue, et plus la part des descendants non
libres retenus dans le système devient prépondérante face aux descendants réellement libres,
autrement dit plus la fraction libre est surestimée.
- 157 —

2.3. Protocole de mesure

L'objectif de notre expérimentation étant de comparer l'expérience à la modélisation en régime


permanent, nous devons nous assurer de la stabilité des débits d'air ainsi que des concentrations des
particules ou du radon et de ses descendants existant dans le volume de vieillissement. Cette
stabilité est a priori assurée, mais pour prévenir le cas où d'éventuelles variations des conditions
auraient lieu, nous tentons de recueillir toutes les données nécessaires à une comparaison modèle-
expérience (donnée d'entrée et grandeurs de sortie), à un même instant ou tout au moins dans un
intervalle de temps le plus limité possible. Ainsi, nous effectuons les différentes mesures évoquées
dans les paragraphes III.1.2.1. et III.1.2.2. selon le protocole indiqué dans le tableau III. 1.4. Ce
protocole nous permet de réaliser les différents échantillons nécessaires (radon et descendants) dans
un intervalle de temps relativement court de 20 à 30 minutes au maximum.

2.4. Conclusion : bilan des mesures réalisées

Les différentes mesures que nous réalisons, suivant le protocole indiqué précédemment, nous
permettent d'accéder à l'ensemble des paramètres d'entrée et des grandeurs de sortie nécessaires à la
comparaison modèle-expérience. De plus, ces mesures sont effectuées le plus simultanément
possible, ce qui nous garantit de décrire l'enceinte expérimentale complètement à une date donnée.
Enfin, l'ensemble des mesures est reconduit à plusieurs reprises : ceci nous permet de vérifier si nos
conditions expérimentales sont stables et donc cohérentes avec l'hypothèse de régime permanent
utilisée dans notre modèle PRADDO.

3. CAMPAGNE DE MESURES : RÉSULTATS OBTENUS

3.1. Données d'entrée du modèle

3.1.1. Radon (comparaisop des méthodes utilisées)

Nous mesurons l'activité volumique du radon par spectrométrie gamma sur onze échantillons
de radon émis par la source forte. Dans sept cas, les durées de mesures varient entre 19 et 25 heures.
Dans deux cas, elles sont d'environ 4 heures et dans les deux autres elles sont de 10 et 17 heures.
Ces temps de mesures relativement longs permettent d'obtenir des spectres de pics étroits ( 1,16 % <
écart-type < 3,77 % , les valeurs voisines de 3,5 étant observées dans le cas des mesures les plus
courtes). La valeur moyenne des activités volumiques obtenues est de 418 173 Bq.m'3 et l'écart
maximum observé par rapport à cette valeur est égal à 20 %. C'est à partir de cette valeur et des
-158-

Tableau HI. 1.4. - Protocole de mesures

Numéro Mesure Remaraue


d'ordre

0 Démarrage du banc (ventilation,production du radon Temps d'attente minimum :


et éventuellement de l'aérosol dans le volume de 1 h 30 environ (= 2 ou 3
vieillissement, injection de l'air de dilution dans le temps de renouvellement de
volume test) (en début de semaine seulement) l'air du volume de
vieillissement).
1 Débit d'injection de l'air riche en radon et de l'air de
dilution
2 Activité volumique du radon : chambre d'ionisation Interdiction de perturber le
(signal créneau : montée) volume test pendant quelques
minutes.
3 Bruit de fond des fioles et des filtres de prélèvement
des descendants du radon
4 Activité volumique du radon : fioles (prélèvement) Comptage : 3 heures plus tard
au minimum.
Activité des descendants du radon : prélèvement et Durée : 35 minutes au
comptage par les méthodes de Thomas et de la minimum (durée de la
5 déconvolution simultanément méthode de Thomas) et 60
minutes au maximum (limite
pour DECADE).
Activité volumique du radon : chambre d"ionisation Après que la perturbation due
(signal créneau : descente) au 5 mn de prélèvement des
6 descendants dans le volume
de vieillissement, ne soit plus
visible.
Lecture de la concentration particulaire (CNC);
vérification de l'humidité relative de l'air balayant les
sources et du débit d'injection de l'aérosol dans le
indifférent
volume de vieillissement.
-159-

débits Q s et Q as (respectivement, air issu de la source et aérosol injecté dans le volume de


vieillissement) que nous calculons l'activité volumique du radon dans le volume de vieillissement,
"Ayj". Lors de nos expérimentations, nous travaillons sur quatre cas d'activités volumiques de radon
(cas 1, 2, 3 et 4) où Avi est voisin de 20 000, 65 000, 101 000 et 135 000 Bq.nr 3 respectivement.
Sur la figure HI.I.5., nous comparons les activités volumiques Avi déduites de la spectrométrie
gamma avec celles obtenues par la méthode des fioles de Lucas et par la chambre d'ionisation. Nous
constatons une dispersion relativement importante entre les points extrêmes, lesquels sont pourtant
cohérents entre eux, compte-tenu des incertitudes de ces mesures (+ 25 % rappelons-le, pour les
activités volumiques obtenues avec les fioles de Lucas et avec la chambre d'ionisation et + 20 %,
indiqués par les deux droites en pointillé sur la figure HL1.5., pour les résultats de la spectrométrie
gamma).

Néanmoins, nous pouvons remarquer que dans les cas 1, 2 et 4, les activités volumiques
données par la chambre d'ionisation présentent un écart particulièrement important comparativement
à celui observé dans le cas 3. N'ayant pas identifié de raisons expliquant cette différence, nous ne
pouvons que souligner que, dans les cas 1, 2 et 4, nous utilisons un bloc électronique "EMDI"
(source de tension pour les électrodes de la chambre et analyseur des signaux reçus de cette dernière)
différent de celui utilisé dans le cas 3. Nous pouvons supposer que dans les cas 1, 2 et 4, où les
valeurs sont visiblement sous-estimées, la différence de potentiel fixée par l'EMDI et appliquée aux
électrodes de la chambre d'ionisation, a été inférieure à la valeur minimum prévue ; en effet, dans un
tel cas, seule une partie des ions créés lors des désintégrations du radon atteint l'électrode collectrice,
de sorte que l'activité volumique obtenue apparaît plus faible qu'elle ne l'est réellement.

3.1.2. Particules

3.1.2.1. Concentration totale et gramdométrie des particules injectées

Lors de nos expérimentations, pour chacun des quatre cas d'activités volumiques du radon,
nous injectons soit 0 p.cm"3, soit entre 5 000 et 25 000 p.cm'3 dans le volume de vieillissement. Nous
observons une fluctuation de la concentration de l'aérosol produit, d'environ 10 à 20 % de part et
d'autre de la valeur moyenne.

Nos quelques mesures de granulométrie de l'aérosol produit nous montrent que celle-ci est
stable. Dans le tableau m.1.5., nous synthétisons les caractéristiques granulométriques obtenues.
Nous distinguons deux ensembles de granulométries, différentes à cause de la différence de débit
d'air propre alimentant le générateur d'aérosol (les premières mesures (Ai) correspondent aux cas 1,
2 et 4 de l'activité volumique du radon et les secondes (Bi) correspondent au cas 3 de cette dernière).
Dans les premiers résultats, le diamètre moyen géométrique est voisin de 0,075 um et dans le second
ensemble, il est proche de 0,1 um. Les écart-types géométriques, qui se situent entre 1,91 et 1,99
-160-

Figure m . 1.5. : ACTIVITE VOLUMIOUE DU RADON DANS


LE VOLUME DE VIELLISSEMENT : COMPARAISON DES
TROIS METHODES UTILISEES

200000

150000 - ~

È
&
S
c
o 100000 - ~
H
-4)

50000 --

0 50000 100000 150000 200000


Activité du radon obtenue par spectrométrie gamma (Bq.m-3)
— 161 —

Tableau EEL 1.5 - Granulométries de l'aérosol produit et fréquences d'attachement


correspondantes

Mesure Diamètre Ecart-tvoe Fréauence d'attachement


moyen eéométriaue unitaire *
géométrique
(waù jfeans dimension) rs-n fli-n
Première période de mesure

Al 0,076 1,97 1.14E-06 0,0041


A2 0,075 1,98 1.17E-06 0,0042
A3 0,074 1,99 1.14E-06 0,00409
A4 0,075 1,91 1.08E-06 0,00389
A5 0,075 1,92 1.07E-06 0,00386
A6 0,076 1,92 1.12E-06 0,00403

moyenne 1.12E-06 0,00403


écart à la moyenne 4,36
Seconde Dé riode de mesure
Bl 0,094 1,86 1.47E-06 0,00529
B3 0,095 1,84 1.46E-06 0,00527
B4 0,105 1,77 1.64E-06 0,0059
B5 0,985 1,8 1.52E-06 0,00547
B6 0,105 1,75 1.63E-06 0,00585

moyenne 1.54E-06 0,005556


écart à la moyenne 6,11

* Fréquences d'attachement obtenues pour des concentrations particulaires unitaires (= 1 p.cirr 3 ).

dans les premières mesures, et entre 1,75 et 1,82 dans les secondes, montrent que notre aérosol est
bien polydispersé. Sur la figure m.1.6., nous pouvons observer des exemples des deux types de
granulométries obtenues (mesures A6 et Bl du tableau EL 1.5.).

A partir des granulométries, nous pouvons donc calculer les fréquences d'attachement
"unitaires" des descendants du radon libres sur les particules de l'aérosol que nous venons de
caractériser. Ces fréquences d'attachement unitaires sont évaluées sans que les concentrations
particulaires totales soient prises en compte (pour ce faire, ces dernières sont prises égales à
1 p.cm~3), et elles sont donc exclusivement fonction des distributions granulométriques relatives de
l'aérosol produit. Le calcul réalisé a déjà été présenté (chapitre n . l . pour la théorie et chapitre n.2.
pour la programmation), aussi ne donnons nous ici que les valeurs obtenues (tableau in.1.5.) Dans
la suite, les valeurs moyennes indiquées dans ce tableau, multipliées par les concentrations
particulaires injectées dans le volume de vieillissement à chacune de nos expérimentations, nous
permettront d'accéder aux fréquences d'attachement propres à chacun des cas expérimentaux étudiés.
-162-

(a) Mesure A6
200

I
ci
tn
M

«[100-

0 h—
0,01 0,04 0,1 0,4 1,0
Diamètre des particules (urn)

(b) Mesure B1
400

E
d.

g_200-

0,01 0,04 0,1 0,4 1,0


Diamètre des particules (urn)

Figure 111.1.6 - Exemples de granulométries de l'aérosol généré


-163-

3.1.2.2. Vérification de l'absence de particules parasites dans le volume

Dans la moitié de nos expérimentations, comme nous injectons 0 p.cm'3 dans le volume de
vieillissement, les descendants du radon y sont tous libres. Si des particules parasites étaient
présentes dans notre enceinte, les descendants du radon, supposés libres, seraient en réalité
partiellement attachés, ce qui changerait leur comportement. D'autre part, dans ce cas, les paramètres
que nous injectons dans nos calculs, relatifs à des descendants du radon libres, ne seraient plus
appropriés à la situation réelle et nos simulations mathématiques seraient erronées.

En pratique, nous pouvons imaginer la présence de particules parasites issues d'un air
comprimé mal filtré ou du circuit de production du radon par exemple. C'est pourquoi nous vérifions
la valeur de la concentration particulaire présente dans le volume de vieillissement, lorsque nous y
injectons 0 p.cnr 3 et 16,7 cm3^"1 (1 l.mrr1) d'air riche en radon. Pour ce faire, le CNC, modèle
3020, est branché sur un des deux conduits servant habituellement à prélever les descendants du
radon. Puis, la concentration particulaire est enregistrée pendant plusieurs heures sur papier, à l'aide
d'un enregistreur SEFRAM. Cette expérience montre que la concentration de particules obtenue est
constamment nulle, avec des pointes de 2 ou 3 p.cm"3.

Nous pouvons aussi imaginer la présence de particules de diamètres inférieurs à 0,01 um, donc
non visibles par notre CNC, et qui seraient formées par radiolyse [MA68]. Cette source de
particules, envisageable compte-tenu des concentrations de radon relativement élevées dans le
volume de vieillissement, peut aussi être mise en doute puisque la condition principale de la radiolyse
(concentration notables de vapeurs traces) n'est a priori pas réalisée dans notre enceinte. De plus, ces
particules, si elles s'y trouvent, sont si petites qu'elles tendent à se déposer sur les parois.
Parallèlement, la fréquence d'attachement des descendants du radon libres sur ces très fines particules
est suffisamment faible pour que l'aérosol radioactif ne soit modifié que d'une façon négligeable par
leur présence (dans un cas très "désavantageux" pour nous, où les particules formées suivraient une
granulométrie log-normale de diamètre moyen géométrique égal à 0,01 um avec un écart-type
géométrique de 1,5, la fréquence d'attachement vaudrait 1,65 h"1 pour 30 000 p.cnr3 formées).

3.2. Grandeurs de sortie du modèle

3.2.1. Activités volumiques totales des descendants du radon

Nous avons vu que nous déterminons les activités volumiques des descendants du radon à
l'aide de deux méthodes (méthode de Thomas et DECADE). Sur les figures 111.1.7.(1, 2 et 3), nous
comparons les activités volumiques totales (libres et attachées) du 218 Po, 214 Pb et du 214Bi
respectivement, obtenues avec les deux méthodes. Nous voyons que dans les cas du 2 l 8 Po et du
2I4
Pb, les activités volumiques se situent entre 2 000 et 70 000Bq.nr 3 et entre 200 et
- 164-

Figure ni.l.7.1. : A CT1V1TE VOLUMIOUE TOTALE DU 218Po


(Bq.m-3) : COMPARAISON DES DEUX METHODES
UTILISEES

i
i i
î

-yf
j

o /a 5°
\

|
Q ,
Méthode de Thomas

/
i
»
g

---j

?"
i

: i
/
S

l i \
i

1000 10000 100000


Méthode de la déconvolution
- 165-

Figure m.1.7.2. : ACTIVITE VOLUMIOUE TOTALE DU 214Pb


(Ba.m-3) : COMPARAISON DES DEUX METHODES
UTILISEES

100000

10000 - -

...i—i—i—-Î..4-
MM
•8 . J-444--H
i i i M M

3 1000 _r_p "t~i7-1-;T

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I I I I I I I
100
4
100 1000 10000 100000
Méthode de la deconvolution
-166-

Figurç m.1.7.3. : ACTIVITE VOLUMIQUE TOTALE DU 214Bi


ffia.m-3) ; COMPARAISON DES DEUX METHODES
UTILISEES

100000

10000 - r

1000 - r

"S 100 -r

i
I 10 -r

î *•* —•

f I III

10 100 1000 10000 100000


Méthode de la déconvolution

Note : les points d'ordonnée nulle sont un artifice de présentation ; ils permettent de souligner les activités nulles
d'après la méthode de Thomas mais pas d'après celle de la déconvolution.
-167-

25 000 Bq.nr 3 respectivement. Dans ces cas d'activités volumiques élevées, les deux méthodes nous
donnent des résultats généralement très proches. En revanche, dans le cas du 214 Bi, les activités
volumiques obtenues sont plus faibles, se situant entre moins de 10 et 20 000 Bq.nr 3 environ. Dans
ce cas, nous voyons que pour les plus faibles valeurs, inférieures à 300 Bq.nr 3 , une grande dispersion
apparaît entre les résultats obtenus par chacune des deux méthodes. La méthode de Thomas conduit
souvent à des activités volumiques négatives (posées égales à zéro sur les graphiques), tandis que la
méthode de la déconvolution, considérée plus précise, en particulier dans le cas des faibles activités
volumiques des descendants du radon, donne des valeurs entre 10 et 100 Bq.nr 3 .

Ces observations nous amènent à utiliser les activités volumiques totales et attachées obtenues
avec la méthode de Thomas (simplement parce qu'avec celle-ci nous avons recueilli plus de résultats
qu'avec DECADE). En revanche, en ce qui concerne les activités volumiques des descendants du
radon libres, plus faibles dans toutes nos mesures, nous préférons faire référence aux valeurs les plus
précises, obtenues avec la méthode de la déconvolution.

Sur la figure HI.I.8., nous récapitulons l'ensemble des activités volumiques des trois
descendants du radon, obtenues pour chacun des quatre cas d'activité volumique du radon Avi, en
fonction de la concentration particulaire. Nous voyons qu'en l'absence de particules injectées, les
activités volumiques des descendants du radon varient entre 10 et 10 000 Bq.nr 3 environ, alors qu'en
présence de particules, la gamme de valeurs est décalée vers les activités volumiques plus élevées,
entre 2 000 et 60 000 Bq.nr3. En effet, nous avons vu qu'en présence de particules, tout ou partie
des descendants du radon s'y fixent (chapitre ILL) ; or, nous savons aussi que les descendants du
radon attachés tendent moins que les descendants du radon libres à se déposer sur les surfaces qui les
entourent (chapitre II. 1.). Par voie de conséquence, les descendants du radon restant en suspension
dans l'air de notre enceinte sont plus nombreux lorsqu'ils sont attachés à des particules. Ainsi, sur la
figure m . 1.8., les activités volumiques obtenues pour des concentrations particulaires voisines de
10 000 p.cnr 3 et supérieures à 14 000 p.cnr3 respectivement, correspondent à des activités
volumiques du radon de 135 000 et 101 000 Bq.nr 3 respectivement. Donc, bien que l'activité
volumique du radon soit plus faible dans le second cas, les activités volumiques des descendants du
radon sont plus élevées parce que la concentration particulaire est plus élevée.

La seconde tendance qui apparaît sur cette même courbe, concerne la proportion de chacun
des descendants du radon dans le mélange obtenu. Nous voyons que dans tous les cas d'activités
volumiques du radon et de concentrations particulaires, la concentration totale (libre + attaché) du
2i8p 0 e s t supérieure à celle du 214 Pb, elle même supérieure à celle du 214 Bi. Autrement dit, les
descendants du radon ne sont pas en équilibre entre eux, ce qui est dû aux pertes par dépôt sur les
parois ou par ventilation, ainsi qu'au temps de séjour trop court pour que les descendants du radon
soient à l'équilibre.
Figure M.1.8, : ACTIVITE VOLUMIOUE DES DESCENDANTS DU RADON EN FONCTION DE
LA CONCENTRATION PARTICULAIRE

100000
oo
o o o 0
o
B m • •
10000 m.
•o*.

à
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S îooo "T

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1 100
I
1
10 - - ...t. _..

10000 20000 30000

Concentration particulaire (p.cm-3)

o 218Po s 214Pb • 2Ï4BÏ


-169-

3.2.2. EAP

Si nous caractérisons nos mélanges par 1TEAP contenue dans l'air, nous obtenons les
figures 111.1.9.(1, 2 et 3), selon que nous considérons les EAP totale, attachée ou libre, dues
respectivement aux descendants du radon totaux (libres + attachés dans l'air), attachés ou libres. Sur
la courbe de la figure m . 1.9.1., nous voyons que l'EAP totale varie entre quelques uJ.nr 3 et 160
uJ.nr 3 environ.

Nous retrouvons ici le comportement mis en évidence dans le paragraphe précédent selon
lequel les activités volumiques des descendants du radon, et donc l'EAP totale, augmentent non
seulement avec l'activité volumique du radon mais aussi avec la concentration particulaire :

- l'illustration la plus nette en est le cas où aucune particule n'est injectée dans le volume de
vieillissement; en effet, l'EAP attachée est alors nulle (figureHL1.9.2.) et l'EAP totale,
égale à l'EAP libre, devient très faible (entre 1 et 10 uJ.nr 3 ), même si l'activité volumique du
radon est élevée (figures DI.1.9.1. et HI.I.9.3.) ;

- dans le cas où des particules sont injectées dans le volume de vieillissement, l'EAP attachée
augmente, et avec elle, l'EAP totale qui se situe alors entre 20 et 160 uJ.nr 3 selon les
activités volumiques du radon (figures m.1.9.1. et m.1.9.2.).

3.2.3. Facteur d'équilibre

Les valeurs du facteur d'équilibre F que nous obtenons lors de nos expérimentations, sont
récapitulées sur la figure HL1.10. Nous voyons que F varie entre 0,02 et 0,3. Cette variation est
indépendante des activités volumiques du radon, comme nous le montrent les cas où les
concentrations particulaires sont nulles (ce que nous avons déjà observé dans nos études de
paramètres, chapitre H.3.). Les valeurs les plus faibles correspondent au cas où aucune particule n'est
injectée dans notre enceinte : nous avons expliqué que cette condition initiale se traduit par des
pertes d'EAP accentuées, ce qui a pour conséquence d'augmenter le déséquilibre entre le radon et ses
descendants, comme nous le voyons ici.

