Rosalynn Carter dog på söndagen i sitt hem i Plains i Georgia, omringad av familj, meddelade föreningen Carter Center i ett uttalande.
Carter diagnosticerades med demens i maj och fick terminalvård hemma under sina sista månader i liv.
Rosalynn Carter arbetade för mänskliga rättigheter, demokrati och hälsovård tillsammans med sin man efter att hans presidentperiod tog slut.
– Rosalynn var min jämbördiga partner i allt jag uppnådde. Hon gav mig vägledning och uppmuntran alltid då jag behövde det. Så länge hon fanns i världen visste jag att det alltid fanns någon som älskar och stöder mig, sa Jimmy Carter i sitt uttalande.
Den 99-årige Jimmy Carter har fått terminalvård sedan februari. Han var USA:s president åren 1977–1981.