République Algérienne Démocratique et Populaire

Ministère de l’Enseignement Supérieur et de la Recherche Scientifique

MÉMOIRE
Présenté à

L’Université Abdelhamid Ibn Badis de Mostaganem

Faculté des Sciences Exactes et Informatique
Département de Physique

pour obtenir le Diplôme de

Master en Physique
Option : Modélisation et caractérisation des matériaux

Présenté par :
Monsieur Latreche Laid

Sujet

Méthodes de détermination des épaisseurs

des couches minces

Soutenu le : 02 / 07 / 2013

Devant les membres de jury :

 A.Bourahla Encadreur
 R.Khodja Examinateur
 H.Hentit Examinateur

Année universitaire 2012 – 2013

 République Algérienne Démocratique et Populaire
Ministère de l’Enseignement Supérieur et de la Recherche Scientifique

MÉMOIRE
Présenté à

L’Université Abdelhamid Ibn Badis de Mostaganem

Faculté des Sciences Exactes et Informatique
Département de Physique

pour obtenir le Diplôme de

Master en Physique
Option : Modélisation et caractérisation des matériaux

Présenté par :
Monsieur Latreche Laid

Sujet

Méthodes de détermination des épaisseurs

des couches minces

Soutenu le : 02 / 07 / 2013

Devant les membres de jury :

 A.Bourahla Encadreur
 R.Khodja Examinateur
 H.Hentit Examinateur

Année universitaire 2012 – 2013

 Remerciements
Nous tenons tout d’abord à remercier ALLAH, le tout puissant à nous avoir permis
d’accomplir ce modeste travail dans des bonnes conditions.

Monsieur A. Bourahla, mon encadreur, avait bien voulu m’y accueillir, m’encourager
dans cette voie parfois difficile qu’est la recherche, me proposer ce thème et me diriger pour sa
bonne réalisation. Je veux aussi lui exprimer ma sincère gratitude pour sa disponibilité à mon
égard, pour ses conseils, ses orientations, ainsi que pour son aide dans la rédaction de ce
mémoire.
Je remercie ma famille et surtout mes parents pour leur encouragement et leurs patience
durant les étapes difficiles de ma vie.

Je remercie vivement mes enseignants au Département de Physique, pour m’avoir fait

l’honneur d’accepter de m’enseigner et par leurs compétences m’ont soutenu dans mes études.

J’adresse mes plus sincères remerciements à Madame H. Hentit, maître de conférences