Globalement, les valeurs de F que nous obtenons sont faibles par rapport à celles
habituellement rencontrées dans les habitations (0,4 à 0,6 rappelons-le), alors que les temps de séjour
dans notre enceinte (voisins de 2 lr 1 ) sont comparables à ceux rencontrés dans des maisons fermées.
Nous pouvons expliquer cette différence par les valeurs respectives du rapport S/V : dans le cas de
notre enceinte, S/V vaut 8,9 rrr1 alors qu'il est estimé à seulement 2 ou 3 nr 1 environ dans les
habitations. Par voie de conséquence (voir chapitre DLL), les fréquences de dépôt des descendants
du radon sur les parois seraient plus importantes dans notre cas que dans celui des habitations, ce qui
expliquerait les valeurs inférieures de F.
Figure ÏIÏ. 1.9.1. : EAP TOTALE EN FONCTION DE L'ACTIVITE VOLUMÏOUE DU RADON ET
DE LA CONCENTRATION PARTICULAÏRE

200 -i

:
*
1 $f\

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l • • • i
0 ~i

C) 50000 100000 150000


Activité volumique du radon (Bq.m-3)

0 p,cnv3 FJ 5000 à 7000 p.cm-3 A 8000 à 10000 p.cm-1 • 14000 à 26000 p.cm-3
Figure M.l.9.2. : EAP ATTACHEE EN FONCTION DE L'ACTIVITE VOLUMÏOUE DU RADON
ET DE LA CONCENTRATION PARTICULABRE

200

150 - -

ci

é
100 - -

50

I
-«—oooo-J-

50000 100000 150000

Activité volumique du radon (Bq.m-3)

0p.cm-3 & 3000 à 7000 p.cm-3 A 8000 A 10000 p.cm-3 • 14000 à 26000 p.cm-3
Figure IH.1.9.3. ; EAP LIBRE EN FONCTION DE L'ACTIVITE VOLUMÏOUE DU RADON ET DE
LA CONCENTRATION PARTICULAIRE

10

7c . O ..Q...

E3

à
*3.
^ 5 Q
OO°
EAP

2,5 --

S 0

50000 100000 150000

Activité volumique du radon (Bq.m-3)

O 0 p.cm-3 5000 k 7000 p.cm-3 û 8000 à 10000 p.cm-3 • 14000 i 26000 p.cm-3
Figure 1H.1.10. : FACTEUR D'EQUILIBRE 'F' EN FONCTION DE L'ACTIVITE VOLUMÏOUE
DU RADON ET DE LA CONCENTRATION PARTICULAIRE

0,40 -

0,30 -
m
o m
"55 m
I
g
3
F (sans di

0,20 -
m a
m
A
E3
i
i 4
A

0,10 -
m

j
DOOO
• •
0,00 -
() 50000 100000 150000
Activité voîumique du radon (Bq.m-3)

o Op.cm-3 S 5000 à 7000 p.cm-3 A 8000 à 10000 p.cm-3 • 14000 à 26000 p.cm-3
- 174-

3.2.4. Fraction libre de 1*EAP et descendants du radon libres

Sur la courbe de la figure EŒ.1.11., nous reproduisons les valeurs expérimentales des fractions
libres de YEAP, fE. Nous voyons que, tout à fait normalement, fE est égale à 1 lorsqu'aucun aérosol
n'est injecté dans le volume de vieillissement, et cela quelle que soit l'activité volumique du radon.
Lorsque la concentration particulaire augmente, la fraction libre de 1*EAP diminue : ainsi, lorsque
5 000 à 7 000 p. cm*3 sont présentes dans notre enceinte, fE se situe entre 0,9 et 10 %, tandis que
dans le cas des concentrations particulaires supérieures à 8 000 p.cm"3, fE varie entre 0 et 5 %
seulement.

Nous avons vu dans la partie I de ce travail, que l'étude des descendants du radon libres est
généralement réduite à celle du 218 Po libre, considéré comme constituant largement majoritaire de
l'activité libre globale. Sur la figure ELI. 12., nous faisons apparaître les fractions libres des activités
de chacun des descendants du radon 222, en fonction de la concentration particulaire. Malgré
l'incertitude élevée, déjà évoquée, associée à ces résultats, nous pouvons observer que les trois
fractions libres, égales à 1 en l'absence de particules, diminuent de 10 à moins de 1 % lorsque la
concentration particulaire augmente de 5 000 à 25 000 p.cnr3, celle du 218 Po étant supérieure aux
deux autres.

D'autre part, nous voyons que dans la majorité des cas, la fraction libre du 218 Po est supérieure
à celle du 214 Pb et du 214Bi. En ce qui concerne ces deux derniers descendants du radon, aucune
tendance claire n'apparaît sur cette courbe. Nous avons vu précédemment que l'activité volumique
totale du 218 Po est supérieure à celle du 214Pb et à celle du 214Bi, de sorte que l'activité volumique du
218
Po libre que nous obtenons est effectivement prépondérante, comme nous le voyons sur la
figure IBL1.13. Sur cette figure, il apparaît que l'activité volumique du 218 Po libre est 5 à 10 fois
supérieure à celle du 214 Pb libre et 3 à 300 fois supérieure à celle du 214Bi libre.

3.3. Conclusion : synthèse des résultats expérimentaux obtenus

Nous avons donc exploré quatre cas d'activités volumiques du radon, entre 65 000 et
135 000 Bq.nr 3 , et quatre cas de concentrations particulaires, entre 0 et 25 000 p.cm"3. Ceci nous a
permis de caractériser l'aérosol radioactif des descendants du radon :

- soit complètement libre (fE égale à 100%), caractérisé par des EAP totales relativement
faibles (inférieures à 10 uJ.nr 3 ) ;

- soit partiellement attaché (fE inférieure à 10 %), caractérisé par des EAP totales beaucoup
plus élevées (entre 10 et 160 uJ.nr 3 ).

Nous allons voir maintenant comment notre modèle PRADDO décrit ces différentes situations
expérimentales.
Figure m.1.11. : FRACTION LIBRE DE L'EAP ffi EN FONCTION DE L'ACTIVITE
VOLUMIOUE DU RADON ET DE LA CONCENTRATION PARTICULAIRE

1,00

0,10 -:;:;;;;;:
o
"S
0)

0,01

0,00
50000 100000 150000
Activité volumique du radon (Bq.m-3)

O 0 p.cm-3 5000 à 7000 p.cm-3 8000 k 10000 p.cm-3 • 14000 à 26000 p.cm-3
Figure BDL1.12. ; FRACTION LIBRE fi DE CHACUN DES DESCENDANTS EN FONCTION DE
LA CONCENTRATION PARTICULABRE

1,00

o
0,10 - :
o
'to
S

0,01
_ô !

.....f..
I
I
0,00
10000 20000 30000

Concentration parîicuîaire (p.cm-3)

214Bi o 218Po o 214Pb

Note : les points d'abscisse nulle sont un artifice de présentation, indiquant des valeurs très faibles de f£
- 177-

Figure m.1.13. : COMPARAISON DES ACTIVITES DE


CHACUN DES DESCENDANTS LIBRES

100000
—f—-I—I—!~H i f h-i~j~i-\-H~~- .i-......-j-._4-.|-.i-4.j*
blanc :214Pb; noir : 214Bi TITTI'IIZr TTZI f"JI!IÎ!r.lIEZI!l~ZI"l"ZE!III!I"Il!fîX
—i..-i...(..J.J.J.— i j. | {.-4_j.4_L! i _i I...j/L\...^.^.
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10

10 100 1000 10000 100000

Activité du 218Po libre (Bq.m-3)


-178-

4. COMPARAISON DES MESURES RÉALISÉES AVEC LA MODELISATION

4.1. Données d'entrée utilisées dans les calculs

L'activité volumique du radon dans le volume de vieillissement ainsi que les paramètres
d'entrée que nous utilisons dans nos calculs sont indiqués dans le tableau III.1.6. Nous n'y
reproduisons pas les valeurs des constantes radioactives fixées par le programme et déjà présentées
dans le chapitre H.2.. Rappelons que la probabilité de recul du 218 Po est issue de la littérature, tout
comme la vitesse de dépôt des descendants du radon libres vdl, que nous nous sommes fixée à partir
des valeurs données dans le tableau II. 1.6. (exclusivement à partir des valeurs concernant les
chambres expérimentales dans lesquelles l'air est calme, donc comprises entre 0,02 et 0,07 cm.s"1,
chambres expérimentales de gros volume non comprises). Rappelons aussi que le rapport S/V est
déterminé d'après la géométrie de notre enceinte, et que la fréquence de dépôt des descendants du
radon libres, X,dl, est donnée par le produit de vd, par S/V. Conformément à ce que nous avons vu
dans le chapitre II. 1. sur le dépôt des descendants du radon attachés, nous posons leur fréquence de
dépôt égale à A.d,/100. Les autres paramètres (fréquences de ventilation et d'attachement) ainsi que
l'activité volumique du radon sont déterminées pour chacune de nos mesures d'après :

- les débits injectés dans le volume de vieillissement (Qs et Q^) ;

- la concentration particulaire donnée par le CNC et l'une des deux fréquences d'attachement
unitaires moyennes que nous avons préalablement déterminées ;

- l'activité volumique du radon mesurée par spectrométrie gamma (mesure de référence).

Notons que le volume de vieillissement est homogène pour ce qui est du radon et de l'aérosol
injecté mais qu'il ne l'est pas rigoureusement pour les descendants du radon. En effet, ceux-ci,
absents à l'entrée de l'enceinte, s'y forment pendant que le radon se déplace vers la sortie du volume
(voir paragraphe 2.1.4.). Néanmoins, compte tenu de la forme de notre enceinte et de l'injection d'air
centrale à son entrée, l'écoulement n'y est pas réellement de type piston. C'est pourquoi nous
supposons que l'hypothèse d'homogénéité, utilisée dans nos calculs, est applicable en première
approximation à notre cas expérimental.

4.2. Comparaison modèle-expérience • observations

4.2.1. Activités volumiques totales des descendants du radon

Sur les figures 111.1.14.(1, 2 et 3), nous pouvons observer les activités volumiques totales des
descendants du radon calculées, en fonction de celles mesurées. Ces trois figures montrent que notre
modèle PRADDO décrit relativement bien les activités volumiques des descendants du radon dans
le cas où des particules sont injectées dans le volume de vieillissement. Néanmoins, pour le 218 Po,
-179-

Tableau 1H.1.6 — Activité volumique du radon et paramètres d'entrée utilisées


dans nos calculs

Ouantité Valeurs (Unités)

Activité volumique du radon issues des mesures spectrométrie gamma


(courbe m . 1.5.) (Bq.m-3)

Paramètre d'entrée

Probabilité de recul du 218 Po, pj 0,83 (sans dimension)

Vitesse de dépôt des descendants libres, v^ 0,045 cm.s*1 (ou 1,62 m.h"1)

Rapport S/V 8,9 (m-1)

Fréquence de dépôt des descendants libres, 4.10-3 s"1 (ou 14,42 h"1)

Fréquence de dépôt des descendants attachés, 4.10- 5 s" 1 (ou0,1442h- 1 )

Fréquence de ventilation, \ , obtenue à partir du débit d'air injecté dans le


volume de vieillissement, Qyj (= Q s + Qas)> à
chaque mesure : Xy = Q v /0,l m3 (s- 1 ou h"1)

Fréquence d'attachement, \ déterminée par le produit de la concentration


totale de l'aérosol dans le volume de
vieillissement à chaque mesure, et de l'une des
fréquences d'attachement unitaires, estimées
préalablement à nos mesures sur ICARE
(s-1 ou h-1),
(voir tableau IIL1.5.)

les activités volumiques calculées sont systématiquement supérieures aux activités mesurées, d'un
facteur 1,3 à 3, tandis que les écarts sont plus rares et plus faibles dans le cas du 214 Pb et du 214Bi
(facteur 2 au maximum). Autrement dit, les écarts se situent entre :

- 33 et 192 % des valeurs mesurées, la moyenne étant de 76 % pour le 218 Po,

- 10 et 98 % des valeurs mesurées, la moyenne étant de 28 % pour le 2I4 Pb,

- 12 et 78 % des valeurs mesurées, la moyenne étant de 21 % pour le 214 Bi.


- 180-

Figure m.1.14.1. : ACTIVITE VOLUMIOUE TOTALE DU 218Po :


COMPARAISON ENTRE LE CALCUL ET
L'EXPERIMENTATION

100000

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1000
1000 10000 100000
Activité mesurée (Bq.m-3)
-182-

m . 1.14.3. : ACTIVITE VOLUMIOUE TOTALE DU 214Bi


COMPARAISON ENTRE LE CALCUL ET
L'EXPERIMENTATION

100000

10000

en 1000 - -

3
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sans particules : blanc ; avec particules : noir

10 100 1000 10000 100000


Activité mesurée (Bq.m-3)

Note : les points d'abscisse nulle sont un artifice de présentation ; ils permettent de souligner les activités nulles
d'après la mesure mais pas d'après le calcul.
-181-

FipnreTTT.1.14.2. : A( JT1V1TJ i VOLUMIOUE TOTALE DU 214Pb :


COMPARAISON ENTRE LE CALCUL ET
L'EXPERIMENTATION

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Activité mesurée (Bq.m-3)
- 183 -

Nous remarquons que les écarts les plus faibles (inférieurs à 5 0 % des valeurs mesurées)
correspondent aux cas où les concentrations particulaires dans l'enceinte sont maximum
(>15OOOp.cnr 3 ).

En l'absence de particules, les écarts entre les valeurs calculées et mesurées sont plus grands,
d'un facteur 4 à 7 pour le 218 Po, 3 à 9 pour le 214Pb et 1,4 à 10 pour le 214Bi (sans tenir compte des
valeurs calculées non nulles correspondant à des valeurs mesurées égales à zéro). Autrement dit, les
écarts entre le calcul et la mesure sont égaux en moyenne à 500, 473 et 761 % des valeurs mesurées
pour les 218 Po, 214 Pb et 214Bi respectivement.

4.2.2. EAP

Les courbes de la figure DL 1.15.(1, 2 et 3) nous montrent les valeurs calculées des EAP,
totales, attachées et libres respectivement, en fonction des valeurs mesurées.

Sur la figure HI. 1.15.1. (EAP totales calculées et mesurées), nous retrouvons les tendances
observées dans la comparaison des activités volumiques des descendants du radon calculées et
expérimentales, à savoir :

- 1*EAP totale est relativement bien décrite lorsque des particules sont injectées dans le
volume de vieillissement, des écarts d'un facteur 2 au maximum étant observés (l'écart entre
le calcul et la mesure vaut en moyenne 36 % des valeurs mesurées, étant compris entre 15
et 117%);

- en revanche, lorsqu'aucune particule n'est injectée dans notre enceinte, 1"EAP totale
(exclusivement libre), est 2,6 à 7 fois plus élevée que 1"EAP totale mesurée (dans ce cas,
l'écart calcul-mesure se situe entre 256 et 690 % des valeurs mesurées, valant en moyenne
433 %).

Sur la figure IIL 1.15.2., nous voyons que les valeurs calculées des EAP attachées sont très
proches de celles mesurées (écart calcul-mesure égal en moyenne à 16 % des valeurs mesurées),
l'écart maximum étant observé dans le cas d'une EAP égale à 1,7 fois sa valeur mesurée.

Sur la figure HI. 1.15.3., les valeurs calculées de 1"EAP libre apparaissent largement supérieures
à celles mesurées (de 540 % en moyenne). On rejoint ici le cas des EAP totales (figure m . 1.15.1.)
égales aux EAP libres lorsqu'il n'y a pas de particules dans le volume de vieillissement.
-184-

FjgurenLl.15.1. : EAP TOTALE : COMPARAISON ENTRE LE


CALCUL ET L'EXPERIMENTATION

1000

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blanc : sans particule ; noir : avec particules


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- 185-

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CALCUL ET L'EXPERIMENTATION

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10 100 1000
EAP attachée mesurée (uJ.m-3)
-186-

Figure m.l T 15.3. : EAP LIBRE : COMPARAISON ENTRE LE


(CALCUL ET L'EXPERIMENTATION

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EAP libre mes urée (nJ.m-3)


-187-

4.2.3. Facteur d'équilibre

La comparaison des valeurs calculées et mesurées du facteur d'équilibre F apparaît sur la


figure EŒ. 1.16., sur laquelle des tendances similaires à celles énoncées dans le paragraphe précédent
sont visibles. Que ce soit pour les quantités calculées ou expérimentales, F est toujours proportionnel
au rapport de l'EAP totale sur l'activité volumique du radon que nous avons déduite des mesures par
spectrométrie gamma : le dénominateur de cette fraction étant commun aux valeurs de F calculées et
mesurées, il est donc naturel que nous retrouvions ici les tendances observées dans la comparaison
des EAP totales modélisées et expérimentales.

4.2.4. Fraction libre de l'EAP et descendants du radon libres

Nous voyons sur la figure m . 1.17. que le modèle PRADDO calcule des fractions libres de
l'EAP fE de 4 à 15 %, là où nos mesures conduisent à des valeurs nulles de fE. De plus, dans le cas
où des particules sont injectées dans le volume de vieillissement, les valeurs calculées de fE sont entre
1,9 et 15 fois supérieures aux valeurs non nulles mesurées. Notons que les écarts semblent diminuer
lorsque fE augmente entre 1 et 10 %.

Sur les figures 111.1.18.(1, 2 et 3), nous comparons les valeurs modélisées et expérimentales
des fractions libres de chacun des descendants du radon. Nous voyons que nos calculs aboutissent à
des fractions libres du 214 Pb (f2) et du 214Bi (f3) comprises entre 10'3 et 10 %, là où les mesures nous
ont donné 0 %. Parallèlement, les valeurs calculées de la fraction libre du 218 Po sont jusqu'à 40 fois
supérieures à celles mesurées, lorsque ces dernières sont faibles (inférieures à 1 %). Néanmoins, nous
avons vu que l'incertitude sur nos résultats expérimentaux est d'autant plus grande que la proportion
des descendants libres est faible face à celle des descendants attachés. C'est pourquoi, il est difficile
d'interpréter les écarts observés pour ces valeurs de fractions libres particulièrement faibles (valeurs
expérimentales inférieures à 1 ou 2 %).

En revanche, nous pouvons noter que les valeurs calculées des fractions libres du 218 Po sont
entre 1,5 et 5 fois supérieures à celles mesurées, lorsque ces dernières sont comprises entre 7 et
25 %. Ces écarts sont plus faibles dans le cas du 214 Pb, où un facteur 2 au maximum différencie les
quantités modélisées et expérimentales. Enfin, dans le cas du 214Bi (figure [Q.I.18.3.), les valeurs
calculées de la fraction libre, toutes inférieures à 2 %, apparaissent beaucoup plus faibles que celles
mesurées (comprises entre 3 et 8 %).
-188-

Figure m.1.16. : FACTEUR D'EOUELIBRE F : COMPARAISON


]ENTRE LE CALCUL ET L'EXPERIMENTATION

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— 189 -

Figure m . 1.17. : FRACTION LIBRE DE L'EAP fE


COMPARAISON ENTRE LE CALCUL ET
L'EXPERIMENTATION

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fE mesurée (sans dimension)

Note : les points d'abscisse nulle sont un artifice de présentation ; ils permettent de souligner les activités nulles
d'après la mesure mais pas d'après le calcul.
-190-

Figure m.1.18.1. : FRACTION LIBRE DU 218Po fl:


COMPARAISON ENTRE LE CALCUL ET
L'EXPERIMENTATION

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-191-

Figure m.1.18.2. : FRACTION LIBRE DU 214Pb f2:


COMPARAISON ENTRE LE CALCUL ET
L'EXPERIMENTATION

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Note : les points d'abscisse nulle sont un artifice de présentation ; ils permettent de souligner les activités nulles
d'après la mesure mais pas d'après le calcul.
-192-

Figure m.1.18.3. : FRACTION LIBRE DU 214Bi O:


CQMPARAISON ENTRE LE CALCUL ET
L'EXPERIMEl VTATTON

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£? mesurée (sans dimension)

Note : les points d'abscisse nulle sont un artifice de présentation ; ils permettent de souligner les activités nulles
d'après la mesure mais pas d'après le calcul.
- 193-

5. CONCLUSION ; INTERPRÉTATION DES RÉSULTATS

La comparaison des grandeurs calculées par notre modèle PRADDO avec celles mesurées sur
la partie radon du banc d'étalonnage ICARE, montre donc :

- que les grandeurs relatives aux descendants du radon attachés sont proches de celles
mesurées expérimentalement, voire dans certains cas, légèrement supérieures ;

- que notre modèle décrit effectivement une différence de concentrations des descendants,
selon que des particules sont ou ne sont pas injectées dans le volume de vieillissement
(concentrations inférieures en l'absence de particules) ;

- mais qu'un écart, parfois important, existe entre les valeurs calculées et mesurées des
grandeurs de sortie relatives aux descendants libres, le calcul donnant des résultats
généralement supérieurs à la mesure.

Parallèlement, rappelons que, dans nos calculs, deux des paramètres d'entrée, la fréquence de
dépôt des descendants du radon libres Xdi, et celle des descendants du radon attachés A.da, ont été
déterminées à partir d'une vitesse de dépôt de la littérature. Cette approche n'est pas satisfaisante
puisque ces paramètres sont a priori étroitement liés au système que nous étudions. Néanmoins, elle
est la seule possible tant qu'aucune théorie ne nous permet de déterminer précisément les paramètres
de dépôt des descendants du radon (voir chapitre II. 1.)- Qui phis est » l'étude de sensibilité des
paramètres de notre modèle montre que Xd) est un paramètre sensible (influent), ce qui n'est
d'ailleurs pas le cas de Xda.

Nous pouvons donc légitimement penser que la valeur de Xdl que nous utilisons dans nos
calculs est quelque peu erronée, ce qui aurait une répercussion importante sur les grandeurs de sortie
calculées (paramètre sensible). En l'occurrence, sous-estimer Xdl (donc les pertes par dépôt sur les
parois) aurait pour conséquence de surestimer les activités volumiques et les EAP relatives aux
descendants du radon libres. Parallèlement, une erreur sur la valeur de A.da est possible mais sans
conséquence importante puisque ce paramètre n'est pas particulièrement influent.

Appliquons ce raisonnement à notre cas et supposons que la valeur de Xd] que nous avons
choisie (14,42 h"1) est plus faible que la valeur réelle de X,dl. Ceci expliquerait donc les écarts
systématiques entre les valeurs calculées et mesurées des activités volumiques et des EAP relatives
aux descendants du radon libres. Par ailleurs, dans ce cas, il serait logique que l'activité volumique
du 218 Po attaché soit un peu surestimée dans les calculs, puisqu'elle varie inversement avec
-194-

l'activité volumique du 2 I 8 Po libre. Ceci serait vrai pour le 214Pb et le 214Bi attachés, mais de façon
moins accentuée, puisque ces derniers ont d'autres sources que les activités volumiques des 214 Pb et
214
Bi libres, lesquelles sont par ailleurs plus faibles que celle du 218 Po libre.

Si notre raisonnement est correct, nous pouvons alors nous demander pour quelles valeurs de
XJJ notre modèle décrirait correctement nos situations expérimentales, et en particulier, si ces valeurs
auraient un sens ? Pour répondre à ces questions, nous supposons que notre modèle décrit
correctement la réalité, et nous réalisons un test de sensibilité de la fréquence de dépôt des
descendants libres Xdi pour quatre de nos situations expérimentales sans injection de particules (une
pour chaque cas d'activité volumique du radon). Sur la figure m.1.19., nous traçons la variation des
EAP totales pour chacun de nos quatre exemples en fonction de X&. Nous indiquons les valeurs des
EAP totales expérimentales par une droite. Nous voyons que notre modèle ajuste les EAP totales
aux valeurs réelles pour des fréquences de dépôt des descendants du radon libres comprises entre 60
et 112 h"1. Notons que, compte-tenu du rapport S/V de notre enceinte, la valeur de 112 h"1
correspond à une vitesse de dépôt des descendants du radon libres de 0,35 cm.s"1, soit une valeur
élevée, mais plausible (voir les vitesses de dépôt des descendants du radon libres données dans le
tableau n.1.6). Notons enfin que les fréquences de dépôt semblent augmenter avec la concentration
de radon dans l'enceinte. Ceci n'est pas corrélé avec l'augmentation du débit d'injection de radon dans
le volume de vieillissement, puisque dans l'expérience 1, la concentration du radon, qui est plus faible
que dans les trois autres cas, est obtenue avec la source de radon faible et le débit d'injection
maximal, soit 1 l.mn*1. En revanche, dans les expériences 2 et 3, les débits d'injection de radon sont
inférieurs à 1 l.nur1. Par ailleurs, l'ionisation de l'air augmentant avec sa concentration en radon, nous
pouvons penser que l'aérosol radioactif est d'autant plus neutralisé. Dans ce cas, la fraction des
descendants du radon neutres augmenterait, et ces derniers ayant des coefficients de diffusion plus
élevés, il serait naturel que leur fréquence de dépôt sur les parois soit accentuée.

Les résultats précédents permettent de montrer que notre hypothèse (fréquence de dépôt des
descendants du radon libres Xdl erronée) n'est pas aberrante. Nous pouvons donc supposer qu'avec
une valeur de X& juste, notre modèle PRADDO décrirait les situations expérimentales obtenues en
l'absence de particules, aussi bien qu'il le fait dans le cas où nous injectons un aérosol dans notre
enceinte. Il faudrait donc, dans une suite de ce travail, confirmer les résultats présentés ici en
essayant de déterminer expérimentalement les fréquences de dépôt des descendants du radon, en
particulier de ceux libres, et en observant la relation entre le dépôt sur les parois et la concentration
du radon.
Figure IH.1.19. : VARIATION DE L'EAP TOTALE CALCULEE AVEC LA FREOUENCE DE
DEPOT DES DESCENDANTS LIBRES ET COMPARAISON AVEC L'EXPERIENCE

l,00E-03

: - 1.00E-04

BL

- • l,00E-05

1.00E-06
20 40 60 80 100 120
Fréquence de dépôt des descendants libres (h-î)

'Avi=1543 Bq.m-3 EXP.Î Avi=65852 Bq.m-3 - EXP.2

Avi=101730 Bq.m-3 EXP.3 — - - Avi=137161 Bq.m-3 - EXP.4


- 196-

PARTIE m - CHAPITRE 2

MESURES RÉALISÉES SUR UN SITE RÉEL ET COMPARAISON AVEC LA


MODÉLISATION

INTRODUCTION. TRAVAUX PRELIMINAIRES

Comme dans le chapitre précédent, nous nous proposons ici de confronter notre modélisation à
l'expérience, celle-ci étant réalisée cette fois dans un bâtiment public. L'intérêt réside alors dans le fait
qu'on se place dans un cas réel, mais cela présente aussi deux désavantages : d'une part le système
étudié est très complexe, et d'autre part, nous ne le maîtrisons que peu, voire pas du tout.

L'idée d'un travail expérimental sur site fait suite à une première comparaison théorie-
expérience, réalisée à partir de données recueillies par le LEIRPA (Laboratoire d'Etudes et
d'Intervention sur le Radon et les Polluants Atmosphériques de l'IPSN) dans le cadre d'un
programme de recherche sur le radon. Lors de cette campagne, cinq habitations ou bâtiments publics
de Bretagne ont été étudiés plus particulièrement [RO90]. L'analyse des résultats de ces études
conduit à deux conclusions [GO93b] :

- d'une part, les paramètres d'entrée mesurables de notre modèle ne sont pas toujours tous
accessibles à partir des mesures effectuées sur le terrain ;

- d'autre part, en général, l'ensemble des mesures qui nous intéresse n'a pas été réalisé
simultanément, ni même dans des configurations identiques (portes et fenêtres toutes
ouvertes ou toutes fermées, etc.).

L'exploitation des résultats de ces mesures nous est donc apparue incompatible avec notre
travail pour deux raisons :

- dans notre modèle, un certain nombre de paramètres d'entrée doivent être évalués, ce qui n'a
pas été le cas dans la campagne précédente ;

- nous supposons établi un régime permanent, ce qui nous contraint à mesurer toutes les
quantités choisies dans un intervalle de temps limité, afin de nous soustraire aux variations
des conditions ambiantes, probables dans une habitation ; cette deuxième condition n'est pas
non plus vérifiée lors de la campagne de mesures précédente.
- 197-

Pour répondre à nos besoins spécifiques, nous avons donc choisi de réaliser une nouvelle
campagne de mesures en collaboration avec le LEIRPA et le LPARA (Laboratoire de Physique des
Aérosols et de Radioactivité Atmosphérique) de l'Université de Brest. En ce qui nous concerne, nous
nous attachons à caractériser les aérosols ambiant et actif respectivement, et nous profitons des
mesures de l'activité volumique du radon et de la ventilation effectuées par le LEIRPA. C'est
pourquoi dans la suite, nous ne détaillons pas les parties traitées par ce laboratoire, préférant faire
référence au rapport du LEIRPA décrivant cette campagne de mesures [GO94]. En ce qui nous
concerne, cette campagne de mesures comprend :

- une période d'étude préliminaire (découverte du site, premiers résultats expérimentaux)

- une partie principale

- des périodes d'étude plus courtes, visant à identifier l'aérosol ambiant du site étudié.

Dans la suite, nous présentons les résultats obtenus lors de la campagne de mesures principale.

1. LE SITE DE MESURES

1.1. Choix du site de mesures

Le programme de recherche dans lequel s'inscrit notre étude portant sur un site public et
n'étant pas terminé à cette date, nous en conservont l'anonymat en l'appelant "W.". Nous avons choisi
de réaliser notre campagne de mesures dans la cave de la mairie de W. pour deux raisons :

- d'une part, les études précédentes, effectuées par le LEIRPA en 1989-1990, montrent que la
concentration du radon y est importante, atteignant parfois plusieurs milliers de Bq.irr 3 ;

- d'autre part, en commun accord avec le Maire et le personnel de la mairie, nous pouvons
disposer librement des pièces choisies dans le sous-sol. Ceci nous permet donc de
caractériser précisément une partie d'un système, lequel est par ailleurs normalement occupé
et donc soumis aux activités du personnel et de leurs clients. Notons que le même travail
aurait difficilement pu être réalisé chez des particuliers, étant donné le temps passé, le
volume de matériel entreposé, le bruit engendré, etc.

1.2. Situation géographique

W. est une commune bretonne, du Morbihan (56), située sur un sol granitique, comme c'est
souvent le cas dans cette région de France (voir carte géologique de la figure m.2.1.) et dont nous
avons vu qu'il est souvent source de radon (chapitre ILL).
-198-

formations sédimentairas 31 métamorphiques | • . | Csmbrien. OrdovidBn at Silurien

| j Quaternaire [7 - -| socle (gneiss, micaschistes! échelle : 1/6 000 000

|" j Miocène at Pliocène

j j Oligocône me t a ^n or p h 1 sn^ e ai pi n

j ^ _ ; ' ^ j ëocone méiamorphisme hercynien


an denors au Massif Centrai
[ } Crétacé supérieur métamorphisme précambrien

! j Crétacé inférieur
] J Jurassiqua supérieur formations pluiomques

[ J Jurassiqua moyen

{«v'-r- ;'| Jurassique Inférieur (Lias) 3gj8jjS38| gnnîtes antéhercyniens [Précambrien st Paléazoïque inférieur!

^ .-^ | Trias moyen ei supérieur

Trias inférieur formations volcaniques

Permian roches volcaniques récentes {Pliocène et Quaternaire)

(^ . ' j Carbonifère [ ' v [ roches verres (volcanisme alpin et roches ulirabasiaues)

——— accidents majeurs

Figure 111.2.1 - Situation de notre site de mesure


(en terme géographique et géologique)
- 199-

1.3. L'habitation

La mairie de W. (figure EQ.2.2 ) est une grande bâtisse en granit, construite en 1910,
comprenant un niveau semi-enterré que nous appelons sous-sol, deux étages et un grenier.

Lors de nos expérimentations, nous travaillons dans le sous-sol auquel nous sommes seuls à
avoir accès pendant toute la durée de notre étude. En revanche, nous ne nous intéressons pas aux
niveaux supérieurs, constamment soumis aux activités et aux déplacements du personnel et du
public.

1.4. Le lieu de nos mesures

Le sous-sol que nous étudions, schématisé sur la figure m.2.3., comprend deux parties :

- l'une, que nous appelons "cave", est séparée en deux zones par l'ajout d'un bungalow en
préfabriqué, constituant la moitié du volume de la cave. En dehors de ce bungalow, le sol
est en terre battue et les murs sont à nu. Une porte permet de séparer éventuellement les
deux zones. Enfin, une chaudière, installée vers le milieu de la cave en terre battue, est en
fonctionnement lors de nos expérimentations ;

- l'autre partie, dite "aménagée", a son sol et ses murs revêtus de béton et de revêtements
(moquettes). Elle comprend une salle de réunion et un couloir, dont les portes donnent
accès respectivement à l'extérieur et à l'escalier montant vers le premier étage.

Lors de notre campagne de mesures, nous avons choisi une configuration du système, à
savoir :

- porte de la salle de réunion : grande ouverte ;

- portes du couloir, donnant sur l'extérieur et sur l'escalier interne respectivement : fermées ;

- porte du couloir donnant sur la cave : fermée ;

- porte entre le bungalow et la cave en terre battue : grande ouverte.

De cette façon, nous constituons dans le sous-sol, deux systèmes, l'un aménagé et l'autre pas,
dont nous nous attendons à ce qu'ils soient différents, en terme d'activités volumiques du radon et de
ses descendants, à cause de la nature de leurs sols et murs respectifs. Notons qu'en pratique, la
configuration choisie n'est applicable que dans une certaine limite, puisque des allées et venues, entre
l'extérieur et l'intérieur ou entre la cave et le couloir ou l'escalier, sont inévitables. Néanmoins, les
ouvertures et fermetures de porte, étant toujours faites le plus rapidement possible, nous supposons
que l'ensemble des entrées et sorties perturbent peu notre système.
-200-

Figure III.2.2 - Photographie du bâtiment étudié


ENTREE

5,40 m 1,75 m 5,22 m

cave i
o
(terre battue) 3,50 m I

5,00 m

^ Y . . \ . . \ : - v ! s5 « r*

VERS LE
1er ETAGE
-202-

Lors de nos expérimentations, la majorité de nos mesures est réalisée en un point A et quelques
autres sont effectuées en deux points B et D (voir le schéma de la figure 1H.2.3. ; le point C a été
étudié lors de la campagne de mesures préliminaire). L'objectif est d'observer dans quelle mesure,
l'hypothèse d'homogénéité, utilisée dans le modèle PRADDO, est vérifiée dans le système que nous
étudions.

2. LES MESURES REALISEES ET LES METHODES UTILISEES

Rappelons que les mesures réalisées doivent permettre de déterminer les paramètres d'entrée et
les quantités équivalentes aux grandeurs de sortie de notre modèle PRADDO.

2.1. Mesure des données d'entrée du modèle

2.1.1. Conditions environnementales

Pour parfaire notre connaissance de système étudié, nous en mesurons la température et le taux
d'humidité relative avec une sonde HUMICOR de chez CORECI.

2.1.2. Radon

Les méthodes de mesures relatives au radon sont largement détaillées dans le rapport de
Goutelard [GO94]. Nous nous contentons ici de présenter succinctement les mesures réalisées et les
méthodes utilisées. Pour nous, l'objectif de ces mesures est d'une part, de vérifier si le calcul de
l'activité volumique du radon à partir de la relation 36.a (chapitre IL1.) donne de bons résultats, et
d'autre part, de disposer de l'activité volumique du radon existant dans le système lors de nos
expérimentations.

2.1.2.1. Emission de radon par le sol

La "méthode d'accumulation" est couramment utilisée par le LEIRPA pour déterminer le flux
d'émission de radon par le sol. Cette méthode consiste à poser la face ouverte d'un conteneur sur le
sol de façon à créer un volume étanche, dans lequel le radon émis par la surface s'accumule. Dans le
conteneur, l'activité volumique du radon croît jusqu'à atteindre un palier, résultant de l'équilibre entre
le flux d'émission et la décroissance radioactive du radon. Le flux d'émission du radon, proportionnel
à l'activité volumique du radon accumulée dans le conteneur, "A^" et inversement proportionnel au
temps, est accessible par la mesure de A ^ au cours du temps. Notons que plus A ^ augmente, plus le
gradient de concentration du radon entre le sol et l'air et donc le flux d'émission radon, initialement
élevés, diminuent. C'est pourquoi la mesure de l'activité volumique du radon accumulé, effectuée
avec la méthode des fioles scintillantes, est réalisée de préférence pendant les premières heures de
l'accumulation.
-203-

Le flux d'émission de radon est mesuré exclusivement dans la cave en terre battue au point C
au niveau du sol. En effet, pour des raisons pratiques, l'installation d'un conteneur n'a pas été possible
sur les murs ou dans la salle de réunion.

2.1.2.2. Activité volumique radon dans l'air extérieur et intérieur

Pour mesurer l'activité volumique du radon dans l'air intérieur et extérieur, le LEIRPA utilise
des chambres d'ionisation (voir le principe de mesure dans le chapitre précédent). Notons simplement
que dans le cas de l'air extérieur, l'activité volumique du radon, beaucoup plus faible qu'à l'intérieur,
est mesurée avec une chambre d'ionisation de grand volume (0,12 m3 pour une "CD43") caractérisée
par sa grande sensibilité. Les activités volumiques du radon intérieures sont mesurées avec deux
chambres d'ionisation de 1500 cm3, les prélèvements étant réalisés soit dans la cave (vers le point C
pour la partie en terre battue, ou vers le point B dans le bungalow), soit à l'entrée de la salle de
réunion. Les activités volumiques intérieures et extérieures obtenues sont enregistrées sur un micro-
ordinateur durant toute la campagne de mesures.

2.1.3. Particules

2.1.3.1. Concentration totale

Nous utilisons deux CNC (modèles 3020 de chez TSI) pour mesurer les concentrations
particulaires totales dans la cave ("CNC 3") et parallèlement dans la salle de réunion ("CNC 2"). Ces
concentrations particulaires sont enregistrées en continu sur micro-ordinateur durant toute notre
campagne de mesures. Dans la cave en terre battue, nous plaçons le CNC soit vers le point C (partie
terre battue), soit vers le point B (partie bungalow).

2.1.3.2. Granulométrie

Pour mesurer la granulométrie de l'aérosol ambiant, nous utilisons de nouveau le DMPS


présenté dans le chapitre précédent : un troisième CNC ("CNC 1") est donc utilisé pour réaliser cette
mesure. En revanche, cette fois, nous utilisons le DMPS en mode "sous pression", tel que, rappelons
le, une pompe prélève l'air à caractériser à travers le DMA, y créant ainsi une dépression. Afin de
nous assurer d'un prélèvement régulier, nous utilisons une pompe TL3V de chez RIETSCHLE.
Enfin, le prélèvement est réalisé au voisinage du point A (voir la figure DI.2.3.).

Par ailleurs, en dehors de notre campagne de mesures principale, nous avons vérifié, dans la
cave en terre battue, l'absence de particules de "gros" diamètres (supérieurs à 0,886 um). En effet,
cette dimension représente la limite supérieure de la gamme de diamètres que nous pouvons mesurer
avec le DMPS tel que nous l'utilisons. Pour observer ces grosses particules, nous utilisons un
"SDI 2000" développé au laboratoire [DI91] et un "APS" (Aerodynamic Particle Sizer, modèle 33)
commercialisé par la firme TSI [AP83].
-204-

La mesure de la granulométrie des particules par l'APS consiste en une mesure de leur vitesse
de déplacement, laquelle est directement fonction de leur diamètre aérodynamique. Pour accéder à
cette vitesse, un rayon laser est séparé en deux faisceaux, distants d'une longueur de séparation
connue, et tels que chaque particule coupe chacun des rayons successivement lors du prélèvement. A
chacune des deux "coupures" correspond une impulsion et le temps mis par une particule pour
générer l'une puis l'autre impulsion permet de déterminer sa vitesse. La mesure est entièrement
pilotée par ordinateur, le temps de prélèvement étant choisi par l'utilisateur. Lors de nos mesures,
nous répétons plusieurs échantillonnages de 20 à 40 minutes environ. Vis-à-vis de nos
expérimentations, TAPS présente l'avantage de détecter rapidement et simplement les "grosses"
particules. En revanche, il ne nous permet pas de mesurer les particules de diamètre voisin de I um,
cette dimension étant sa limite inférieure de détection.