à l’université de Mostaganem, d’avoir bien voulu juger ce travail.
Je remercie vivement Monsieur R. Khodja, maître de conférences à l’université de
Mostaganem, qui a accepté de se participer à mon jury.
Je suis également reconnaissant à mes nombreux amis et collègues pour l’aide morale qu’ils
m’ont accordé. Enfin, merci à tous ceux qui ont contribué de près ou de loin à la réalisation de
ce travail.
 Table des matières
Introduction .................................................................................................... 1
I. Généralités et principaux méthodes de préparation des couches minces . 2
I . 1 Généralités sur les couches minces ............................................................................... 3
I.1.1 Définition ........................................................................................................... 3
I.1.2 Applications des couches minces ....................................................................... 3
I . 2 Méthodes de préparation des couches minces .............................................................. 3
I.2.1 Evaporation thermique ....................................................................................... 3
I.2.2 Pulvérisation cathodique .................................................................................... 5
I.2.3 Ablation laser ..................................................................................................... 6
I.2.4 Dépôt chimique en phase vapeur CVD ............................................................. 8
II. Caractérisation des couches minces ............................................................ 9
II . 1 Méthodes de caractérisation des couches minces ...................................................... 10
II . 1 . 1 Mesures géométriques...................................................................................... 11
II . 1 . 2 Mesure à partir d’une propriété physique ...................................................... 11
II . 1 . 3 Mesure en fonction de la masse ...................................................................... 11
III. Mesures des épaisseurs des couches minces ......................................... 12
III . 1 Mesures géométriques ............................................................................................. 13
III . 1 . 1 Méthode de Tolansky ....................................................................................... 13
III . 1 . 2 Méthode des franges d’interférences ............................................................... 15
III . 1 . 3 Réflectométrie des rayons X ............................................................................ 17
III . 1 . 4 L’ellipsométrie ................................................................................................. 19
III . 2 Mesure à partir d’une propriété physique ................................................................. 28
III . 2 . 1 Méthode des quatre pointes.............................................................................. 28
III . 3 Mesure en fonction de la masse................................................................................. 32
III . 3 . 1 Microbalance .................................................................................................... 32
Conclusion ..................................................................................................... 37
Références bibliographiques
 Liste des figures
Figure 1 : Dispositif d’évaporation thermique. __________________________________ - 4 -
Figure 2 : Principe de l’évaporation thermique __________________________________ - 4 -
Figure 3 : Dispositif de la pulvérisation cathodique ______________________________ - 5 -
Figure 4 : Principe de la pulvérisation cathodique. _______________________________ - 6 -
Figure 5 : Dispositif de l'ablation laser ________________________________________ - 6 -
Figure 6 : Principe de l’ablation laser. ________________________________________ - 7 -
Figure 7 : Principe de dépôt en phase vapeur chimique ___________________________ - 8 -
Figure 8 : Méthodes de caractérisation des couches minces ______________________ - 10 -
Figure 9 : Principe de la méthode interférométrique de Tolansky __________________ - 13 -
Figure 10 : – Coin d’air. (a) : vue en perspective, (b) vue de face. __________________ - 14 -
Figure 11 : Déplacement de franges à l'étape du film dans la méthode de Tolansky ____ - 14 -
Figure 12 : Couche mince absorbante sur le substrat transparent épais. ______________ - 16 -
Figure 13 : Spectre de Transmission _________________________________________ - 16 -
Figure 14 : Principe de la réflectométrie des rayons X ___________________________ - 17 -
Figure 15 : Réflexion des axes de polarisation à la surface de l’échantillon __________ - 19 -
Figure 16 : Parcours du vecteur de polarisation ________________________________ - 20 -
Figure 17: Schéma d'un ellipsomètre photométrique à extinction __________________ - 22 -
Figure 18 : Schéma d'un ellipsomètre photométrique à élément tournant ____________ - 23 -
Figure 19 : Schéma d’un ellipsomètre spectroscopique à polariseur tournant _________ - 24 -
Figure 20 : Méthode de mesure ellipsométrique par polariseur tournant _____________ - 25 -
Figure 21 : Méthode de Valdes _____________________________________________ - 28 -
Figure 22 : Méthode de Van Der Pauw _______________________________________ - 28 -
Figure 23 : Représentation schématique de la technique des 4 pointes alignées _______ - 29 -
Figure 24 : Echantillon semi - infini _________________________________________ - 29 -
Figure 25 : Représentation schématique de la technique des 4 pointes carrées ________ - 30 -
Figure 26 : Type d'echantillon ______________________________________________ - 30 -
Figure 27 : Montage de mesure de la résistivité des couches minces par la méthode Van der
Paw. __________________________________________________________________ - 31 -
Figure 28 : Différentes orientations pour la coupe du cristal ______________________ - 33 -
Figure 29 : Orientation d'une coupe de Quartz _________________________________ - 33 -
Figure 30 : Microbalance à cristal de Quartz __________________________________ - 35 -
Figure 31 : Vues schématiques des faces d’un quartz avec deux contacts arrière ______ - 35 -
Introduction
L'élaboration de matériaux sous la forme de couches minces présente un intérêt majeur
dans des domaines d’applications très variés. L'intérêt des couches minces provient
essentiellement de l'utilisation économique des matériaux en rapport avec les propriétés
physiques et de la simplicité des technologies mise en œuvre pour leur réalisation.

L’épaisseur est la propriété la plus importante des couches mince, car elle détermine la
majorité de leurs propriétés physique. D'autre part, presque toutes les propriétés des couches
minces dépendent de l'épaisseur et peuvent être donc utilisés pour la déterminer. De ce fait
résulte une grande diversité dans les méthodes de mesure. Le concept lui-même de l'épaisseur
dépend de la méthode de mesure choisie. Plus exactement, les différentes méthodes de mesure
peuvent donner des résultats différents, c'est à dire des épaisseurs différentes pour le même film.

La caractérisation optique des couches minces repose généralement sur la détermination

de trois paramètres : l’indice de réfraction, le coefficient d’absorption et l’épaisseur de la lame
à étudier. Plusieurs méthodes sont utilisées. Dans le cadre de notre travail nous nous sommes
particulièrement intéressés aux principales méthodes utilisées pour la détermination des
épaisseurs des couches minces.

L'épaisseur du film est définie comme étant la distance perpendiculaire de tout point
d'une surface à l'autre extrémité du film. Il existe plusieurs méthodes pour mesurer l'épaisseur
d’un couche mince, par exemple, le micro pesage, la réflectométrie des rayons X et les
techniques profileurs stylet. Chaque technique a des avantages et des inconvénients.
Normalement, la sélection est basée sur le type du film, la résolution et la précision de la
méthode de mesure.

Dans ce mémoire, nous avons essayé de montrer les principales méthodes utilisées pour
la détermination des épaisseurs des couches minces.

-1-
 Chapitre I
Généralités et principales
méthodes de préparation
des couches minces
I. Généralités et principales méthodes de préparation des couches
minces
I . 1 Généralités sur les couches minces |1|
I . 1 . 1 Définition

Une couche mince d’un matériau donné est un élément de ce matériau dont l’une des
dimensions (appelée épaisseur) a été fortement réduite. Cette épaisseur (en nanomètres)
correspond à la distance entre deux surfaces limites.
En optique une couche mince est un matériau dont l’épaisseur est de l’ordre de grandeur de la
longueur d’onde utilisée.

I . 1 . 2 Applications des couches minces |1|

Les couches minces sont principalement utilisées dans les domaines suivants :
 Chimie : les principales applications des revêtements de surface sont orientées vers une
meilleure tenue à la corrosion par le dépôt d’un film étanche.

 Mécanique : les revêtements par des matériaux plus durs sur les outils de coupe ont permis
d’augmenter les vitesses de coupe.

 Electronique : la microélectronique a pu se développer à partir des années 1960 grâce à la

mise en œuvre de couches de plus en plus minces conductrices ou isolantes,

 Thermique : l’utilisation d’une couche barrière thermique (TBC) diminue par exemple la
température de surface du métal des ailettes des réacteurs permettant ainsi d’améliorer les
performances des réacteurs (augmentation de la température interne).

 Optique : tout en conservant les applications esthétiques, les applications optiques des
couches ont permis de développer des capteurs de rayonnements plus efficaces.
I . 2 Méthodes de préparation des couches minces
I . 2 . 1 Evaporation thermique |2|
L’évaporation thermique est une technique très utilisée dans la technologie du micro-
usinage. Elle consiste à évaporer sous vide un matériau à déposer, en le chauffant à haute
température, telle que la pression de vapeur soit supérieure à la pression restante dans la cuve à
vide. Ensuite, la condensation des molécules de vapeur conduit à la formation d’une couche
mince sur un substrat.

-3-
 Chambre à vide

Contrôleur de la
microbalance à quartz
(ADS200)

Pompe secondaire

Figure 1 : Dispositif d’évaporation thermique.

Quartz microbalance
Substrat

Source du matériau à déposer

(Creuset)

Figure 2 : Principe de l’évaporation thermique

-4-
 I . 2 . 2 Pulvérisation cathodique |2|

La pulvérisation ionique (angl., Sputtering) permet de réaliser le dépôt de n'importe quels

matériaux solides, aussi bien diélectriques que métalliques. L’énergie cinétique des adatomes
est supérieure à celle dans le cas de l’évaporation thermique (20 eV/atome à peu près). De ce
fait, les couches minces obtenues sont, en général, denses et homogènes.

Le principe du dépôt (Figure 4)

Une cible et un substrat sont placés dans un enceinte, où on injecte le gaz (en général,
l’Argon), sous une pression de 10-3 à 10-1 Torr (typiquement, 1-8·10-3 Torr). Le plasma est,
ensuite créé par l’application sur la cible d’une tension électrique continue (DC) ou haute
fréquence (RF). Les ions du plasma commencent à bombarder la cible en éjectant des atomes
qui, ensuite, se précipitent sur la surface du substrat placé face à la cible.

1
6
2
2
4 3

1. Porte d’échantillons ;
2. Plasma ;
3 3. Obturateur ;
4. Tête RF.

7
5

1. Bâti de pulvérisation ;
2. Vannes d’injection des gaz du plasma ;
3. Générateur RF avec le module de raccordement ;
4. Pompe secondaire ;
5. Pompe primaire ;
6. Vanne UHV ;

Figure 3 : Dispositif de la pulvérisation cathodique

-5-
 Substrat

Plasma d’Ar
Cible (Matériau à déposer)

Tête RF

Générateur RF

Figure 4 : Principe de la pulvérisation cathodique.

I . 2 . 3 Dépôt par ablation laser | 3 – 4 |

Cette technique consiste à focaliser un faisceau laser excimère intense sur la surface d’une
cible, afin d’entraîner l’éjection de matière sous forme de plasma. Cette matière se dépose
ensuite sur un substrat approprié situé en vis-à-vis de la cible.

Figure 5 : Dispositif de l'ablation laser

La Figure 6, montre le schéma d’un système de dépôt par ablation laser. Le faisceau laser
est focalisé par une lentille sur la cible. La cible et le substrat en vis-à-vis sont situés dans un
bâti ultravide. Afin de ne pas détériorer l’état de surface de la cible, en créant des trous, et afin

-6-
de conserver un flux homogène, le laser doit balayer la cible. Ceci est rendu possible à l’aide
de miroirs rotatifs par exemple.

Figure 6 : Principe de l’ablation laser.

Le laser utilisé est généralement un laser excimère. Un excimère est une molécule
diatomique qui n’est stable que dans un état électronique excité. L’excitation est créée par une
décharge électrique ou un faisceau d’électrons dans un mélange de gaz rare et d’halogène.
L’halogène est décomposé en atomes qui réagissent sur les atomes de gaz rare excité pour
former la molécule d’excimère (XeCl, XeF ou KrF par exemple).