Le SDI 2000 (Spectromètre Difïùsionnel et Inertiel) est constitué de deux systèmes de mesure
différents, un impacteur Andersen et un ensemble de six lits granulaires, placés en série, et en aval
desquels une pompe permet de prélever l'aérosol à identifier. Les particules de diamètre supérieur à
0,35 um (0,35 um étant le diamètre de coupure du dernier étage de l'impacteur Andersen, défini
expérimentalement [DI91]) se déposent par inertie sur les filtres placés sur les différents étages de
l'impacteur Andersen. Ensuite, les particules plus petites sont captées par les lits granulaires ou, pour
celles qui n'y sont pas retenues, sur les filtres absolus placés en aval. Les caractéristiques différentes
des six lits granulaires, placés en parallèle, permettent d'accéder à la granulométrie des particules
prélevées, d'après celles déposées sur les six filtres aval. L'analyse des différents filtres (impacteur et
lits granulaires) est effectuée par pesée. Pour recueillir suffisamment de particules, détectables lors de
nos pesées, il est nécessaire que nous prélevions l'aérosol pendant des périodes relativement longues,
que nous avons fixées à 1 semaine ou 15 jours en continu. La mesure réalisée à l'aide du SDI 2000
présente l'avantage de couvrir un spectre de diamètres large, entre 0,0075 et 15 um. En revanche,
l'analyse par pesées est fastidieuse, et de plus s'avère inappropriée en ce qui concerne la partie
inférieure de notre spectre de dimensions, là où les masses mises en jeu sont si faibles qu'elles sont
difficilement détectables (même dans le cas des périodes de prélèvement que nous nous sommes
fixées).

Notons que les diamètres mesurés par les différents appareils cités ne sont pas les mêmes :
diamètre dérivé d'une mobilité électrique pour le DMPS, diamètre aérodynamique pour l'APS et
diamètres difïùsionnel ou inertiel pour le SDI 2000. Néanmoins, nous pouvons comparer les
granulométries entre elles puisque notre objectif n'est pas d'en faire une analyse fine mais simplement
de vérifier qu'aucune particule n'apparaît dans le domaine des diamètres supérieurs au micron.
-205-

2.1.3.3. Comparaison (les trois CNC utilisés

Nous comparons les concentrations particulaires données par les CNC 1, 2 et 3 en les faisant
prélever en un même point l'aérosol ambiant du laboratoire. Les résultats donnés en annexe III.2.1.
peuvent être résumés comme suit :

- les CNC 1 et 2 donnent des résultats similaires à moins de 30 % près lorsque la


concentration particulaire est inférieure à 15 000 p.cm~3 environ, mais l'écart entre les
valeurs indiquées par ces deux CNC augmente, atteignant parfois un facteur 2, lorsque la
concentration des particules augmente. Enfin, d'une façon générale, le CNC 1 indique les
valeurs les plus faibles ;

- le CNC 3 donne des valeurs de concentrations particulaires toujours supérieures à celles


indiquées par les CNC 1 et 2.

Finalement, nous choisissons d'utiliser le CNC 3 dans la cave en terre battue et le CNC 2 dans
la partie aménagée du sous-sol pour enregistrer les variations des concentrations particulaires lors
de notre campagne de mesures. Parallèlement, c'est avec le CNC 1 que nous mesurons
ponctuellement les granulométries des particules, en vue de l'évaluation des fréquences
d'attachement. Donc, compte-tenu de nos observations de laboratoire, nous savons qu'il est possible
que nous sous-estimions ces dernières.

2.1.4. Taux de renouvellement d'air

L'étude des échanges gazeux entre les pièces de l'habitation a été réalisée par le LEIRPA et est
détaillée dans le rapport interne précédemment cité [GO94]. Notons simplement que la méthode
utilisée est celle du traçage gazeux, l'hélium, le CO2 et le SF6 étant choisis comme traceurs.

Dans le cas de l'étude d'une pièce, la méthode consiste à injecter un débit connu du traceur
choisi jusqu'à ce que soit atteinte sa concentration d'équilibre. Celle-ci est le résultat de l'injection de
traceur et de la décroissance de sa concentration par ventilation. L'analyse de la décroissance
exponentielle de la concentration du traceur, à partir de l'arrêt de son injection, permet d'accéder à la
fréquence de renouvellement de l'air du volume étudié (X.v dans notre modèle PRADDO).

Dans le cas où sont étudiés les transferts de l'air entre plusieurs zones d'un système, autant de
traceurs que de zones identifiées sont nécessaires. Ces derniers sont injectés chacun dans une pièce,
avec un débit connu, jusqu'à ce que l'équilibre soit atteint dans l'ensemble du système. Là, l'écriture
des bilans massiques relatifs à chacun des traceurs dans chacune des zones, conduit à un système de
n équations à n inconnues (en l'occurrence, les débits d'échanges entre les zones et avec l'extérieur).
En pratique, seuls trois traceurs ont pu être utilisés, ce qui limite à trois le nombre de zones étudiées
simultanément.
-206-

2.2. Mesures des grandeurs de sortie du modèle

2.2.1. Activité volumique totale des descendants du radon

Pour déterminer les activités volumiques des descendants du radon, nous utilisons de nouveau
la méthode de Thomas (voir la description de cette méthode dans le chapitre précédent). Cette fois,
afin de pallier des concentrations de descendants qui pourraient être trop faibles, nous choisissons de
prélever les descendants du radon des pièces étudiées à un débit voisin de 82 cnv'.s"1 (4,9 l.nur 1 ).
Cette valeur est celle obtenue théoriquement avec un gicleur régulateur de débit MILLIPORE,
monté en aval du conduit de prélèvement. Pour être opérationnel, un tel régulateur de débit nécessite
une dépression avale minimale de 400 mmHg (550 mbar), que nous obtenons à l'aide d'une pompe
TLV15 de chez RDETSCHLE. Comme lors de nos expérimentations sur le banc d'étalonnage
ICARE, le système de prélèvement que nous utilisons permet de prélever simultanément les
descendants du radon totaux (libres et attachés) et ceux attachés seuls (la méthode de séparation des
descendants du radon libres et attachés est abordée dans le paragraphe suivant). Des mesures
préalables, réalisées en laboratoire, nous ont montré que :

- le débit de prélèvement des descendants du radon totaux, régulé pour des dépressions
avales comprises entre 450 environ et 600 mmHg, vaut en moyenne 78,29 cm3.s~'
(4,70 l . m i r 1 ) ! 1,17%;

- le débit de prélèvement des descendants du radon attachés, régulé pour des dépressions
avales comprises entre 500 environ et 600 mmHg, vaut en moyenne 71,93 cm 3 .s-'
(4,26 l.mn- 1 )! 0,35%.

Lors de nos mesures sur le site, les dépressions avales, visualisées à l'aide de manomètres à
aiguilles BADIN-CROUZET, sont toujours voisines de 600 mmHg, de sorte que nous sommes
assurée des valeurs des débits de prélèvement.

2.2.2. Activité volumique des descendants du radon : séparation des composantes libre et attachée

2.2.2.1. Méthode des tubes

Nous utilisons la même méthode que celle présentée dans le chapitre précédent pour
déterminer les fractions des descendants du radon présents sous formes libre et attachée
respectivement (échantillonnages simultanés des descendants du radon "totaux" et de ceux attachés
seuls à travers deux têtes de prélèvement : Tl et T2 respectivement, T2 contenant les 300 tubes fins
où sont théoriquement retenus les descendants du radon libres). Cette fois, le débit d'air traversant le
conduit de prélèvement lors de l'échantillonnage est légèrement différent et les courbes de rétention
-207-

des descendants du radon dans les têtes de prélèvement Tlet T2 ne sont donc pas exactement les
mêmes que dans le chapitre précédent (voir figure HL2.4). Nous ne rediscutons pas les
caractéristiques de la rétention, qui sont bien entendu inchangées.

2.2.2.2. Méthode de la grille

En parallèle, avec la méthode des tubes, nous séparons les descendants du radon libres de ceux
attachés à l'aide de la méthode de la grille (utilisée par le LPARA). Dans cette méthode, notre
conduit contenant les 300 petits tubes est remplacé par une grille, sur laquelle les descendants du
radon libres se déposent, toujours par diffusion brownienne. Les caractéristiques de la grille utilisée
sont données en annexe m.2.2. La fraction des descendants du radon retenus sur la grille lors du
prélèvement apparaît sur la figure UL2.4. (trait pointillé). Nous voyons que la méthode de la grille
permet de retenir moins de descendants du radon attachés, en particulier dans le domaine critique des
diamètres compris entre 5 et 20 nm. Néanmoins, elle a aussi pour conséquence de retenir moins de
descendants du radon libres, puisque dès 1 nm, la fraction retenue fE décroît, ne valant plus que 70 %
pour les diamètres de 3 nm (contre 90 % dans le cas de la méthode des tubes) et 48 % environ pour
ceux de S nm (contre 70 % environ dans le cas de la méthode des tubes). Ainsi, l'une et l'autre
méthode ont leur avantage et leur inconvénient, et en l'absence de connaissances sur la granulométne
de la fraction libre des descendants du radon, nous ne pouvons pas privilégier l'une plus que l'autre.

2.2.3. EAP totale

La méthode de Thomas nous donne les activités volumiques des descendants du radon, à partir
desquelles nous calculons les EAP (voir tableau 1.6). Parallèlement, nous disposons d'un appareil
portatif, appelé "MIMIL", mesurant 1*EAP totale [MTM88]. Avec MIMIL, les descendants du radon
sont prélevés durant 2 mn avec un débit de 3 I.mir1, à travers un filtre absolu, identique à celui
utilisé dans le cas de la méthode de Thomas. A la fin du prélèvement, 1 mn est laissée à l'utilisateur
pour déposer son filtre face à un détecteur solide au silicium. Là, la décroissance du dépôt actif
recueilli est analysé à l'aide de la méthode de Rolle [RO72]. Le résultat, obtenu après 12 minutes de
comptage, est indiqué directement en terme d"EAP totale. Le domaine de mesure de MIMIL s'étend
entre 0,1 et 199 uJ.nr 3 , l'incertitude relative donnée par le constructeur étant de +40 % pour des
EAP de l'ordre de 10 uJ.nr 3 ou plus.
-208-

Figure D3.2.4. : FRACTION DES DESCENDANTS DU RADON


RETENUE AU COURS D'UN PRELEVEMENT EN FONCTION
DE LEUR DIAMETRE ET DE LA TETE DE PRELEVEMENT

0,1 - r

c
o
4>

0,01

0,001 - r

0,0001 I I I I

10 100 1000
diamètre des particules (nm)

Tl T2 GRILLE
-209-

2.3. Protocole de mesures

Dans la cave que nous étudions, nous maîtrisons peu les conditions environnementales, qui
peuvent évoluer rapidement. Par exemple, une porte ouverte pendant quelques minutes se traduit par
des variations des activités volumiques du radon, des concentrations particulaires, etc. Le protocole
de mesure que nous nous sommes fixé (voir tableau DI.2.1.) a pour but :

- d'installer le sous-sol étudié dans un régime proche du régime permanent (point 1. : en


pratique, respecté dans la limite du possible, en dépit de notre présence et de nos
déplacements) ;

- de nous affranchir d'éventuelles et inévitables variations des conditions environnementales


(point 3.) ;

- de nous affranchir de l'erreur expérimentale (instrumentation et manipulation) bien sûr, mais


aussi d'observer dans quelle mesure, le système étudié est ou n'est pas dans un régime
permanent (point 3.) ;

- d'observer dans quelle mesure le sous-sol étudié est ou n'est pas homogène (rappelons que
le système homogène est une hypothèse du modèle, que nous souhaitons vérifier ici)
(points 2. et 4.).

2.4. Conclusion : bilan des mesures réalisées

Dans le tableau m.2.2., nous récapitulons l'ensemble des mesures réalisées lors de notre
campagne de mesures. Dans ce tableau, les horloges indiquent les quantités enregistrées en continu
sur micro-ordinateur, par opposition à celles que nous effectuons ponctuellement. De plus, les
astérisques correspondent aux mesures que nous avons nous-mêmes effectuées, les autres étant
prises en charges par le LEIRPA [GO94].

3. CAMPAGNE DE MESURES ; RESULTATS OBTENUS

3.1. Résultats pour le point principal A

3.1.1. Données d'entrée du modèle

3.1.1.1. Radon

Les valeurs mesurées des flux d'émission de radon par le sol en terre battue [GO94] sont
récapitulées dans le tableau IIL2.3 Nous pouvons observer qu'elles sont cohérentes avec celles
indiquées dans le chapitre ILL (de 226 à 14 364 Bq.m^.h"1 dans le tableau ELLl.).
-210-

Tahlfan TTT.2.1 - Protocole des mesures

1. CHOIX DE LA CONFIGURATION DU SYSTEME

Portes et fenêtres fermées


Maintenues fermées pour obtenir des conditions stables

2. CHOIX DE 4 POINTS DE MESURES

—> Une position principale : A


—> Et trois autres pour comparaison (étude de l'homogénéité du système)

3. AU POINT PRINCIPAL : A

—> Mesures simultanées de toutes les quantités nécessaire à une comparaison théorie-
expérience (voir "feuille de terrain" en annexe IQ.2.3)
—» Répétition de l'ensemble des mesures

4. REPETITION DE LA MEME PROCEDURE AUX AUTRES POINTS B,C et D

1 - Récapitulatif des mesures réalisées

CONDITIONS ENVIRONMENTALES
Température * extérieur
intérieure
AP (intérieure - extérieure)
Humidité relative *
RADON 222
Concentration extérieure
intérieure
dans le sol
Flux d'émission par le sol
DESCENDANTS DU RADON *
Concentration totale
attachée
(de celles-ci sont déduites les activités volumiques des descendants libres)
PARTICULES *
Concentration totale
Granulométrie
- 2 1 1—

Tableau DI.2.3 - Flux d'émission de radon par le sol de la cave en terre battue
(point de mesure O

Date Flux d'émission de radon 0)


(Bq.m-2.s- 1 ) (Bq.m-2.h- 1 )
21.02.94 0,4 1440

22.02.94 0,3 1080

23.02.94 0,85 3 060 (2)

24.02.94 0,25 900

25.02.94 0,37 1332


(1) chaque valeur est obtenue à partir d'un seul fût et de prélèvements de fioles répétés tous les quarts
d'heure pendant 2 heures environ.
(2) cette variation surprenante du flux d'émission pourrait être due à des changements dans les
conditions météo.

L'activité volumique du radon mesurée dans la cave apparaît sur la figure IQ.2.5. (les flèches
indiquent que le prélèvement est réalisé au point A, sauf le 23.02.94 entre 12hl5 et 19hl5 et le
25.02.94 à partir de 12hl5, où il est effectué en B, dans le bungalow). Nous voyons que l'activité
volumique du radon évolue généralement entre 2 000 et 8 000 Bq.nr 3 , la différence entre le jour et
la nuit n'étant pas flagrante ici. Nous pouvons noter quelques variations de concentrations du radon
particulièrement brutales :

- le 22.02.94 avant minuit et le 25.02.94 vers 7h00, des ouvertures de portes un peu
prolongées (quelques minutes) se traduisent par une baisse de l'activité volumique du
radon ;

- le 23.02.94 vers 15h30, nous avons délibérément ouvert une fenêtre de la cave en terre
battue, pendant 20 minutes environ, d'où la diminution de l'activité volumique du radon,
suivie d'une augmentation relativement rapide dès que le système est de nouveau fermé ;

- le 24.02.94 vers 23h30, toutes les portes et fenêtres de la mairie, à tous les étages, ont été
ouvertes pendant environ trois quarts d'heure, ce qui explique que l'activité volumique du
radon soit brusquement descendue jusque 1 000 Bq.nr 3 .
Figure HL2.5. : ACTIVITE VOLUMIQUE DU RADON DANS LA CAVE EN TERRE BATTUE fA OU
B) EN FONCTION DU TEMPS. DU 21 AU 25 FEVRIER 94

9000

8000 - -

to

1000 - -

S 8
* ON

2
1 (S
-213-

3.1.1.2. Particules

3.1.1.2.1. Concentration totale

La figure DI.2.6. montre la variation de la concentration particulaire donnée par le CNC 3, en


A, durant toute notre campagne de mesures. Nous voyons que :

- la concentration particulaire se situe généralement entre 10 000 et 25 000 p.cm~3


(autrement dit entre 7 300 et 21 500 p.cm"3, si nous la ramenons à la courbe moyenne
utilisée dans la comparaison des trois CNC) ;

- qu'une diminution progressive apparaît à partir du 23.02.94 vers 9h30 et jusqu'au 24.02.94
vers 6hO0, date à laquelle la concentration particulaire n'est plus que de 2 000 p.cnr 3 . Cette
variation nette du nombre de particules correspond à un dysfonctionnement de la chaudière,
laquelle s'est arrêtée dans la journée du 23.02.94. ;

- la remise en route de cette même chaudière, le 24.02.94 vers 12h00, se traduit par
l'augmentation nette de la concentration particulaire ;

- les fluctuations de la concentration particulaire, visibles uniquement lorsque la chaudière est


en marche, sont dues au fonctionnement périodique de cette dernière. Ainsi, un pic de
particules correspond au déclenchement de la chaudière, toutes les demi-heures environ.
Puis, lorsque la chaudière s'arrête de tourner après quelques minutes de fonctionnement, la
concentration particulaire diminue jusqu'au prochain déclenchement ;

- enfin, nous pouvons observer que, chaque jour, le nombre de particules présentes dans l'air
commence à augmenter le matin (entre 6h00 et 9h00), ce qui correspond à l'arrivée des
expérimentateurs sur le site.

3.1.1.2.2. Granulométrie

Les granulométries mesurées lors de notre campagne de mesures sont du type de celles
présentées sur la figure EI.2.7. Nous y observons deux modes :

- d'une part, des petites particules apparaissent, entre 0,02 et 0,1 um, avec un mode voisin de
0,06 um ("mode 1 "), représentant moins de 20 % de la totalité des particules prélevées ;

- d'autre part, un second mode ("mode 2"), prépondérant, se situe autour de 0,2 um.
Figure m.2.6. : CONCENTRATION PARTICULAIRE AU POINT 'A' DE LA CAVE EN TERRE
BATTUE DU 21 AU 25 FEVRIER 94 (CNC 3)

50000 -r

8 8
ON OS
ON <3 O\ Os

fi
es
1 ?5
-215-

(a) Le 24.02.94 en D
1000

u
3

G.500'
O
•a

0 h™- i i i r

0,01 0,04 0,1 0,4 1,0


Diamètre des particules (um)

(b) Le 23.02.94 en B
2000

][1OO(H
CD

B
E
o

i ' "T'—r—r -i i 1 i r

0,01 0,04 0,1 0,4 1,0


Diamètre des particules (um)

Figure III.2.7—Exemples de granulométries de l'aérosol ambiant obtenues en B et en D


-216-

Nous avons vérifié lors de périodes de mesures annexes, l'absence de grosses particules dans la
cave. Ainsi, alors que le CNC 1 y compte entre 8 000 et 20 000 p.cm"3 (particules submicroniques),
l'APS ne voit que 24 p.ctrr 3 (particules de diamètres supérieurs à 0,5 um). Nous avons confirmé les
résultats donnés par l'APS grâce à des mesures effectuées à l'aide du SDI2000. En effet, pour une
même période de mesure, le SDI 2000 et TAPS estiment la concentration particulaire, exprimée en
masse, à 75 et 65 (valeur moyenne) ug.m~3 respectivement, les diamètres médians respectifs valant
4,38 et 4,55 um (la concentration massique moyenne de 65 ug.m~3 obtenue avec TAPS correspond
aux 24 p.cm"3 précédemment citées).

En conclusion, les mesures réalisées avec l'APS, confirmées par celles effectuées à l'aide du
SDI 2000, prouvent qu'une quantité négligeable de particules de diamètre supérieur à 0,5 um est
présente dans l'air du sous-sol que nous étudions.

Enfin, notons que la granulométrie de l'aérosol ambiant apparaît relativement stable dans le
temps lors de notre campagne de mesures, comme le montre l'évolution des deux diamètres
correspondant aux modes 1 et 2 évoqués ci-dessus (figure IQ.2.8., symboles blancs pour le point de
mesure A).

3.1.1.3. Taux de renouvellement d'air ou fréquence de ventilation

En ce qui concerne la fréquence de ventilation Xv, nous disposons des résultats suivants :

- dans la cave en terre battue (bungalow compris), Xy est égal à 0,28 h~' le 23.02.94 et à
0,46 h"1 le 25.02.94 ;

- dans la salle de réunion (point de mesure D); Xv est égal à 0,19 h"1 le 21.02.94.

Le paramètre Xv n'est donc pas mesuré plusieurs fois par jour ni même chaque jour dans le
sous-sol. En effet, les mesures par traçage gazeux sont des mesures longues (plusieurs heures) et, le
LEIRPA cherchant à décrire l'ensemble de la mairie (étages supérieurs inclus), il n'a pas pu effectuer
davantage de mesures dans la partie que nous étudions. Néanmoins, puisque, au cours de notre
campagne de mesures, nous respectons toujours la même configuration du système (portes et
fenêtres fermées, rappelons le), nous supposons que les valeurs de \v ne varient pas beaucoup, et
nous la posons comprise entre 0,2 et 0,5 h"1 dans les deux parties du sous-sol, durant toute la
période de notre séjour.
Figure IH.2.8. ; MODES DE L'AEROSOL AMBIANT DU SOUS-SOL DU 21 AU 25 FEVRIER
1994

0,3

I
tn D D • mma E3 am mm
•8 0,2 a D D aam a
o a CDS D D
DDO a
•a c
S 0,1
o o O O O© ©
oo
° O
O

—I 1
8
O
ON

i i î
D 0
° mode 1 en A mode 2 en A • mode i en B • mode 2 en B © mode î en D mode 2 en D
-218-

3.1.2. Grandeurs de sortie du modèle

3.1.2.1. Activités volumiques totales des descendants du radon

Les activités volumiques totales des descendants du radon, mesurées avec la méthode de
Thomas, sont données sur la figure m.2.9. De nouveau, nous voyons que l'activité volumique du
2l8
Po est supérieure à celle du 214 Pb et à celle du 214Bi, ce déséquilibre entre les descendants du
radon étant dû aux pertes par ventilation ou par dépôt sur les parois.

D'autre part, nous voyons que les activités volumiques mesurées se situent entre quelques
Bq.nr 3 et 8 000 Bq.nr 3 environ, les variations observées étant parfaitement corrélées à celles de
l'activité volumique du radon ou de la concentration particulaire. Ainsi :

- le 21.02.94, les activités volumiques des trois descendants du radon diminuent à cause de la
baisse de concentration de l'aérosol ambiant et ce, malgré l'augmentation de l'activité
volumique du radon ;

- le 22.02.94, les activités volumiques des descendants du radon augmentent en milieu de


journée à cause de l'augmentation de l'activité volumique du radon, et alors que la
concentration particulaire est plutôt stable ;

- le 23.02.94, les activités volumiques des trois descendants du radon s'élèvent légèrement
entre la fin de matinée et la fin d'après midi, parallèlement à l'augmentation de l'activité
volumique du radon et à la diminution de la concentration particulaire ;

- le 24.02.94, les activités volumiques des descendants du radon sont plus faibles que la veille
au soir, ce qui est dû à la diminution à la fois de l'activité volumique du radon et de la
concentration particulaire. Notons que le matin du 24.02.94, les activités volumiques des
descendants du radon sont légèrement plus faibles que celles de la veille au matin, bien que
le 24.02.94, l'activité volumique du radon soit sensiblement plus élevée : de nouveau, nous
voyons donc que les activités volumiques des descendants du radon sont plus faibles lorsque
la concentration particulaire diminue ;

- enfin, le 25.02.94, les activités volumiques des trois descendants du radon sont légèrement
plus élevées que la veille, ce qui s'explique par les valeurs des concentrations de radon et de
particules elles-mêmes plus importantes que le 24.02.94.

3.1.2.2. EAP

L'évolution de 1"EAP totale dans l'air (libre + attachée) apparaît sur la figure HL2.10., sur
laquelle nous comparons les résultats obtenus avec MIMIL et ceux issus de la méthode de Thomas
(méthode des tubes et méthode de la grille).
Activité volumique (Bq.m-3)
tsJ *« O\ 00

21/02/1994 00:00

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25/02/1994 00:00 4- "H'

26/02/1994 00:00

-612-
Figure m.2.10. : EAP TOTALE OBTENUE AVEC TROIS METHODES AU POINT 'A* DU 21 AU 25
FEVRIER 1994

30

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-221-

Nous voyons que l'EAP totale se situe entre 6 et 30 uJ.nr 3 environ et nous retrouvons
exactement les mêmes variations que celles décrites dans le cas des activités volumiques totales des
descendants du radon. C'est pourquoi nous ne les rediscutons pas ici. Notons simplement que les
différences observées précédemment sont plus accentuées dans le cas des EAP, à cause des facteurs
multiplicatifs appliqués aux activités volumiques des descendants du radon, lors du calcul des EAP
(voir partie I, tableau I.6.).

Dans le cas des mesures effectuées les 21, 22 et 23 février 1994, un écart systématique apparaît
entre celles réalisées avec MIMIL et celles effectuées avec la méthode des tubes. Dans la suite, nous
faisons référence aux résultats obtenus avec la méthode des tubes, dont l'incertitude est beaucoup
plus faible que celle de l'ordre de 40 % associée aux EAP données par MIMIL. Néanmoins, les
nombreuses valeurs d'EAP obtenues avec MIMIL permettent de souligner les évolutions dans le
temps, plus difficiles à mettre en évidence à partir des autres résultats de mesure (courbe de la
figure m.2.10.).

Sur la figure HI.2.11., nous faisons apparaître les EAP totale, libres et attachées
respectivement. Dans tous les cas, nous voyons que l'EAP libre est très faible (inférieure à 3 uJ.m~3)
alors que nous la savons probablement surestimée (voir la courbe de rétention des descendants du
radon dans la tête de prélèvement de ceux attachés). Ce résultat est cohérent avec les caractéristiques
de l'aérosol présent dans la cave étudiée, c'est-à-dire une concentration relativement élevée et un
mode principal de la granulométrie situé autour de 0,2 um. Nous pouvons noter que dans certains
cas, l'EAP attachée apparaît plus élevée que l'EAP totale. Toutefois, cet écart aberrant, dû à
l'incertitude de mesure, est suffisamment faible pour ne pas remettre en question nos résultats
(figure m.2.11.).

3.1.2.3. Facteur d'équilibre

L'évolution du facteur d'équilibre F dans la cave en terre battue lors de notre campagne de
mesures est donnée sur la figure IH.2.12. Nous y reproduisons les valeurs de F déduites des EAP
obtenues par la méthode des tubes et par MIMIL. Tout à fait logiquement, nous y retrouvons l'écart
observé dans le cas des EAP totales obtenues avec les deux méthodes. Nous voyons que F se situe le
plus souvent entre 0,5 et 0,7 (méthode des tubes), ce qui est légèrement plus élevé que les valeurs
citées dans la littérature (voir partie I). Ceci nous semble normal compte tenu de l'aérosol présent
dans notre système, lequel est plus "gros" que l'aérosol intérieur classique.

Enfin, les variations de F sont parfaitement corrélées, soit avec celles de l'EAP totale
(figure IH.2.10.) soit avec celles de l'activité volumique du radon (figure 1H.2.5.), ce qui est logique
puisque F est proportionnel au rapport de ces deux grandeurs.
Figure m.2.11. : EAP TOTALE, ATTACHEE ET LIBRE AU POINT 'A' DU 21 AU 25 FEVRIER 1994

30

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26/02/1994 00:00
-224-

3.1.2.4. Fraction libre de l'EAP et descendants du radon libres

Sur la figure BI.2.13., nous faisons apparaître l'évolution de la fraction libre de l'EAP fE, au
cours de notre campagne de mesures. Rappelons que l'incertitude sur cette grandeur est
particulièrement élevée. Néanmoins, cette figure laisse entrevoir les tendances suivantes :

- fE est faible le plus souvent (entre 0 et 15 %), mais son augmentation est nette le 24.02.94
au matin lorsque, la chaudière étant en panne, la concentration particulaire tombe à moins
de 2 000 p.cnr 3 ;

- peu de mesures ayant été effectuées avec la méthode de la grille, aucune comparaison
sérieuse ne peut être engagée. Néanmoins, notons que les différences observées entre les
résultats donnés par les deux méthodes (tubes et grille) sont importantes (24 à 200 %), à
l'image de l'incertitude les caractérisant ;

- comme nous l'avons observé lors de nos expérimentations sur ICARE et conformément aux
données de la littérature, il apparaît ici que la fraction libre du 218 Po est supérieure à celle
du 214 Pb et à celle du 214 Bi, cette dernière étant souvent nulle : ce dernier point rejoint donc
l'analyse selon laquelle le 214Bi ne peut pas être libre [RE90a] (notons que nous
n'appliquons pas à nos résultats la correction élaborée par cet auteur, portant sur les
activités des descendants libres prélevés). Comme l'activité volumique totale du 218 Po est
plus importante que celles des deux autres descendants du radon, nous retrouvons ici
encore que le 218 Po est prépondérant dans l'activité volumique libre (figure HL2.14).

3.2. Comparaison des trois parties de la cave

Sur la figure DI.2.15., nous donnons l'évolution des EAP totales mesurées aux points A, B et
D lors de notre étude. Le point C a été l'objet de mesures de la concentration particulaire et de l'EAP
totale (avec MIMIL) lors de la campagne de mesures préliminaire, et les résultats obtenus n'ont pas
permis de distinguer des concentrations particulières en ce point par rapport à celles mesurées au
point A. De même, aucune différence significative de concentrations de radon, de particules ou de
descendants n'est apparue entre les points A et B de la cave (les écarts entre les EAP mesurées en ces
deux points le 23.02.94 (figure HL2.15.) sont dus, non pas à leurs positions géographiques
respectives, mais à des variations de l'activité volumique du radon ou de la concentration particulaire
au cours de la journée (voir les figures IH.2.5. et IQ.2.6.)).

En revanche, nous voyons que l'EAP totale obtenue dans la partie aménagée du sous-sol (point
D) est beaucoup plus faible que celle obtenue dans la cave en terre battue en A. Dans ce cas, en effet,
l'activité volumique du radon est nettement plus faible : entre 1 000 et 4 000 Bq.nr 3 en D
fE (sans dimension)
© ©
© ©

21/02/1994 00:00
+ +

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22/02/1994 00:00 - -

23/02/1994 00:00 - -

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24/02/1994 00:00 - -

25/02/1994 00:00 - -

26/02/1994 00:00
-226-

Fi^ure m.2.14. : ACTIVITES VOLUMIOUES DES 214Pb ET 214Bi


LIBRES EN FONCTION DE CELLE DU 218Po LIBRE. AU POINT
'Af DU 21 AU 25 FEVRIER 1994

10000

10
10 100 1000 10000
Activité volumique du 218Po libre (Bq.m-3)
Figure DI.2.15. : EAP TOTALE AUX POINTS A. I$ ET DE>U21 AU 25 FEVRIER 1994 (MIMED

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-228-

contre 3 000 à 8 000 Bq.nr 3 en A (voir figure HL2.16). Par contre, la concentration particulaire en
D est du même ordre de grandeur que celle mesurée dans la cave en terre battue (le plus souvent
entre 10 000 et 20 000 p.cnr 3 , CNC 2) et aucune différence significative ne permet de distinguer les
granulométries mesurées dans l'une ou l'autre des deux parties du sous-sol (voir figure HL2.8).
Ainsi, l'effet de la panne de la chaudière (placée au voisinage de A, rappelons le) sur la concentration
particulaire est tout aussi visible dans la partie aménagée en D (voir figure m.2.17.) que dans la cave
en terre battue (en A).

3.3. Synthèse des résultats expérimentaux observés

Comme nous nous y attendions, l'expérimentation réalisée dans le sous-sol de la mairie de W.


nous permet de caractériser deux zones :

- dans l'une (points A, B et C), l'activité volumique du radon relativement élevée et l'aérosol
plutôt "gros" et concentré conduisent à une EAP totale majoritairement sous forme attachée
et relativement élevée. Par voie de conséquence, le facteur d'équilibre F y est assez grand.
Enfin, cette partie est apparue homogène, en terme d'aérosol et d'activité volumique du
radon ou de ses descendants ;

- dans l'autre partie du sous-sol (point D), l'activité volumique du radon est plus faible et
l'aérosol est sensiblement le même, si bien que HEAP totale obtenue, toujours
majoritairement sous forme attachée, est plus faible ;

- enfin, une panne de la chaudière installée dans la cave en terre battue nous permet de
caractériser une période pendant laquelle ÎEAP libre augmente au détriment de lTïAP
attachée, ce qui se traduit par une diminution de 1*EAP totale et donc de F (si l'activité
volumique du radon ne diminue pas).

Le système étudié s'est avéré subir des évolutions au cours du temps : l'hypothèse de régime
permanent utilisée dans notre modèle PRADDO n'est donc pas vérifiée ici. Néanmoins, nous allons
voir dans quelle mesure celui-ci permet de décrire les différentes situations observées.

4. COMPARAISON DES MESURES REALISEES AVEC LA MODELISATION

4.1. Calcul de l'activité volumique du radon

Avec les valeurs mesurées des flux d'émission de radon par le sol et de la fréquence de
ventilation, nous calculons l'activité volumique du radon à l'intérieur de la cave en terre battue. Dans
le tableau m.2.4., sont récapitulées les données d'entrée utilisées dans les calculs, ainsi que les
Figure m.2.16. : ACTIVITE VOLUMIOUE DU RADON PANS LA PARTIE AMENAGEE LE 24
FEVRIER 1994

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Figure m.2.17. : CONCENTRATION PARTICULAIRE DANS LA PARTIE AMENAGEE EN P LE
24 FEVRIER 1994 (CNC 2*

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-231 -

activités volumiques du radon calculées et mesurées. Nous voyons que, sauf dans un cas, notre calcul
ne permet pas de décrire les résultats expérimentaux obtenus.

Tableau HI.2.4 - Flux d'émission du radon par le sol de la cave en terre battue :
comparaison entre le calcul et l'expérience *

Jour Flux d'émission de radon * Fréquence de Activité Activité volumiaue du radon à


(février 1994) (Bq.m^.h"1) ventilation * volumique du l'intérieur
radon (Bq.nr 3 )
Heure Sol Murs (h-1) à l'extérieur Calculée (2) Expérimentale
3 1
(Bq.nr ^ ) HJ
21 1440 0 0,3 95 1929 4 100
13 h 30 0,2(3)
2 812
22 1080 0 0,3 95 1470 4 500
10 h 00 0,2(3) 2 132
23 3 060 0 0,28 105 4 275 4 900
10 h 00
24 900 0 0,3 85 1230 5 000
10 h 40 0,4 (3) 949

25 1332 0 0,46 80 1 196 5 400


10 h 15

* Dans ce tableau, nous n'indiquons que les unités courantes, utilisées dans nos calculs.
(1) Voir la courbe de l'évolution de l'activité volumique du radon à l'extérieur en annexe IH.2.4.
W Dimensions de la cave : 5,40 x 5 x 2,55, en m.
(3) En l'absence de valeurs mesurées, valeurs choisies "arbitrairement".
W Incertitude : ± 25 % pour un intervalle de confiance à 95 %.

Néanmoins, il faut garder à l'esprit l'incertitude des résultats obtenus :

- incertitude sur le flux d'émission de radon local, inhérente à la méthode de mesure :


concerne le flux d'émission de radon par la surface réellement couverte ;

- incertitude sur le flux d'émission de radon global : extrapolation, à l'ensemble du sol de la


cave, d'une valeur obtenue en un point pas nécessairement représentatif du reste de la
surface. En effet, nous pouvons parfaitement imaginer la présence d'une source de radon
non identifiée (par une fissure par exemple) sous le bungalow préfabriqué (endroit
inaccessible) ;

- pour des raisons pratiques l'émission de radon par les murs n'est pas mesurée alors que cette
source n'est peut-être pas négligeable ; en particulier, un des murs de la cave est un mur de
soutènement qui contribue certainement pour une part non négligeable au radon entrant ;
-232 -

- enfin, il faut noter que la concentration du radon dans l'air à un instant t est le résultat d'une
évolution de plusieurs minutes ou heures et peut donc être différente du flux d'émission
mesuré à ce même instant t ;

- incertitude sur les fréquences de ventilation mesurées. En effet, celles-ci sont choisies pour
les 21, 22 et 24 février, puisqu'aucune mesure n'est réalisée ces jours là. De plus, un résultat
de mesure reflète le renouvellement d'air moyen de la pièce durant plusieurs heures, et peut
donc être différent de la valeur réelle de la fréquence de ventilation pendant la mesure du
flux d'émission et de l'activité volumique du radon. Enfin, la fréquence de ventilation a une
grande influence sur le calcul de l'activité volumique du radon, de sorte qu'une mauvaise
estimation de ce paramètre contribue à creuser l'écart entre les valeurs calculées et réelles.

En conclusion, nous voyons donc que l'incertitude expérimentale nous interdit de conclure à la
capacité ou non de notre modèle à décrire l'activité volumique du radon dans la cave en terre battue.
Aussi, dans la suite de ce travail, faisons nous référence aux valeurs mesurées de l'activité volumique
du radon.

4.2. Calcul des activités volumiques des descendants du radon

4.2.1. Données d'entrée utilisées dans les calculs d'activités des descendants

Dans le tableau ni.2.5., nous récapitulons les valeurs des paramètres d'entrée de notre modèle
et de l'activité volumique du radon utilisés dans notre calcul. Nous n'y faisons pas figurer les valeurs
des constantes radioactives, invariables dans notre modèle PRADDO et indiquées dans le
chapitre n . l .

En l'absence de données sur le dépôt des descendants du radon sur les parois, nous utilisons les
valeurs typiques proposées par Knutson (voir chapitre ILL). Par ailleurs, les jours où la fréquence de
ventilation des pièces étudiées n'est pas mesurée, nous supposons sa valeur à partir de celles
mesurées les autres jours. Nous avons vu que, contrairement au cas de l'activité volumique du radon,
celles de ses descendants, et donc les EAP ou F, sont relativement peu sensibles aux variations de Xv,
compte-tenu de sa valeur de l'ordre de 1 dans notre étude (voir chapitre II.3.). C'est pourquoi ces
valeurs, bien que choisies quelque peu arbitrairement, ne faussent pas nos calculs.

Enfin, les fréquences d'attachement Xa (voir figure HL2.18.) sont déterminées à partir des
granulométries mesurées avec le DMPS et des concentrations particulaires totales données par le
CNC 1, avant et après chaque mesure de distribution granulométrique. Rappelons que, compte tenu
de la comparaison des trois CNC effectuée au laboratoire, nous pensons que le CNC 1
-233-

Tableau DI.2.5 - Activité volumique du radon et paramètres d'entrée


utilisés dans nos calculs (3)

Quantité Valeurs (Unités)


Activité volumique du radon intérieur, AQ Courbes m.2.5. (A et B) ou m.2.16 (D)
(Bq.m-3)
Paramètres d'entrée
Probabilité de recul 0) du 2 1 8 P o , pi 0,83 sans dimension

Fréquence de dépôt des descendants du radon :

- libres, \d\ CD 5,55.10-3 s- (20 h-')


- attachés, \fa(1) 5,55.10-5 s- (0,2 h-l)

Fréquence de ventilation, Xv

- 21.02.94 (2) 8,33.10-5 s- i (0,3 h-l)


- 22.02.94 (2) 8,33.10-5 s- (0,3 h-l)
-23.02.94 7,78.10-5 s- (0,28 h-l)
- 24.02.94 (2) 1,11.10-4 s- (0,4 h-l)
- 25.02.94 1,28.10-^ s- (0,46 h-l)

Fréquence d'attachement, Xa Courbem.2.1 8 (h-l)

(!) Valeurs de la littérature.


(2) En l'absence de valeurs mesurées, celles-ci sont estimées.
3
() Les activités volumiques extérieures sont toutes nulles (radon et descendants).

Figure m.2.18. : FREQUENCE D'ATTACHEMENT DANS LE


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SOUS-SOL DU 21 AU 25 FEVRIER 1994
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-234-

sous-estime la concentration particulaire réelle. Les fréquences d'attachement Xa sont donc


probablement sous-estimées, ce qui se répercute sur nos calculs (sous-estimation probable des EAP
totales et attachées et surestimation des EAP libres ou de la fraction libre de l'EAP fE). Ainsi :

- si, par exemple, \ est mesuré et considéré égal à 100 h"1, alors qu'il vaut en réalité 140 h"1
(soit 40 % de plus), la valeur calculée de l'EAP totale (avec Xa=100 h"1) est sous-estimée de
7 % par rapport à la valeur que nous calculerions avec \ égal à 140 h"1 ;

- de la même façon, l'EAP libre calculée avec Xa égal 100 h"1 est surestimée de 30 % par
rapport à l'EAP libre calculée avec Xa égal à 140 rr 1 ;

- dans notre cas, la sous-estimation de Xa vaut au plus 40 % (si on prend comme référence la
courbe des concentrations particulaires moyennes que nous nous sommes fixée ; voir en
annexe m.2.1.). Les écarts indiqués ci-dessus sont donc les écarts maximum que nous
pouvons rencontrer.