-7-
 I . 2 . 4 Dépôt chimique en phase vapeur CVD | 1 – 5 |
Le dépôt en phase vapeur chimique (CVD) est une méthode dans laquelle le ou les
constituants d'une phase gazeuse réagissent pour former un film solide déposé sur un substrat.
Les composés volatils du matériau à déposer sont éventuellement dilués dans un gaz porteur et
introduits dans une enceinte où sont placés les substrats. Le film est obtenu par réaction
chimique entre la phase vapeur et le substrat chauffé. Dans certains cas, une élévation de
température est nécessaire pour maintenir la réaction chimique.

Figure 7 : Principe de dépôt en phase vapeur chimique

La fabrication de couches minces grâce à ces méthodes s'est particulièrement développée ces
dernières années. Les avantages de ce procédé sont les suivants :
Il est facile d'obtenir un assez grand nombre d'éléments ou de composés chimiques.
On obtient une bonne qualité des couches, un excellent recouvrement des marches, et une bonne
adaptabilité dans une chaîne de production. De plus, elle offre la possibilité de réaliser des
dépôts sélectifs, ce qui permet d'éliminer une étape de gravure et de planétisation de la surface.
Les inconvénients sont les suivants : les films sont peu denses, ils sont souvent contaminés par
des gaz très réactifs issus de la réaction chimique (hydrogène, fluor, chlore...), tous les
matériaux ne peuvent être déposés par CVD, et le système de dépôt est une mise en œuvre
relativement lourde.

-8-
 Chapitre II
Caractérisation des
couches minces
II. Caractérisation des couches minces | 6 – 7 |
La caractérisation optique des couches minces repose généralement sur la
détermination de trois paramètres : l’indice de réfraction, le coefficient d’absorption et
l’épaisseur de la lame à étudier. Plusieurs méthodes sont utilisées.

II . 1 Méthodes de caractérisation des couches minces

Les méthodes utilisées pour la caractérisation des films minces peuvent être classées en
trois catégories. La première est basée sur la mesure directe de l'épaisseur, la deuxième utilise
la variation d'une propriété physique avec l'épaisseur du film et la troisième met en jeux la
détermination de la masse ou du nombre d'atomes.

Méthode mécanique
Mesure
géométrique
Méthode optique

Propriété électrique
Méthodes générales Mesure à partir d’une
de mesure d'une propriété physique
l'épaisseur
Propriété diélectrique

Pesage direct

Pesage de
la masse
Balance à
Quartz
Mesure de masse Diffraction des
rayons X

Comptages Détection
des atomes d’ions
Activation nucléaire

Figure 8 : Méthodes de caractérisation des couches minces

- 10 -
II . 1 . 1 Mesure géométrique

Parmi les dispositifs utilisant la mesure directe de l'épaisseur, les méthodes mécaniques et
les méthodes optiques sont les plus couramment utilisées.
Les méthodes de mesure mécanique utilisent un stylet qui se déplace à la surface de la
couche. Bien qu'il s'agisse d'une mesure directe, la précision n'est pas très bonne sur des couches
de faibles épaisseurs.
Les méthodes optiques quant à elles sont basées sur les variations du coefficient de
transmission ou de réflexion des films avec leurs épaisseurs ou sur des phénomènes
d'interférence ; elles ne peuvent être mises en œuvre que pour des matériaux optiquement
transparents.

II . 1 . 2 Mesure à partir d’une propriété physique

La deuxième catégorie de ces méthodes tire profit de la variation de la propriété physique
avec les constantes optiques du film. La plus facile à mettre en œuvre dans le cas d'un film
métallique est celle qui relie la variation de résistance électrique d'un film mince avec
l'épaisseur du film. Cette méthode permet de suivre l'évolution d'un film sur une très large
gamme d'épaisseur. Dans le cas d'un film isolant, la mesure de la capacité électrique peut fournir
une indication très précise sur l'épaisseur du film.
II . 1 . 3 Mesure en fonction de la masse

La dernière famille de méthodes utilise la mesure de la masse déposée ou le comptage des

atomes. Parmi les nombreuses méthodes permettant le comptage des atomes, on peut citer les
détecteurs à ionisation, l'activation nucléaire ou l'absorption des rayons X.
En ce qui concerne la mesure de la masse déposée, les balances à quartz ont l'avantage de fournir
une information qui est reliée assez directement à la valeur de la masse déposée.

On a choisit dans le cadre de ce mémoire d’étudier bibliographiquement les principales

méthodes utilisée pour la détermination de l’epaisseur des couches minces.