Notons enfin que sur les prochaines figures, nous ne distinguons pas les valeurs calculées
correspondant aux points A, B ou D, toutes étant identifiées par la même légende "calcul".
Néanmoins, sachons qu'elles correspondent toujours au point expérimental le plus proche dans le
temps.

4.2.2. Comparaisons

4.2.2.1. Activités volumiques radon

Sur les courbes des figures ni.2.19.(a, b et c), nous donnons les activités volumiques des
descendants du radon calculées et mesurées aux points A, B et D du sous-sol de la mairie de W. Les
mêmes résultats sont récapitulés sur les figures IIL2.20.(a, b et c). Nous voyons que :

- d'une part, les valeurs calculées suivent la même évolution que les valeurs expérimentales.
Autrement dit, notre modèle PRADDO traduit bien les conséquences des variations de la
concentration particulaire ou de l'activité volumique du radon ;

- d'autre part, le calcul donne des valeurs d'activités volumiques des descendants du radon
sensiblement plus faibles que les valeurs mesurées aux points A et B, et plus élevées dans le
cas du point D.

Les calculs des activités volumiques correspondant au point D du sous-sol, ont été réalisés à
partir de l'activité volumique du radon mesurée à la limite du couloir et de la salle de réunion (voir
figure m.2.3.). Or, nous pensons qu'en ce point, l'activité volumique du radon est plus élevée qu'au
fond de la pièce (au voisinage du point D où les activités volumiques des descendants du radon sont
Figure ffl.2.19.a. ; ACTIVITE VOLUMIOUE DU 218Po CALCULEE ET MESUREE AUX POINTS A.
B ET D DU 21 AU 25 FEVRIER 1994

10000

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calcul ° point A ° point B • point D


Figure HI.2.19.b. : ACTIVITE VOLUMIOUE DU 214Pb CALCULEE ET MESUREE AUX POINTS A.
B ET D DU 21 AU 25 FEVRIER 1994

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calcul ° point A * point B • point D


Figure IH.2.19.C. : ACTIVITE VOLUMIOUE DU 214Bi CALCULEE ET MESUREE AUX POINTS A. B
ET D DU 21 AU 25 FEVRIER 1994

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Activité volumique (Bq.m-3)

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calcul ° point A * point B • point D


-238-

m.2.20.a. ; ACTIVITE VOLUMIOUE DU 218Po


CALCULEE ET MESUREE AUX POINTS A. B ET D DU 21 AU
25 FEVRIER 1994

8000

A : rond blanc - B : carré gris - D

2000 4000 6000 8000

Activité volumique calculée (Bq.m-3)


-239-

Figure m.2.20.b. : ACnVITE VOLUMIQUE DU 214Pb


CALCULEE ET MESUREE AUX POINTS A. B ET D DU 21 AU
25 FEVRIER 1994

5000

4000 -

'£ 3000

£
V

.2 2000
o

1
1
1000 - -

A : rond blanc - B : carré gris - D : carré noir


-' - ' ' I ' ' ' I ' • •
1000 2000 3000 4000 5000
Activité volumique calculée (Bq.m-3)
-240-

Fieure m.2.20.c. : ACTIVITE yOLUMIOUE DU 214Bi


CALCULEE ET MESUREE AUX POINTS A. B ET D DU 21 AU
25 FEVRIER 1994

4000

A : rond blanc - B : carré gris - D : carré noir

3000

d*

2000 - -

1
1 1000 - -

1000 2000 3000 4000

Activité volumique calculée (Bq.m-3)


-241-

mesurées), à cause du transfert d'air riche en radon depuis la cave en terre battue vers la partie
aménagée du sous-sol [GO94]. Cela expliquerait qu'en ce point, nos calculs surestiment les activités
volumiques réelles des descendants du radon alors que dans tous les autres cas, ils les sous-estiment.

En dehors des résultats concernant le point D, l'écart entre les valeurs calculées et celles
mesurées vaut :

- entre 5 et 38 % des valeurs mesurées, pour 22 % en moyenne, dans le cas du 218 Po ;


- entre 7 et 45 % des valeurs mesurées, pour 20 % en moyenne, dans le cas du 214 Pb ;
- entre 1 et 40 % des valeurs mesurées, pour 13 % en moyenne, dans le cas du 214 Bi.

4.2.2.2. EAP

Sur les figures III.2.21.(a, b et c), nous voyons l'historique des EAP respectivement totales,
attachées et libres mesurées (méthode des tubes) et calculées.

Tout naturellement, nous retrouvons pour 1"EAP totale calculée les mêmes tendances que
précédemment.

En ce qui concerne 1*EAP attachée, nous voyons un accord satisfaisant entre les valeurs
calculées et mesurées, autrement dit le modèle permet de décrire convenablement la situation
étudiée. Par ailleurs, les écarts entre les résultats du calcul et ceux de l'expérience sont sensiblement
les mêmes que ceux apparus dans le cas des EAP totales.

La figure IH.2.21.C. montre les valeurs calculées et mesurées de 1EAP libre. Dans ce cas, les
écarts importants ne peuvent pas être interprétés, étant donné l'erreur que nous faisons, d'une part
sur la quantité mesurée (méthode de détermination de la fraction libre) et d'autre part sur celle
calculée (incertitude sur la valeur de la fréquence d'attachement, spécifique à cette campagne de
mesure, et qui accentue l'incertitude générale sur les calculs, évoquée au chapitre D.3.). C'est
pourquoi, nous focalisons notre attention sur les valeurs correspondant au matin du 24.02.94, là où
les deux erreurs précédentes sont probablement les plus faibles (fraction libre plus élevée et domaine
de concentrations particulaires où l'écart entre les CNC 1 et 2 est minimum). Nous voyons que dans
ce cas, la variation de l'EAP libre est relativement bien décrite par les calculs.

Les valeurs calculées et mesurées des EAP totales, attachées et libres sont récapitulées sur les
figures ni.2.22.(a, b et c). Les écarts observés entre la mesure et le calcul valent :

- 5 à 40 % des valeurs mesurées, soit en moyenne 18 % dans le cas des EAP totales ;
- 1 à 38 % des valeurs mesurées, soit en moyenne 19 % dans le cas des EAP attachées ;
- 3 à 389 % des valeurs mesurées, soit en moyenne 75 % dans le cas des EAP libres.
Figure ffl.2.2La. : EAP TOTALE CALCULEE ET MESUREE AUX POINTS A. B ET D DU 21 AU 25
FEVRIER 1994

30

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..a.
è20 +
o
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A* U
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O
A
A
13
2
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calcul ° point A <> point B • point D


-243-

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— . ._! 4\ 00:00^661/10/22
o •4
0 t
o •4

— • -—1 -H—-—•—•—
1.
00:00t661/Z0/TZ
Figure m.2.21.c. : EAP LIBRE CALCULEE ET MESUREE AUX POINTS A. B ET D DU 21 AU 25
FEVRIER 1994

3,5


2,5
m-3

o
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2
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1,5
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O
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CP

0 — 1 • 2L . . . . L _ 1 . . .

O
o
OS

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o o
$

A calcul ° point A • point B • point D


-245-

Fieure m.2.22.a. : EAP TOTALE CALCULEE ET MESUREE


AUX POINTS A. B ET D DU 21 AU 25 FEVRIER 1994

Mimil A, B et D : croix

A : rond blanc - B : carré gris - D : carré noir


I i i

10 15 20 25 30
EAP calculée (^J.m-3)
-246-

Figure m.2.22.b. : EAP ATTACHEE CALCULEE ET MESUREE


AUX POINTS A. B ET D DU 21 AU 25 FEVRIER 1994

30

20

10

A : rond blanc - B : carré gris - D : carré noir

10 20 30
EAP calculée (nJ.m-3)
-247-

Figure m.2.22.c. : EAP LIBRE CALCULEE ET MESUREE AUX


POINTS A. B ET D DU 21 AU 25 FEVRIER 1994

/
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1 -
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oO
/

- y%° A: rond blanc- B : carré gris - D : carré noir


0 - • 1 • • i , , (
1
1 2 3
EAP calculée (jiJ.m-3)
-248-

4.2.2.3. Facteur d'équilibre

En terme de facteurs d'équilibre F calculés et mesurés (figures IH.2.23. et m.2.24.), nous


retrouvons le même comportement que dans le cas des EAP, ce qui est normal comme nous l'avons
déjà vu. Dans ce cas, les écarts entre le calcul et la mesure sont les mêmes que pour les EAP totales
(18 % en moyenne, compris entre 5 et 40 %).

4.2.2.4. Fraction libre de l'EAP

Nous avons vu que l'incertitude pesant sur l'EAP libre mesurée est élevée, d'autant plus que
cette dernière est faible dans le système que nous étudions. Nous ne réalisons donc pas de
comparaison théorie-expérience sur les valeurs de la fraction libre de l'EAP fE, ce qui n'apporterait
rien de plus par rapport à la comparaison précédente des EAP libres et calculées.

S. CONCLUSION

Lors de notre campagne de mesures réalisée sur un site réel, nous nous trouvons dans des
conditions où les activités volumiques du radon et la concentration particulaire sont importantes le
plus souvent, si bien que l'EAP totale, majoritairement sous forme attachée, y est relativement
élevée. La comparaison des valeurs expérimentales avec celles calculées par notre modèle PRADDO
nous amènent à tirer les conclusions suivantes :

- nous ne pouvons rien affirmer en ce qui concerne les descendants du radon libres. En effet,
ils sont présents en trop faible quantité, ce qui contribue à augmenter l'incertitude relative
sur les valeurs mesurées de %. Et à cela vient s'ajouter l'incertitude relative sur les valeurs
calculées de fE à cause de celles liées à la fréquence de dépôt libre Xdl et à la fréquence
d'attachement X.a respectivement ;

- notre modèle PRADDO permet de décrire les variations des activités volumiques totales ou
attachées des descendants du radon, dues aux évolutions de l'activité volumique du radon
ou de celles de l'aérosol présent dans le système ;

- les écarts observés entre le calcul et l'expérience, excepté en ce qui concerne les descendants
du radon libres, sont de l'ordre de 20 %. Ces résultats sont donc satisfaisants compte tenu
de l'incertitude expérimentale globale et de l'incertitude associée à nos valeurs calculées
(voir chapitre H.3.). Nous pouvons remarquer que les écarts sont légèrement plus faibles ici
que dans le cas de nos simulations sur ICARE. Nous pensons que cela est dû à l'incertitude
associée à la fréquence de dépôt des descendants libres du radon que nous
Figure m.2.23. : FACTEUR D'EQUILIBRE F CALCULE ET MESURE AUX POINTS A. B ET D
DU 21 AU 25 FEVRIER 1994

0,8 ---

§ o -.O
O
O o Q
o " o o •*
A A* A AAA A AA AA
A
A° A oo
o o OA o
0,4 - -• A
AA

i A

O Q B
0,2 1
'" •"B •
• A

- •
, . .-

8
8
ON O\ ON ON
O\ ON ON ON
ON

1 rî

fS

calcul ° cave A • caveB • caveD


-250-

Figure TIT.2.24. : FACTEUR D'EQUILIBRE F CALCULE ET


MESURE AUX POINTS A. B ET D DU 21 AU 25 FEVRIER 1994

A : rond blanc -

0,75

0,5 -----

i
0,25

0,25 0,5 0,75


F calculé (sans dimension)
-251-

injectons dans nos calculs. En effet, cette incertitude a d'autant moins d'impact sur nos
calculs que la fraction libre des descendants du radon est faible (voir chapitre II.3). Cela
expliquerait que nos écarts sont d'autant plus faibles que la concentration particulaire, et
avec elle, la fraction attachée des descendants du radon, sont élevées (cas de nos mesures
sur site) ;

les valeurs calculées des activités volumiques des descendants du radon totaux ou attachés,
et donc de l'EAP totale ou attachée et du facteur d'équilibre, sont inférieures à celles
mesurées, ce qui est cohérent avec notre sous-estimation de la fréquence d'attachement ;

enfin, notre système n'étant pas en régime permanent, contrairement à ce qui est supposé
dans notre modèle, nous pourrions nous attendre à avoir des écarts plus importants entre la
théorie et l'expérience. En fait, s'il est vrai que notre système évolue, sa dynamique reste
relativement lente, et l'hypothèse utilisée dans nos calculs est donc applicable, en première
approximation, au système étudié.
CONCLUSION
-252-

CONCLUSIQN

L'objectif de cette étude était de caractériser l'aérocontamination des locaux d'habitation par les
isotopes du radon et leurs descendants à vie courte.

Dans la première partie de notre travail, où nous avons précisé le contexte global dans lequel il
s'inscrit, nous avons vu que les calculs dosimétnques sont étroitement liés à des grandeurs physiques
qu'il nous a donc fallu déterminer (activités volumiques des descendants du radon, fraction libre,
etc.).

Pour ce faire, nous avons développé dans une seconde partie, en nous appuyant sur le modèle
de Jacobi, un modèle mathématique original, que nous appelons "PRADDO" ou Physique du RAdon
et de ses Descendants dans des atmosphères DOmestiques". En effet, la discussion des hypothèses
principales à partir desquelles est élaboré ce modèle (régime permanent et homogénéité des
concentrations dans le volume étudié) nous a montré qu'elles sont cohérentes avec l'objectif principal
de notre travail : fournir une estimation des activités volumiques des descendants du radon
auxquelles sont exposés des individus pendant tout ou partie de leur vie.

Nous avons élaboré notre modèle de façon qu'il fournisse à son utilisateur la granulométrie des
descendants du radon, déterminée à partir de celle des particules présentes dans l'air. En effet, il s'agit
là d'une information supplémentaire qui permet d'affiner les calculs dosimétriques.

Par ailleurs, nous avons élargi le modèle de Jacobi, qui ne décrit le comportement du radon et
de ses descendants que dans une enceinte, de façon à pouvoir modéliser un système plus complexe,
comme une habitation, par exemple. Certes, notre approche reste très simplifiée par rapport à la
réalité, mais elle permet de mieux évaluer l'exposition globale des individus dans leur vie quotidienne.
En effet, à l'aide de notre modèle PRADDO, nous pouvons estimer les expositions partielles qu'ils
subissent aux différents étages, caractérisés par la valeur de l'activité volumique du radon ainsi que
par la concentration et la granulométrie de l'aérosol ambiant.

Enfin, la partie "Test de sensibilité" de PRADDO permet d'appréhender l'impact de la variation


des paramètres d'entrée ou de l'activité volumique du radon injectés dans les calculs sur les grandeurs
de sortie calculées. Cette partie permet donc d'envisager des études d'optimisation des paramètres
d'entrée du modèle, en vue par exemple, de la réduction des concentrations des descendants du
radon dans le système étudié.
-253-

Nous avons effectué un calcul des incertitudes associées aux grandeurs de sortie de notre
modèle à partir des ordres de grandeur des incertitudes sur l'activité volumique du radon et sur les
autres paramètres d'entrée que nous utilisons dans nos simulations. Ce calcul nous a montré que
l'incertitude maximale relative associée à nos valeurs calculées est de l'ordre de 200 à 300 %
(coefficient de sécurité égal à 3) lorsque les descendants du radon sont en partie fixés sur des
particules de l'air, et qu'elle augmente avec la fraction des descendants du radon présents sous forme
libre dans le système étudié. Nous savons que nous ne pouvons pas espérer diminuer ces ordres de
grandeur tant que nous ne saurons pas estimer plus précisément la vitesse et donc la fréquence de
dépôt des descendants du radon libres. En effet, aucune méthode de mesure de ce paramètre d'entrée
de notre modèle n'est encore disponible, ce pourquoi nous sommes contrainte de lui associer une
valeur tirée des quelques publications de la littérature sur ce sujet. Pourtant, nous savons que ce
paramètre est étroitement lié au système étudié, ce qui nous conduit à lui attribuer une incertitude
maximale relative de l'ordre de 1000 %.

Dans un troisième temps, la confrontation des résultats de notre modélisation à ceux de


l'expérimentation nous a permis d'évaluer la capacité de notre modèle à décrire la réalité.

Nous avons réalisé une première comparaison théorie-expérience sur la base de résultats
obtenus en laboratoire, sur une des enceintes du banc d'étalonnage ICARE de l'EPSN/CEA. Là, nous
avons mis en évidence l'incertitude élevée qui pèse sur l'estimation de leur fraction libre, due à la
carence de nos connaissances sur la granulométrie de ce mode des descendants du radon. De cette
façon, notre première comparaison théorie-expérience nous a conduite aux conclusions suivantes :

- nous ne pouvons rien affirmer dans le cas où la majorité des descendants du radon est
présente sous forme libre ;

- en revanche, un bon accord apparaît entre notre modèle et l'expérience, lorsque les
descendants du radon sont majoritairement fixés sur l'aérosol injecté dans l'enceinte. Dans
ce cas, les écarts observés entre le calcul et l'expérience sont en effet cohérents avec
l'incertitude maximale relative associée aux valeurs que nous calculons.

Dans une seconde étape, nous avons confronté les grandeurs calculées par notre modèle à des
mesures réalisées sur un site réel, où les descendants du radon sont majoritairement attachés sur des
particules de l'aérosol ambiant. Ainsi, dans ce cas, notre comparaison théorie-expérience se résume
de cette façon :

- nous ne pouvons rien affirmer en ce qui concerne la minorité des descendants du radon qui
est libre ;

- par contre, un bon accord est obtenu entre le calcul et la mesure en ce qui concerne la
description des descendants du radon fixés sur les particules de l'air.
-254-

A l'issue de ce travail, nous voyons donc que le modèle PRADDO permet de bien décrire le
comportement du radon et de ses descendants dans des atmosphères riches en aérosols, comme c'est
souvent le cas dans une habitation. Toutefois, nous ne pouvons dégager aucune conclusion en ce qui
concerne la modélisation du comportement des descendants du radon libres, parce que, lors de nos
comparaisons théorie-expérience, deux incertitudes se cumulent : l'incertitude sur la mesure des
descendants du radon libres, et celle associée à leur fréquence de dépôt sur les parois (paramètre
d'entrée du modèle) qui se répercute sur les grandeurs que nous calculons. Néanmoins, la validation
complète de notre modèle nécessitant de comparer aussi le calcul et l'expérimentation dans le cas
d'un air exempt de particules, cela impose donc des études sur les deux aspects précédents. En
particulier, dans le cadre d'une étude sur le dépôt des descendants du radon libres sur les parois, la
relation entre la fréquence de dépôt et l'activité volumique du radon, mise en évidence lors de notre
travail sur ICARE, devrait être vérifiée.

Dans le cadre de l'étude de W., les granulométries des descendants du radon calculées ont été
comparées à celles mesurées à l'aide d'une version nouvelle du SDI2000 (version dite "active") : les
résultats, considérés comme préliminaires, n'ont pas été présentés dans cette thèse. Néanmoins, il
faut savoir qu'ils montrent un bon accord entre le calcul et la mesure, mettant en évidence un mode
attaché des descendants du radon vers 0,25 - 0,30 fim, et il serait donc intéressant de les confirmer et
de les compléter.

Dans notre étude, les comparaisons théorie-expérience, appliquées à des systèmes à une seule
enceinte, constituent une première approche et devraient engendrer d'autres travaux visant à valider
notre modèle dans le cas de systèmes à plusieurs zones. Faute de temps, ce travail n'a pas été
effectué dans le cadre de cette thèse : en effet, la mesure des fréquences de ventilation dans un
système à plusieurs enceintes est complexe et longue. C'est pourquoi, l'étude d'un tel système devrait
être envisagée en prévoyant de porter une attention particulière sur la mesure des renouvellements
d'air de chacune de ces zones, l'objectif étant d'identifier la contribution des échanges par ventilation
(avec l'extérieur) et celle des échanges par flux d'air internes entre les zones contigiies.

Il faut aussi remarquer que notre comparaison théorie-expérience porte sur une seule
habitation et sur des périodes de temps très courtes (quelques jours). Il serait donc bon, d'une part,
de renouveler l'étude comparative présentée ici dans un panel de plusieurs constructions et d'autre
part, de valider les prédictions du modèle PRADDO portant sur des durées plus longues. Autrement
dit, il faudrait comparer des quantités obtenues à l'aide de mesures en continu ou intégrées sur
plusieurs semaines ou mois avec des grandeurs calculées à partir de paramètres eux-mêmes
déterminés par le biais de mesures en continu ou intégrées (sur les mêmes périodes que ci-dessus).
-255-

II serait également intéressant d'étudier les réponses de notre modèle PRADDO alimenté, non
par des paramètres constants, mais par des fonctions du temps (éventuellement périodiques) qui les
caractériseraient. Ceci permettrait d'envisager une extension du modèle actuel, basé sur l'hypothèse
de régime permanent, vers un modèle apte à décrire un régime de dynamique lente (comme ce qui se
trouve dans les habitations par exemple).

Enfin, en terme d'applications, le modèle PRADDO pourrait être couplé à un modèle de


dosimétrie, ou encore, il pourrait être intégré à des modèles décrivant la qualité de l'air intérieur des
habitations et prenant en compte l'ensemble des polluants de l'habitat domestique.
ANNEXES
-Al-

1.1. Temps passé à l'intérieur des habitations et débits respiratoires associés

1.2. Contribution des a, P et y à l'équivalent de dose interne

1.3. Emetteurs y principaux de la famille de l'uranium naturel et de la famille du thorium

II. 1.1. Caractéristiques radioactives des 226 Ra et 224 Ra et de leurs descendants

II. 1.2. Simplification des expressions donnant le coefficient de fixation P

II. 1.2.1. P pour les descendants neutres (u = 0)

II. 1.2.2. P dans le cas des petites particules (R « A.g)

II. 1.2.3. p dans le cas des grosses particules ( R » Xg)

II.2.1. Construction d'une distribution granulométrique log-normale

11.3.1 Estimation de l'incertitude d'une grandeur en fonction de plusieurs autres

11.3.2 Calcul de l'incertitude maximale relative associée à l'activité volumique du 218p o libre

III. 1.1 "Listing" du programme de calcul des activités volumiques des descendants du radon

totaux (libres + attachés), attachés et libres par la méthode de Thomas

111.2.1 Comparaison des trois CNC utilisés sur le site

111.2.2 Séparation des descendants du radon libres et attachés : méthode de la grille

111.2.3 Feuille de terrain

111.2.4 Concentration du radon à l'extérieur


-A2-

Annexe I.I - Tables définissant le temps passé à l'intérieur des habitations


et les débits respiratoires [ROY91]

Table 1 - Emploi du temps d'un adulte, chaque jour de la semaine

IMsi Femme à la maison Femme a la maison Homme salarié Fenjuiç salariée


avec 2 enfants sans enfant

a- En heures et minutes par iour


A l'intérieur de la maison

sommeil 8 h 46 9hI0 8 h 25 8 h 29
activités physiologiques 2h5l 3 h 30 2 h 55 2 h 47
activités ménagères 8hOO 6 h 20 2 h 00 4 h 54
temps libre 2 h 34 3 h 05 2 h 07 1 h 41
(TV) (2 h 30) (2 h 30)

IQTAL 22h II 22 h 05 |g h 27 17h51

Intérieur autre que la maison

travail 5 h 32 3 h 52
autre Oh 32 Oh 35 IhOO Oh 32

lûIAL 0Jli2 ÛJL25 6 h 32 4 h 24

A l'exjérjçur

travaux manuels, shopping 0h44 Oh 50 0h4l Oh 30


voyages Oh 12 1 h 00 IhOO
sport, marche 0h21 Oh 30 Oh 20 Oh 15

IQIAL 1 h 17 lh20 2 h 01 1 h 45
b- En pourcentage du temps journalier
A la maison 92,5 92 64,5 74,5
Intérieur, public 2 2,5 27,5 18,5
Extérieur 5,5 5,5 8 7
-A3-

Annexe I.I ( suite)

Table % - Temps et débits respiratoires

Adulte de plus de 17 ans

Individus sédentaires Travaux difficiles

Activité Femme a la Homme Femme Mineurs Autcej


maison
(h.j~') (lmin"1 ) (h.j-') (l.min" ) (h.j- 1 ) (1-miiT1) (h.j-1) (l.miiT1) (h.j"') (l.miiT1)

Intérieur, maison sommeil 8,5 5,4 8,5 7,5 8,5 5,4 8,5 7,5 8,5 7,5
autre 13,5 I6<O 7 20O 9,5 16(» 7 20(0 7 20(1)

TOTAL (m 3 .f 1 ) 15,714 12,225 11,874 12,225 12,225

Intérieur, travail ou 1 16(» 6,5 20O 4 16(0 1 20(0 I 20(0


autre
TOTAL (m3 j- 1 ) 0,960 7,800 3,840 1,200 1,200
INTERIEUR TOTAL (m 3 j-') 16,674 20,025 15,714 13,425 13,425
Extérieur travaux pénibles 6 28( 3 )
voyages, sports, etc. 1 18<2) 2 22(2) 2 18(2) 1,5 22<2) 1,5 22(2)
TOTAL (m 3 .j-') 1,080 2,640 2,160 1,980 12,060
3
Mines 6 28( )
3 1
TOTAL (m j" ) 10,080
3
BILAN JOURNALIER (m .f') 17,754 22,665 17,874 25,485 25,485
ICRP23(1975) (21,120) (22,800) (21,120)
ICRP50(1987)et UNSCEAR (n/.j"')
(1982 et 1988) (18,975) "

Rythmes ventilatoires : (1)1/3 assis + 2/3 en exercice léger


(2) 4/8 assis + 3/8 en exercice léger + 1/8 en exercice difficile
(3) 7/8 en exercice léger + 1/8 en exercice difficile
<
n
3
a. Détermination des énergies potentielles (alpha, bêta ou gamma) 3_

nucléide période radioactive constante radioactive Nombre Energie potentielle * Energie potentielle 3 K>

: d'atomes ASpha Bêta Gamma Alpha Bêta Gamma S: i


(unité (sec) 1
(sec ) 1
(h" ) ! (atome.Bq1) (MeV.atome1) (MeV.Bq1)
courante)
2II
Po 3.04 mn 182,4 3,80E-03 l,37E+0l 263,20 13,69 3,9 1,177 3603 1026 310
II4
Pb 26.89 mn 1613,4 4.30E-04 !,55E-K)0 2328,14 7,69 3,9 1,177 17903 9080 2740
lu 3
Bi 19.71 mn 1182,6 5,86E-04 2,1ÎE+OO 1706,49 7,69 3,27 0,9658 13123 5580 1648
lu
Po 160 us I.60E-04 4.33E+03 1.56E+07 2,31E-04 7,69 0 0 1.78E-03 0 0
Total 34630 15686 4698 CO
Jo
s
>
I
* Les énergies bêta et gamma sont déterminées à partir des bêta et gamma prépondérant

b. Détermination de l'équivalent de dose Hx (pour un tissu x) rts

On a : Hx = facteur de qualité Q • Energie potentielle • Constante

Donc : Hx (alpha) = 20 • 34630 • Constante


Hx (bêta) = 1 * 15686 • Constante
Hx (gamma) = 1 * 4698 • Constante n
CL
o
Ainsi, nous voyons qu'effectivement l'équivalent de dose dû aux bêta et gamma est très inférieur à celui dû aux alpha ••fi


M
-A5-

Annexe 1.3 - Principaux émetteurs 7 de la famille de l'uranium fFO87]

Photons émis"> pour 1 g d'uranium naturel

Energie Nbre de 7 Nbre de photons Débit d'énergie


approximative (nbre des.) émis par
(MeV) (en %) seconde MeV.5"1 % du débit total
234 Th 0,03 6,5 8.102 24 0,12
0,06
0,09
6,5
15
8.102
1.85.103
48
166
0,24
0,83
}'•"
234 mPa 0,77 0,87 1.07.102 82 0,41
0,8 0,16 1,97.10' 16 0,08 l 1,76
1,01 1,5 1.85.102 185 0,93
1,83 0,3 3,7.10' 68 0,34
230 Th 0,068 0,6 7,4.10' 5 0,03
226 Ra 0,186 4 4.9.102 91 0,46
2
222 Rn 0,325 4 4.9.10 159 0,80
214 Pb 0,242 4 4.9.102 119 0,60 1
0,295 19 2.34.103 690 3,46 ( H' 8 »
0,352 36 4,43.103 1559 7,82 '
214 Bi 0,609 47 5,8.103 3532 17,71 ^
0,769 5 6.15.102 473 2,37
0,935 3 3,7.102 346 1,73
1,12 1,7 2,1.103 2352 11,79
1,238 6 7,4.102 916 4,59
1,378 5 6,1.102 841 4,22
1,4 4 4,9.102 686 3,44 , 82,84
1,509 2 2,4.102 362 1,81
1,728 3 3.7.102 639 3,20
1,764 17 2,1.103 3704 18,57
1,848 2 2,4.102 444 2,23
2,117 1 1.2.102 254 1,27
2,204 5 6.2.102 1367 6,85 '
2,445 2 2.5.102 611 3,06
235 U 0,14 4 2.3.102 3 0,02
0,185 54 3.102 56 0,28 ! 0,33
0,204 5 2,8.10' 6 0,03
231 Pa 0,29 6 3,4.10' 10 0,05
227 Th 0,24 15 8,5.10' 20 0,10
0,3 8 4,5.10' 14 0,07 f 0.17
223 Ra 0,15 10 5,7.10' 9 0,05
0,3 16 9.10' 27 0,14 f 0.19

211 Pb 0,4 5,2 3,10' 12 0,06


0,8 4,4 2,5.101 20 0,10 r 0.16
211 Bi 0,35 14 7,9.10' 28 0,14
211 Po 0,57 0,5 2,8 1,6 <0,01
0,9 0,5 2,8 2,5 0,01 \ 0,02

(1) - Table of isotopes M. LEDERER (1968)


- Engineering Compendium on radiation shielding (1968)
-A6-

Annexe 1.3 (suite) - Principaux émetteurs 1 de \& famille du thorium

Photons émis(l) pour 1 g de thorium 232


Energie Nbre de y Nbre de photons Débit d'énergie
approximative (nbre des.) émis par
(MeV) (en %) seconde MeV.s"1 % du débit total
2
232 Th 0,059 24 9,9.10 58,4 0,66
228 Ac 0,210 4,5 1,8.1()2 37,8 0,43
0,270 3,6 1.5.102 40,5 0,46
0,340 15,0 6,2.102 210,8 2,37
0,410 2,0 8,2.101 33,6 0,38
0,463 4,6 1.9.102 87,9 0,99
0,563 0,9 3,7.10* 20,8 0,23
0,727 0,8 3.3.101 23,9 0,27 36 85
0,755 1,0 4,1.101 30,9 0,35
0,772 1,6 6,6.10l 50,9 0,57
0,795 4,4 1.8.102 143,1 1,61
0,840 3,3 1.4.102 117,6 1,32
0,910 28 1,2.103 1092 12,29
0,970 21 8,6.102 834,2 9,39
1,500 2,5 UO.IO2 150 1,69 '
1,600 6 2,5.10 2 400 4,50
228 Th 0,217 0,3 1,2.10 ! 2,6 0,03 |
0,169 0,13 5,3.10° 0,9 0,02 > 0,11
0,132 0,16 6,6.10° 0,9
0,084 1,6 6,6.101 5,5 0,06 1
224 Ra 0,241 3,9 1.6.102 38,6 0,43
220 Rn 0,549 0,1 4,1.10° 2,2 0,02
3
212 Pb 0,239 43 1.8.10 430,2 4,84
0,115 0,6 2.5.101 2,9 0,03 5,34
0,300 3,4 1.4.102 42,0 0,47
212 Bi 0,727 6,3 2,6.10 2 189 2,12
0,785 1,1 4.5.101 35,3 0,40 i 3,56
1,620 1,4 5/7.1O1 92,3 1,04
208 Tl 2,615 99,8 1,4.103 3 661 41,22 )
1,0 1 1.4.101 14 0,16
0,860 12 1,6.102 137,6 1,54
0,763 1,6 2.2-101 16,8 0,19 52,99
0,583 86 1.2.101 700 7,88
0,511 21,6 2,9.10 2 148,1 1,67
0,277 6,8 9,2.101 25,5 0,29
0,240 1 1,4.101 3,4 0,04

(1) Table of isotopes, Seventh Edition, M. LEDERER


-A7-

Annexe II. 1.1 - Caractéristiques radioactives des 226Ra et


et de leurs descendants (données dans le Handbook de Physique et Chimie) [HA921

Généralités sur le radon 222

Principal tvpe de Energie


Mam Période de demi-vie
radiation (MeV)
226Ra 1599 ans a 4,78; 4,60
y 0,19; 0,26
a 5,49
222^ 3,8235 jours y 0,51
218 P o 3,04 min a 5,18*

214 P b 27 min
P 0,67; 0,73
y 0,24 ; 0,29 ; 0,35

214 B i 19,9 min


P 3,28
y 0,61; 1,12; 1,76
214 P o 163,7 us a 7,69
210 P b 22,6 ans P 0,02 ; 0,06

Bfiffiaiqjie_; 1 année = 365,2422 jours

• Cette énergie de 5,18 MeV est largement plus faible que celle classiquement utilisée, égale à 6 MeV. C'est cette
dernière du nous utilisons dans ce travail.
-A8-

LLl (suite)

Généralités sur le thoron ou radon 220 [HA92]

Principal type de Energie


Nom Période de demi-vie
radiation (M*V)
224Ra 3,66 jours a 5,69 ; 5,45
Y 0,24; 0,41 ;0,65
220Rn 55,6 s a 6,29
216 P o 0,145 s a 6,78

212 P b
P 0,28 ; 0,57
10,64 h Y 0,24
a (36%) 6,05
212 B i 60,54 min p (64%) 2,25
Y 0,29; 0,73; 0,79; 1,62
212p o 298 ns a 8,78
208 P b stable

Remarque : 1 année = 365,2422 jours


-A9-

Annexe II.1.2.1 — Expression du coefficient de fixation g pour les descendants neutres

Expression générale :

exp -
kbTd
= 2 7i D d
8D kbTd - 2
1 -exp
vds 2 (ipe2 kbTdH

Si \L = 0. simplifications :

k b Td k b Td
1 - exp - 1 - 1 -
k b Td k b Td

obtenu avec le développement limité de e"x « 1 - x, quand x -> 0.

Résultat final :

27tDd
8D 1
vds H,
-A10-

Annexe 11.1,2.2 - Expression du coefficient de fixation @ dans le cas des particules «petites»

Expression générale :

exp -
k b TR
= 4TTDR
4 D { k b TR
1 - exp -
vRs jjpe2 k b TR

R<<_X,£. simplifications :

R
«1, ô«Xg[MO67]

R R R

"•"'-ftfirïr)8*"»™-1
k b TR k b TR
1 - exp î - i - 0
k b TR k b TR

obtenu avec le développement limité de e"x = 1 - x quand x -» 0.

Résultat final :

4nDR

v Rs
-All -

Annexe II. 1.2.3 - Expression du coefficient de fixation JS dans le cas de particules «grosses»

Expression générale :

exp -
kbTR
= 4TÏDR
4D kbTR 1 - exp - - 0 -— • —
vRs upe2 ^ kbTR HM

h. « i, A » i5 ~ ^i. [MO67]
R Xg

R 2R

H,

4D 10,-7
0,1 ou 0,01 -» 0
v Rs 10"6 ou 10"5

u -m H R augmente

kbTR 1
1 - exp - HP© UbTR H.
kbTR
quand R augmente

Résultat final :

• p{J=4nDR

= 2nDd
-A12-

Annexe II.2.1 — Construction de la fonction log-normale

1. Expression de la loi Rog-normale (relation 12f chapitre II.l)

1
On donne f (d) dd = exp d(ln (d))
In (<7g) 2 (In

1
ou f(d) = exp
7C In ( a g )

2. Découpage en classes

• Les diamètres minimum (diammin) et maximum (diammax) sont définis


arbitrairement à partir du diamètre moyen et de l'écart-type donné par l'utilisateur du
programme.

- diammin = exp [ln(dg) - 4 In (a g )]

- diammax = exp [ln(dg) + 4 In (a g )]

• Entre les deux extrêmes, on choisit un écart tel que :

ln(diammax) - ln(diammin) = 8 In (a g ).

• Le pas de variation entre deux bornes successives est défini à partir du nombre de
classes envisagé, NCL :

pas de variation = 8 In (ag) / NCL.

• A partir de là, deux bornes successives sont définies de la façon suivante :

1n(a g )l
diam j +1 = exp ln(diamj) +
NCL
-A13-

3. Fractipn de particules par classes

• Chaque classe a pour bornes diamj et dianij + j ou j varie de 0 à (NCL - 1) et n, le


nombre de classes, varie de 1 à NCL. Notons que pour j = 0, diamo = diammin.

• Le diamètre moyen de la classe n est : d,, = (dj + dj + 0/2.

• Pour la classe n, la fraction de particules est donnée par :

f*n(dn) = [f(diamj) + f(diamj + 1)] [diamj +1 - diamj]/ 2

4. Pans le programmejpriicédure LOG-NORMALE)

Le coefficient p est calculé pour les diamètres moyens d,,, avec n = 1 à NCL.

La fréquence d'attachement pour la classe n est donnée par le produit P(d,,) x f(d,,).

La somme des f(d,,) est calculée, pour vérifier si nous obtenons bien 1 (=100 %) à la
fin.
-A14-

Annexe IJ.3.1 - Estimation de l'incertitude d'une grandeur en fonction de plusieurs autres

1. SOIT LA fiRANDFITR v FONCTION DF

L'incertitude sur y, sa variance v(y) ou son écart-type a g (y) (tel que v(y) = a 2 (y)), est
telle que l'incertitude maximale, Imax, s'écrit :

Imax = ± k a(y)

avec k = 2 ou 3 le plus souvent.

L'expression générale de la variance de y est donnée par :

n n
le \ "^™l I C I ~l CI CI , >
cr(y) = V —— — . — .cov(Xj,X:) (1)
î jtï
J-2

2. CAS PARTICULIERS EXTREMES

2.1. Les variables XJ sont entièrement indépendantes

Dans ce cas, nous obtenons pour v(y) l'expression de la loi classique de la composition
des variances :

*>-t (£)**> (2)

v(y) est donc la combinaison quadratique des écarts-types.

2.2. Les variables XJ sont entièrement corrélées

Dans ce cas, v(y) s'écrit :

v(y) = (3-a)
-A15-

Ou encore, l'écart-type de y est donné par :

~ • a(x s ) (3.b)
A
i=l " i

C'est donc la combinaison linéaire des écarts-types.

2.3. L'utilisateur détermine un majorant de l'incertitude

Dans ce cas, il transforme les signes (-) éventuels de la combinaison linéaire des écarts-
types (voir paragraphe 2.2) en des signes (+) :

n
CT(y) = (4)

Ceci est un majorant de l'écart-type a(y), qui est toujours supérieur ou égal aux deux
autres formes de a(y), données plus haut.

3. REMARQUES

Les composantes des relations qui nous intéressent sont partiellement corrélées : nous
devons donc, en toute rigueur réaliser le calcul des écarts-types à partir de la relation générale (1),
contenant des termes en covariance. Mais, compte tenu des relations mises en jeu ici, ce calcul
apparaît particulièrement fastidieux. C'est pourquoi nous préférons nous donner une estimation des
incertitudes en les calculant à partir des relations (2) ou (3), élaborées pour les cas extrêmes, de
variables totalement indépendantes ou totalement corrélées respectivement.

Dans notre cas, les écarts-types associés aux activités volumiques des descendants du
radon font intervenir des différences de termes, de sorte que les écarts-types calculés sont :

- minimum, si l'on réalise une combinaison linéaire des écarts-types,

- intermédiaire, si l'on réalise une combinaison quadratique des écarts-types,

- maximum, si l'on réalise une combinaison linéaire "majorée" des écarts-types, c'est-
à-dire une combinaison linéaire dans laquelle les signes - sont remplacés par des
signes + (pratique courante, donnant un majorant de l'incertitude exacte).

Nous choisissons le cas intermédiaire, qui nous semble le plus approprié à notre travail,
et ce, pour toutes les grandeurs de notre modèle.
-A16-

Annexe II.3.2 - Calcul de l'incertitude maximale relative frsspciee à


l'activité volumique du 213Po libre

1. THEORIE

Nous avons réalisé un calcul de l'activité volumique du 218p0 a v e c j a relation 36.b.