- 11 -
 Chapitre III
Mesures des épaisseurs
des couches minces
III. Mesures des épaisseurs des couches minces
III . 1 Mesures géométriques
III . 1 . 1 Méthode de Tolansky | 7 - 10 |

L’interférométrie est basée sur la séparation d’un faisceau lumineux en deux parties, l’une
amenée sur la surface de l’échantillon et l’autre sur un miroir de référence ; la recombinaison
des faisceaux réfléchis lorsque l’échantillon est à la distance focale donne une figure de franges
d’interférences.
Principe de la méthode de Tolansky
Tolansky a utilisé pour la première fois les franges d’égal ordre chromatique dans le but
de déterminer 1’epaisseur d’une couche mince.
On réalise un coin d’air à l’aide d’une lame semi-réfléchissante et d’une lame sur une partie de
laquelle a été déposée la couche mince dont on veut déterminer l’épaisseur ( figure 9). Les faces
(

en regard des deux lames font entre elles un petit angle 𝛼 (figure 10 -a-). Le coin d’air ainsi
constitué est éclairé en lumière monochromatique de longueur d’onde 𝜆, sous incidence
normale, au moyen d’un miroir M semi-transparent de façon à ce que le faisceau incident éclaire
le bord de la couche mince (figure 10 -b-).

Miroir semi-transparent (M)

Source lumineuse

Lame semi-réfléchissante L1

Couche mince (CM)

Lame L2

Figure 9 : Principe de la méthode interférométrique de Tolansky

- 13 -
 L1

CM
L1

L2
CM
L2
Figure 10 : – Coin d’air. (a) : vue en perspective, (b) vue de face.

Lorsque le coin d’air est observé par réflexion, on voit des franges d’interférence d’égale
épaisseur localisées sur le coin d’air (figure 11.).

∆𝐋

Figure 11 : Déplacement de franges à l'étape du film dans la méthode de

Tolansky

Les franges obtenues permettent de mesurer l'épaisseur cherchée, puisqu'un même coefficient
de proportionnalité relie la périodicité des franges à l'épaisseur.
Ainsi, l'épaisseur d est déterminée d’après :

- 14 -
 ∆𝐿 𝜆
𝑑= ∙ (1)
𝐿 2

∆L : la distance entre deux franges successifs de même partie du substrat.

L : la distance entre deux franges successifs de partie différente du substrat.
𝜆 : longueur d’onde.

Avantages
 Grande précision, répétabilité supérieure à λ/200. La précision dépend en pratique de la
qualité de la référence et de sa nature.
 grande résolution spatiale. Entre 150 et 400 franges d’interférence
 possibilité de test d’optiques de grande taille

Inconvénients
 Très sensible aux vibrations et aux mouvements d’air.
 optiques de référence (sphère et plan) très couteuses.
 coût élevé de l’interféromètre (environ 100K€).
 mise en œuvre longue.
 Monochromatique.
III . 1 . 2 Méthode de frange d’interférence | 8 – 11 |
Dans les limites de l'optique, la branche la plus sollicitée pour le contrôle d’épaisseur a été
et demeure 1'interférométrie, qui joint aux possibilités étendues qu'elle possède pour ce qui est
de la gamme de mesure et du mode d'enregistrement, l'avantage d'être précise et de grande
simplicité de mise en œuvre et d'emploi. Parmi les, appareils existants, on trouve ainsi :

– des interféromètres à deux ondes, type Michelson-Kosters, ou Françon-Nomarski;

– des interféromètres à trois ondes, type Zernicke-Maréchal;
– des interféromètres à ondes multiples, type Fabry-Perot ou Fizeau-Tolansky

On peut mesurer l’épaisseur d’un échantillon par la méthode des franges d’interférences. Cette
technique repose sur la connaissance des interfranges dans les spectres de transmission dans le
visible et proche infrarouge.

n0 = 1 T1 = 1

Couche d n 𝛼
mince
Substrat T s 𝛼𝑠

- 15 -
 Figure 12 : Couche mince absorbante sur le substrat transparent épais.
T est le coefficient de transmission, α est le coefficient d’absorption du film, λ est la longueur
d’onde de la lumière incidente, n et s sont les indices de réfraction du film et de substrat
respectivement et d représente l’épaisseur du film.
Dans le cas où la couche est épaisse d’une part et lisse d’autre part, des réflexions multiples de
la lumière se font entre la surface inférieure en contact avec le substrat et la surface libre de la
couche, il en résulte dans le spectre de transmission des franges d’interférences avec des minima
et des maxima en fonction de la longueur d’onde.