(chapitre n.l.), laquelle donne pour ce nucléide (en supposant nulle l'activité volumique du 218p0
libre à l'extérieur) :

i j i o M a dl) 0)

Donc :

lnCA^i) = ln(X0 + ln(Ao) - ]nfr\ +^V + Xa + Xd{) (2)

D'après la relation (2) de l'annexe II.3.1., la variance de ln(Aii) s'écrit :

a2[ln(A U )] = o2(Aij) / A U 2 (3)

Cette dernière quantité est donnée par la première relation du tableau II.3.4.a. en posant
A 1,1 ex égal à 0. Ainsi, nous obtenons :

o 2 (A
( A0) (^(^v) + <*(K) + ^(^di))
2
VV AAo

2. APPLICATf ON NUMERIQUE

Dans notre exemple :

AQ = 100 Bq.m"3 X\ = 13,68 h"1

^ = 50^! Xdl = 20h- J X v =0,55h-l

Ce qui conduit à Aj \ = 16 Bq.m"^.

Par ailleurs, les incertitudes maximales relatives valent :

20 % pour A Q 0 % pour X\

20 % pour X a 1000 % pour X& 40 % pour Xv


-A17-

De sorte que, dans notre exemple, les écart-types absolus (posés égaux à 1/3 des
incertitudes maximales absolues) valent (avec les mêmes unités que les grandeurs considérées) :

=10/3 a(X d i) = 200/3 a(À v ) = 0,22 / 3

La résolution numérique de la relation (4) conduit à :

a(Ai } i) = 12,72 Bq.m-3

Alors, l'incertitude maximale relative est donnée par :

) = 3 * 12,72 / 16 = 2,39

Où nous choisissons de donner la valeur 3 au "coefficient de sécurité" k (par analogie au


3 a correspondant au niveau de confiance 99,8 % dans les lois log-normales).

3. CONCLUSION

Finalement, l'activité volumique du 218p o jj^re est égale à

A
l , l = 16 ± 2 3 9 % = 1 6 ± 3 8 B q . n r 3
-A18-

Annexe IIL1.1 - "Listing" du programme de calcul des activités volumiques des descendants
du radon totaux (libres + attachés)? attachés et libres par la méthode de Thomas
-A!9-

Program THOMIC;
USES WINCRT;
LABEL 548, 549;
VAR suivant, numro : integer;
BFla,BFa,Rla, Ra, Clla, C21a, C31a, Qla, Cla, C2a, C3a, Qa : real;
Qs,Qas,Qpla,Qpa,consla,consa : real;
APlla, AP2la, AP31a, Alia, A21a, A31a, AAlla, AA21a, AA3la : real;
APla, AP2a, AP3a, Ala, A2a, A3a, AAla, AA2a, AA3a : real;
AP11, AP21, AP31, All, A21, A31, AAll, AA21, AA31 : real;
EAPla, EAPa, EAPll, EAP12 : real;
A1231a,A123a,AP1231a,AP123a,AA1231a,AA123a,A1231,AP123l,AA1231 : real;
fPo2181, fl;f2,f3,fE,Fvicont -.real ;
Aotestfi, Aotestci, Aovicont, Aoscont : real;
nofi, date, mesure : string;
hh : text;
PROCEDURE TITRE;
BEGIN
writeln(hh,'FICHIER "'.nofi,111 ');
writeln(hh,
writeln(hh,
writeln(hh, );
writeln(hh, Méthode de Thomas pour Icare ') ;
writeln(hh,
');
writeln(hh,
writeln(hh, ');
writeln(hh, Mesure des activités des descendants du radon 222 ' );
writeln(hh, ' );
writeln(hh, ' );
writeln(hh, Qprélèvement voie 1 + Qprélèvement voie 2 = 10,278 1/mn ' ) ;
writeln(hh, Qprélèvement(L+A) = constanteA *(Qs+Qas) •);
writeln(hh, Qprélèvement(A) = constanteB *(Qs+Qas) ' );
1
writeln(hh, Ces valeurs peuvent être modifiées dans le programme Thomic );
writeln(hh, ');
writeln(hh, Calcul valable pour 5 mn de prélèvement et les périodes : ' ) ;
writeln(hh, •);
writeln(hh, T(Po21B)=3.05 mn T(Pb214)=26.8 mn T(Bi214)=19.7 mn • ) ;
writeln(hh,
writeln(hh,
writelnjhh,
writeln(hh,
END;
{######################################################################}
PROCEDURE COMPTAGES(var BF,R,C1,C2,C3,Qs,Qas,Qp,cons:real);
BEGIN
writelnC Entrez les données : ' ) ;
writeln(' ' ) ;
write(' - bruit de fond en coups/mn : ' ) ;
readln(BF);
write(' - rendement du compteur sous 4 pi et en % : ' ) ;
readln(R);
R := R / 100;
write(' - nombre de coups Cl [ 3 mn] : ' ) ;
readln(Cl);
write(' - nombre de coups C2 [14 mn] : ' ) ;
readln(C2);
write(' - nombre de coups C3 [ 9 mn] : ' ) ;
readln(C3);
write(• - débit de la source en 1/mn : ' ) ;
readln(Qs);
write(' - débit d"aérosol injecté (=sans Qcnc) en 1/mn : ' ) ;
readln(Qas);
IF (Qs+Qas)<10.278 {1/mn d'AIR prélevé en sortie du Vvieillissement}
THEN Qp :- cons * (Qs+Qas)
ELSE BEGIN
-A20-

cons:=0 ;
writeln('Attention ! (Qsource+Qaérosol) > Qprelevement total');
write('Donnez Qprelevement(L+A ou A ) , mesuré, en 1/mn');
readIn(Qp);
END;
writeln(hh,
writeln(hh, 1 DONNEES ');
writeln(hh, )
writeln(hh, BdF (coups/mn) = ',BF:7:1,' ');
writeln(hh, Rendement/4pi = ',R:6:4,' ');
writeln(hh, Qsource (1/mn) = ',Qs:7:3,' Qaerosol (1/mn) = ',Qas:7:3 ) ;
writeln(hh, Qprelevement (1/mn) = V Q p : ? ^ , 1 constante = ',cons:6:4 );
write (hh, Cl[7-10] = ',01:6:0,' C2[11-25] = ',C2:6:0 );
writeln(hh, C3[26-35] = ',C3:6:0,• ') ;
writeln(hh,
Cl := (Cl - (BF*3)) / R ;
C2 := (C2 - (BF*14)) / R ;
C3 :* (C3 - (BF*9)) / R ;
{ ainsi les Ci, nombres de coups comptés, deviennent }
{ des Ci nombres de désintégrations alpha effectifs, }
{ d'où le calcul des activités en Bq/m3 }
END;

PROCEDURE CALTIVITE(D,A,B,C:real;var API,AP2,AP3,Al,A2,A3,AA1,


AA2,AA3,EAP,A123,AP123,AA123:real);
BEGIN
{ APi en pCi/L (APl:Po218 ; AP2:Pb214 ; AP3:Bi214) : }
API := (0.001/D) * (168.94*A - 82*B + 77.53*C) ;
AP2 := (0.001/D) * ( 1.22*A - 20.57*B + 49.09*C) ;
AP3 := (0.001/D) * (-22.52*A + 33.18*B - 37.71*C) ;
IF API < 0 THEN API := 0 ;
IF AP2 < 0 THEN AP2 := 0 ;
IF AP3 < 0 THEN AP3 := 0 ;

AP123 := API + AP2 + AP3 ;

{ AAi en atomes par litre : }


Al := 9.77 * API ; AAI := Al ;
A2 := 85.8 * AP2 ; AA2 := A2 ;
A3 := 63.1 * AP3 ; AA3 := A3 ;
AA123 := AAI + AA2 + AA3 ;
EAP := 1.602*lE-7*1000 * (13.7*AA1 + 7.7*(AA2+AA3) ) ;

{ EAP en *iJ/m3 : 1000 pour EAP/litre*1000=EAP/m3 }


{ 1 MeV = l,602.E-13 Joules = 1.602.E-7 pJ }
Al := Al * 1000 / 269.54 ;
A2 := A2 * 1000 / 2319.8 ;
A3 := A3 * 1000 / 1705.26;
A123 := Al + A2 + A3 ;

{ Ai en Bq/m3 }
writelnC Mesure des activités des descendants du radon 222');
writelnC ');
writelnC [Po2l8] = ',A1,' Bq/m3 = ',AP1,' pCi/L 1 );
writeln(' = ',AA1,' atomes/litre ');
-A21-

writelnC [Pb214] = ',A2,' Bq/m3 = \ A P 2 , ' p C i / L ' ) ;


writeln(' = ',AA2,' atomes/litre ' ) ;
writelnC [B1214] = ',A3,' Bq/m3 = ' ^ P S , 1 p C i / L ' ) ;
writeln(' = ',AA3,' atomes/litre • ) ;
writeln('
writelnC [EAP] = ',EAP,'
writeln(•
writeln(' [Atot] = ',A123,' Bq/m3 = ',AP123,' p C i / L 1 ) ;
writeln(' = ',AA123,' atomes/litre ' ) ;
writeln('
END;

PROCEDURE ECRFICH(var X,XX,XXX,Y,YY,YYY,Z,ZZ,ZZZ,V,W,WW,WWW : real);


BEGIN
writeln(hh, ACTIVITES VOLUMIQUES EN Po218, Pb214, Bi214
writeln(hh,
writeln(hh, [PO218] — 1 1
Bq/m3
writeln(hh, -XX, pCi/L
writeln(hh, , ' atomes/litre
writeln(hh, F xxx
writeln(hh, [Pb214] Bq/m3
writeln(hh, ,YY, 1 pCi/L
writeln(hh, -YYY , ' atomes/litre
writeln(hh,
writeln(hh, [Bi214] Bq/m3
writeln(hh, ,ZZ, 1 pCi/L
writeln(hh, ,ZZZ ,' atomes/litre
writeln(hh,
writeln(hh, [EAP] rV,' microJ/m3
writeln(hh,
writeln(hh, [Atot] Bq/m3 = ',WW,' pCi/L
writeln(hh,
writeln(hh, ,www, atomes/litre
writeln(hh,
writeln(hh,
END;

{
{PROGRAMME PRINCIPAL}
BEGIN
548 :
numro:=l;
writelnC Méthode de Thomas ')
writelnC ')
writeln(• Mesure des activités des descendants du radon 222 ')
writeln(' ')
writelnC Qprélèvement voie 1 + Qprélèvement voie 2 = 10,278 1/mn ')
writelnC Qprélèvement(L+A) = constanteA *(Qs+Qas) ')
writelnC Qprélèvement(A) = constanteB *(Qs+Qas) ')
writeln(' Ces valeurs peuvent être modifiées dans le programme Thomic'
writeln(' Les données seront stockées dans un fichier ; ')
writelnC Donnez en le nom en 6 lettres maximum ')
readln(nofi) ;
assign(hh,nofi);
rewrite(hh);
TITRE;
549 :
writeln(• •);
writeln('De quelle mesure s"agit"il (lieu,source,Q/S-AS-DI/,[AS],date?•);
readln(mesure);
-A22-

writelnC ');writeln(' ' ) ;


writeln(hh,'MANIP. 'jnumro,1 : ',mesure);
writeln(hh,' ' ) ;
consla:= 0.509;
consa:= 0.491;
writeln(•CALCUL des descendants LIBRES + ATTACHES');
writeln(hh,«1/CALCUL DES DESCENDANTS LIBRES + ATTACHES');
COMPTAGES(BFla, Rla, Clla, C21a, C31a, Qs,Qas,Qpla,consla);
CALTIVTTE(Qpla,Clla, C2la, C31a,APlla, AP21a, AP31a,Alla,A21a,A31a,AAlla,AA21
ECRFICH(Alia,APlla,AAlla,A2la,AP21a,AA2la,A31a,AP3la,AA31a,EAPla,A123la,AP123

writeln('CALCUL des descendants ATTACHES•);


writeln(hh,'2/CALCUL DES DESCENDANTS ATTACHES');
COMPTAGES(BFa, Ra, Cla, C2a, C3a, Qs,Qas,Qpa,consa);
CALTIVITE(Qpa,Cla, C2a, C3a,APla, AP2a, AP3a/Ala,A2a,A3a,AAla/AA2a,AA3a/EAPa/
ECRFICH(Ala,APla,AAla,A2a,AP2a/AA2a,A3a/AP3a/AA3a, EAPa,A123a,AP123a,AA123a);
writeln('3eme CALCUL (par différence) : DESCENDANTS LIBRES');
writeln(hh,'3/CALCUL PAR DIFFERENCE DES DESCENDANTS LIBRES');
writeln(hh,' ' ) ;
{activités des Po218, Pb214, Bi214 en Bq/m3, en Pci/L et en atomes/litre}
All :•= Alia - Ala ; APll := APlla - APla ; AAll := AAlla - AAla ;
IF All<0 THEN All: 0; IF APll<0 THEN AP11:=O; IF AAll<0 THEN AAll: O;
A21 := A2la - A2a ; AP21 := AP21a - AP2a ; AA21 := AA21a - AA2a ;
IF A2l<0 THEN A2l: 0; IF AP2l<0 THEN AP21:=0; IF AA21<0 THEN AA2l: 0;
A31 :» A31a - A3a ; AP31 := AP31a - AP3a ; AA31 := AA3la - AA3a ;
IF A3l<0 THEN A3l: 0; IF AP3l<0 THEN AP3l:=0; IF AA31<0 THEN AA3l:=0;
A1231:=A11+A21+A31 AP1231:=APll+AP21+AP31; AA123l:=AAll+AA2l+AA31;
EAP11 := EAPla - EAPa;
EAP12 :•= 1.6O2*1E-7*1OOO * (13.7*AA11 + 7.7* (AA21+AA31) ) ;
ECRFICH(All,APll, AAll, A21, AP21, AA21,A31,AP31,AA31,EAP11,A1231,AP1231,AA1231) ;
writeln('EAP11= ',EAP11,' EAP12 = ',EAP12);
IF A l l o O THEN fPo218l := All / (A11+A21+A31) ELSE fPo2181:=0;
IF AllaoO THEN fl:=All/(All+Ala) ELSE fl:=0 ;
IF A21a<>0 THEN f2:=A21/(A21+A2a) ELSE f2:=0;
IF A3la<>0 THEN f3:=A31/(A31+A3a) ELSE f3:=0;
IF EAPlaoO THEN fE:= EAP11/(EAPll+EAPa) ELSE fE:=0;
writeln('Donnez l"activité radon du container (spectro gamma) 1 );
readln(Aoscont);
Aovicont:= Aoscont * Qs/(Qs+Qas) ;
Fvicont := EAPla / (34640*1.6*lE-7*Aovicont);
writeln(hh,'Fraction de Po218 dans l"activité libre ',fPo2181:6:2);
writeln(hh,'Fraction libre pour chaque descendant f
writeln(hh,'fl f2 - ',f2:6:2,' f3 = ',f3:6:2);
writeln(hh,'fE = ',fE:6:2 );
WRITELN(hh,'Aoscontainer
( ,Aoscont,' Bq/m3');
writeln(hh,'F = •,Fvicont:6:2);
writeln(' • ) ;
writeln('Voulez-vous faire un autre calcul ? si oui, sur le même fichier ' ) ;
writeln('(taper 1) ou sur un autre (taper 2)? Si non, taper 3');
readln(suivant);
IF suivant=l then begin
numro:= numro +1;
goto 549
end;
IF suivant=2 then begin
close(hh);
goto 548;
end;
IF suivant=3 then close(hh);
end.
-A23-

Annexe III.2.1 — Comparaison des trois CNC utilisés sur le site

Nous comparons les concentrations particulaires données par les CNC 1, 2 et 3 en les
faisant prélever en un même point l'aérosol ambiant du laboratoire. Les résultats, enregistrés en
continu pendant un jour et une nuit sur micro-ordinateur, sont récapitulés sur la courbe qui suit.
Nous choisissons d'exprimer les concentrations données par chacun des trois CNC (en ordonnée) en
fonction de la concentration moyenne des CNC 1 et 2 (en abscisse) (en effet, nous pensons que le
CNC 3 pourrait majorer les concentrations de particules réelles à cause d'un fonctionnement
irrégulier de sa pompe).

La comparaison effectuée nous montre que les CNC 1 et 2 donnent des résultats
similaires à moins de 30 % près pour des concentrations particulaires inférieures à 15000 p.cm~3
environ. En revanche, l'écart entre les valeurs indiquées par ces deux CNC peut atteindre un facteur
2 lorsque les concentrations particulaires augmentent au delà de 15000 p.cm~3, domaine où cet écart
vaut en moyenne 43 % (CNC 2 par rapport au CNC 1). Notons que le CNC 1 indique des valeurs
inférieures en général.

Par ailleurs, quelle que soit la valeur de la concentration particulaire, le CNC 3 la


surestime visiblement. L'écart des concentrations indiquées par ce dernier par rapport à la courbe
des valeurs moyennes que nous nous sommes définie (moyenne des concentrations particulaires
données par les CNC 1 et 2) se situe entre 1 et 65 %. Dans ce cas, nous pouvons constater que cet
écart vaut en moyenne :

- 36 % lorsque la concentration particulaire est inférieure à 11000 p.cm"^ environ ;

- 24 % lorsque la concentration particulaire est voisine de 12000 p.cm"^ ;

- 16 % lorsque la concentration particulaire est supérieure à 14000 p.cm"^ environ.


-A24-

ITIONS PARTICUI
DONNEES PAR LES TROIS CNC UTILISES

30000

u
20000 ---

3
•E
c
o
1•£ 10000
v
o
o
U

5000 10000 15000 20000

Moyenne des concentrations particulaires données par les CNC 1 et 2


(p.cm-3)

CNC 3 CNC 2 » CNC 1 moyenne


-A25-

Annexe III.2.2 - Séparation des descendants du radon libres et


attachés : méthode de la grille [HO901

1. FRACTION RETENUE DES DESCENDANTS DU RADON

= 1 - exp
r (4) (2,- KVF" 2/3 D 2/3
L 71

^,encm2.s"1

a W _2/3
W = encm
(1 - a ) df- ? 3 '

D : coefficient de diffusion des descendants, en

a : "volume fraction", sans dimension

df : diamètre des fils, en cm

W : épaisseur de la grille, en cm

U : vitesse de l'air en amont de la grille, en cm.s~l

2. CARACTERISTIQUES DE LA GRILLE UTILISEE PAR LE LPARA

a = 0,28

W = 50 um

df = 20 um

U =12,7 cm-s- 1

(débit à travers la grille et un filtre absolu : 122,17 cm 3 .s" 1 )

(diamètre de la grille : 3,5 cm)


-A26-

Annexe III.2.3 - Feuille de terrain

JEU DE MESURES n°

1 UEU:
HEURE:

2 Bdf filtres SDMBmn) -


3 Bdf filtre EAP totale (3mn) -
Bdf filtre EAP attachée |3mnl -

4 MIMIL 1 (pendant le comptage des bwits de fond]


(CI- C2- C3- )
EAP U/J.m-3) -

fi VALEURS Rn int <Bq/m3) - HR (%) - T°C -


Rn ext(Bq/m3) - p.cm-3 -

fiJL SDi 2001 actif (nom de fichier : }


PRELEVEMENT : attention au lancement simultané de la pompe et du logiciel I
dP prélèvement (mbar) -

62 EAP THOMAS (remplir la feuille de résultats n° )


(pendant que le logiciel associé au SDI analyse les dépôts actifs recueillis : 45 mn )
PRELEVEMENT : 5 mn, avec :
dP total (mbar) - dPattache (mbar) »
ATTENTE : 2 mn
COMPTAGES : 3 + 14 + 9 mn

63 GRANULOMETRIE DMPS (nom de flchior OMPS : }


(pendant le comptage de 14 mn de la méthode de Thomas!
Uaérosol - Uair excès » Uair protection -
dP - (p.cm-3) initiale - (p.cm-3) finale «
CNC (p/cm3) - diamètre du pic (pm) -

SA MIMIL 2 (pendant le prélèvement du DMPS)


(CI- C2- C3- ]
EAP 2 U/J.m-3) -

2 MIMIL 3 (è la fin : clôture du jeu de mesures)


(C1- C2- C3- )
EAP 3 fc/J.m-3) =

8 REMARQUES
Activité volumique (Bq.m-3)

21/02/1994 00:00

22/02/1994 00:00
i
O
r
I
O
a
a
a
23/02/1994 00:00 o
o
•z

s
a
24/02/1994 00:00

2
25/02/1994 00:00 - —

-LZV-
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Avril 1995

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