1,0 Tmax

0,8

0,6
Tmin

0,4

0,2

0
0,5 1 1,5 2 2,5
Longueur d’onde 𝜆 (𝜇𝑚)
Figure 13 : Spectre de Transmission

A partir du spectre de transmission on calcule la valeur de l'épaisseur en chaque extremum ; la

moyenne donnant la valeur la plus probable de l'épaisseur d ; celle-ci peut aussi être calculée
de la manière suivante :
𝜆1 𝜆2
d=M∙ (2)
2[𝑛1 (𝜆1 ) 𝜆2 − 𝑛1 (𝜆2 ) 𝜆1 ]
𝑛1 (𝜆1 ) 𝜆2 , 𝑛1 (𝜆2 ) 𝜆1 sont les indices de réfraction pour les longueurs d’ondes 𝜆1 et 𝜆2 .
M est le nombre d'oscillations entre les extremums positionnés à 𝜆1 et à 𝜆2 .
Entre 2 maximums ou 2 minimums successifs on a M = 1 cela conduit à :
𝜆1 𝜆2
d≈ (3)
2[𝑛1 (𝜆1 ) 𝜆2 − 𝑛1 (𝜆2 ) 𝜆1 ]

- 16 -
III . 1 . 3 Réflectométrie des rayons X | 12 – 15 |

La réflectométrie des rayons X est une techniques non destructives qui permet de déterminer
l’épaisseur d’une couche mince, déposée sur un substrat poli, à partir des franges
d’interférences qui apparaissent sur le spectre de réflexion spéculaire des rayons X en fonction
de l’angle d’incidence.

Le Principe de la réflectométrie des rayons X consiste à surveiller l'intensité du faisceau de

rayons X réfléchi par un échantillon à angles rasants. Un faisceau monochromatique de rayons
X de longueur d'onde 𝜆 irradie d'un échantillon à un angle rasant 𝜃 et l'intensité réfléchie à un
angle 2𝜃 est enregistrée.

Détecteur

2θ
Source de rayons X
θ

ω=θ
Echantillon

Figure 14 : Principe de la réflectométrie des rayons X

Dans un domaine angulaire au pied de la réflexion totale, le facteur de réflexion est

encore mesurable et présente une série de frange. Un goniomètre (𝜃 − 2𝜃) permet
l’enregistrement du spectre de réflexion en fonction de l’angle d’incidence au voisinage de la
réflexion totale. Les franges de observées proviennent des interférences de rayons X réfléchis
spéculairement par les deux faces de la couche.
Pour des angles d'incidence supérieurs à l’angle critique 𝜃𝒄 , (𝜃 > 𝜃𝒄 ) le faisceau de
rayons X pénètre à l'intérieur du film. La réflexion se produit donc dans la partie supérieure et
les surfaces de fond du film.

- 17 -
 Réflectivité (I / I0)

Angle d’incidence (deg)

Les interférences entre les rayons réfléchis par la partie supérieure et inférieure de la surface
du film donnent des franges d'interférence qui ne dépendent pas de la fréquence comme dans
le cas de la spectroscopie optique, mais sont dépendants de l'angle. La différence de marche ∆
du m-ième maximum d'interférence est donnée par :

(4)
∆ = 𝒎𝝀

(5)
𝒎𝝀 ≈ 𝟐𝒅√𝜽𝟐𝒎 − 𝜹

𝜹 est une constante très inférieure à 1.

𝝀𝟐 𝝀𝟐
𝜽𝟐𝒎 ≈ 𝒎 + 𝟐𝜹 = 𝒎 + 𝜽𝒄 (6)
𝟒𝒅𝟐 𝟒𝒅𝟐
𝝀 𝟏
𝒅= ∙ (7)
𝟐 √𝜽𝒎+𝟏 − 𝜽𝒄 − √𝜽𝒎 − 𝜽𝒄
𝝀
𝒅= 𝜽𝒎 ≫ 𝜽𝒄 (8)
𝟐(𝜽𝒎+𝟏 − 𝜽𝒎 )

𝜽𝟐𝒎 représente l’angle 𝜃 pour le i-ème maximum d’interférence.

- 18 -
III . 1 . 4 L’ellipsométrie | 15 – 22 |
L’ellipsométrie est une technique optique d’analyse de surface fondée sur la mesure du
changement de l’état de polarisation de la lumière après réflexion sur une surface plane. Cette
technique, dont le principe a été découvert il y a un siècle, connaît un grand essor depuis une
vingtaine d’années grâce à l’utilisation de l’informatique et de la commande électronique des
moteurs, permettant l’automatisation et l’optimisation des mesures, ainsi que leur exploitation
de plus en plus complexe. C’est aussi est une méthode de mesure complète et précises pour la
détermination de L’épaisseur des lames minces avec plus de précision que n'importe quelle
autre technique connue.

Onde Normale à la Onde

incidente surface réfléchie
Epr Er
Ei
Epi
Esr
Esi
𝜑1 𝜑1

𝜑2

Onde
réfracté
e
Figure 15 : Réflexion des axes de polarisation à la surface de l’échantillon
⃗⃗⃗
E𝑖 : Champ électrique incident.
⃗⃗⃗
Er : Champ électrique réfléchi.
⃗⃗⃗⃗
Epi / ⃗⃗⃗⃗
Epr : Composante, dans le plan d’incidence, des champs électriques incident et réfléchi.
⃗⃗⃗⃗si / E
E ⃗⃗⃗⃗sr : Composante, perpendiculaire au plan d’incidence, des champs électriques incident et
réfléchi.
𝜑1 : Angle d'incidence.
𝜑2 : Angle de réfraction.

Principe de fonctionnement
Le principe de l’ellipsométrie est très simple. On envoie sur un échantillon une onde
lumineuse polarisée, et on analyse la modification de polarisation introduite par l’échantillon.

- 19 -
Après réflexion sur l’échantillon, l’extrémité du vecteur champ électrique parcours une ellipse
(polarisation elliptique) que l’on peut caractériser par deux coefficient agissant sur chacune des
composantes du champ.

S
rs

P
rp

Figure 16 : Parcours du vecteur de polarisation

Le coefficient de réflexion de l’échantillon pour une polarisation parallèle au plan

d’incidence est :
𝐸𝑝𝑟
𝑟𝑝 = = |𝑟𝑝 |exp(𝑗𝛿𝑝 ) (9)
𝐸𝑝𝑖

Le coefficient de réflexion de l’échantillon pour une polarisation perpendiculaire au plan

d’incidence est :
𝐸𝑠𝑟
𝑟𝑠 = = |𝑟𝑠 |exp(𝑗𝛿𝑠 ) (10)
𝐸𝑠𝑖

Ou |𝑟𝑝| et |𝑟𝑠 | représentent la modification apportée à l’amplitude de la composante du champ

après la réflexion.
Les termes 𝛿𝑝 et 𝛿𝑠 représentent le déphasage introduit par la réflexion. Des équations (9) et
(10), on déduit l’équation fondamentale de l’ellipsométrie :

𝑟𝑝
𝜌= = tan(𝜓) exp(𝑗Δ) (11)
𝑟𝑠

𝑡𝑎𝑛(𝜓) Représente le rapport des modules des coefficients de réflexion.

|𝑟𝑝 |
tan(𝜓) = (12)
|𝑟𝑠 |

Δ représente la différence de phase introduite par la réflexion ou :

∆ = 𝛿𝑝 − 𝛿𝑠 (13)

- 20 -
 Ces deux angles ellipsométriques sont les grandeurs caractéristiques de la surface
étudiée. Ils sont donnés pour une longueur d'onde et un angle d'incidence déterminé. A partir
de ce couple de valeurs mesurées(∆, 𝜓), il faut pouvoir accéder aux grandeurs physiques
recherchées de la surface de l'échantillon.

Pour un échantillon isotrope, l’angle de réfraction 𝛷1 est régi par la loi de Descartes :

𝑁0 𝑠𝑖𝑛 𝛷0 = 𝑁1 𝑠𝑖𝑛 𝛷1 (14)

 𝑁0 indice du milieu 0 (milieu extérieur).
 𝑁1 = 𝑛1 + 𝑗𝑘1 indice du substrat, avec 𝑛1 indice (réel) de réfraction et 𝑘1 coefficient
d’extinction du milieu 1.
 𝛷0 angle d’incidence.
 𝛷1 angle de réfraction.
Les coefficients de réflexion (rp, rs) et de transmission (tp, ts) peuvent être déduits de la
continuité des composantes tangentielles du champ électrique à l’interface :

𝑁1 cos 𝛷0 − 𝑁0 cos 𝛷1 𝑁0 cos 𝛷0 − 𝑁1 cos 𝛷1

𝑟𝑝 = (15) 𝑟𝑠 = (16)
𝑁1 cos 𝛷0 + 𝑁0 cos 𝛷1 𝑁0 cos 𝛷0 + 𝑁1 cos 𝛷1
2𝑁0 cos 𝛷0 2𝑁0 cos 𝛷0
𝑡𝑝 = 𝑡𝑝 =
𝑁1 cos 𝛷0 + 𝑁0 cos 𝛷1 (17) 𝑁0 cos 𝛷0 + 𝑁1 cos 𝛷1 (18)

Techniques de mesure :
L’ellipsométrie est une méthode indirecte, elle ne donne pas accès directement à des
paramètres physiques de l’échantillon. Il est nécessaire d’utiliser un modèle pour décrire la
réponse ellipsométrique d’un échantillon c’est à dire pour calculer les coefficients de réflexion
rp et rs et retrouver ainsi les Ψ et Δ mesurés. Plusieurs techniques de mesure de polarisation par
réflexion existent elles utilisent toutes le montage optique suivant : une source, un polariseur,
un analyseur et un détecteur. Ce sont les éléments de base auxquels peuvent être ajoutés
différents éléments comme un modulateur, un compensateur ou un polariseur supplémentaire.

a) L'ellipsomètre statique à extinction (Méthode du zéro)

Dans cette technique, la caractérisation de la lumière réfléchie se fait à partir de la recherche
du minimum du flux réfléchi, Ce montage est encore largement utilisé du fait de sa simplicité.
Il comprend : une source monochromatique (laser ou lampe filtrée), un polariseur, un
compensateur (par exemple une lame quart d’onde), un analyseur et un photomultiplicateur
(figure 17).
La polarisation linéaire après le polariseur, est transformée en polarisation elliptique par le
compensateur. Ce dernier est orienté de manière à obtenir une polarisation linéaire après la
réflexion sur l’échantillon ; le compensateur joue alors un rôle symétrique à l’échantillon.
L’analyseur est ensuite orienté de manière à être croisé avec la polarisation linéaire ainsi
obtenue, ce qui conduit à l’extinction du faisceau. Les orientations du polariseur, de la lame
quart d’onde et de l’analyseur permettent de connaître les paramètres ellipsométriques de
l’échantillon :

- 21 -
 𝑡𝑎𝑛 𝐶 – 𝑡𝑎𝑛(𝑃 – 𝐶 )
tan(𝜓) exp(𝑗Δ) = − 𝑡𝑎𝑛 𝐴 (19)
1 + 𝑗 𝑡𝑎𝑛 𝐶 𝑡𝑎𝑛 (𝑃 – 𝐶 )

Avec A, C, P angles de l’analyseur, du compensateur, du polariseur, repérés par rapport au plan

d’incidence. Pour une position donnée du compensateur (ici une lame quart d’onde), à chaque
couple de valeurs (Ψ, Δ) correspondent deux paires d’angles P et A.

Source
Détecteur
Polariseur Analyseur
Compensateur

Circulaire

Rectiligne Echantillon Rectiligne

Elliptique

Polarisation
Le compensateur est orienté de manière à obtenir une
polarisation linéaire avant l'analyseur

Figure 17: Schéma d'un ellipsomètre photométrique à extinction

Avantages : cette méthode simple et précise permet le calcul direct des angles ∆ et 𝜓.
Inconvénients : elle est cependant relativement lente, même si elle est automatisée (la
recherche du minimum d'intensité limite la rapidité des mesures). De plus, l'emploi d'une lame
quart d'onde ne permet pas au montage d'effectuer des mesures à plusieurs longueurs d'onde
pour les mêmes raisons que dans le montage à compensateur tournant, citées dans le paragraphe
ci-dessous.

b) Ellipsomètre à modulation par élément tournant

Dans un ellipsomètre, on appelle élément tournant un élément agissant sur la polarisation
et tournant avec une vitesse de rotation uniforme autour de l‘axe optique du système, par
exemple à l'aide d'un moteur à axe creux pour le passage du faisceau. Le polariseur, l'analyseur
ou le compensateur peuvent jouer ce rôle, ce qui conduit à trois types d'ellipsomètre.
Cette technique de modulation du flux par élément tournant, relativement facile à mettre en
œuvre, nécessite toutefois quelques précautions quant à la collimation du faisceau et à
l'alignement des composants optiques pour atteindre un bon niveau de précision.

- 22 -
 Source
Détecteur
Polariseur Analyseur

Echantillon Rectiligne
Aléatoir
Rectiligne Elliptique

Polarisation
La modulation en polarisation du faisceau peut être obtenue par la
rotation du polariseur, de l'analyseur ou d'un compensateur (ce
dernier situé avant ou après l'échantillon)

Figure 18 : Schéma d'un ellipsomètre photométrique à élément tournant

• Un polariseur tournant nécessite l’utilisation d’une source dont la polarisation est

parfaitement définie. Après l’échantillon, l’analyseur étant fixe, il n’est pas nécessaire d’avoir
un détecteur insensible à la polarisation. Cela permet de placer le spectromètre (qui modifie la
polarisation du faisceau) entre l’analyseur et le détecteur. Il dispersera et filtrera la lumière
parasite présente au niveau de l’échantillon.

• L’analyseur tournant impose, au contraire, l’emploi d’un détecteur insensible à l’état de

polarisation (ou étalonné en fonction de celui-ci). Cela implique de placer le spectromètre entre
la source et le polariseur, le détecteur sera donc beaucoup plus sensible à la lumière parasite.

• Les ellipsomètres à compensateur tournant permettent de s’affranchir de toutes les

contraintes de polarisation au niveau de la source et du détecteur mais nécessitent un étalonnage
spectral du compensateur, ce qui est source d’erreurs systématiques sur la mesure.

Montage à polariseur tournant

L’analyseur polarise la lumière de manière rectiligne selon un angle A par rapport à la
⃗ , et le polariseur en rotation la polarise selon un angle 𝜔𝑡 (à l’instant t).
direction de l’axe P

- 23 -
 ELLIPSOMÈTRE
Miroir Analyseur Polariseur
SPECTROMÈTRE concave orientable tournant Miroir plan Lampe
Reseau

Miroir concave

- 24 -
Fibre
optique

Détecteur Prisme Fente fixe Echantillon

Figure 19 : Schéma d’un ellipsomètre spectroscopique à polariseur tournant

 𝐸𝑝 cos 𝐴 − sin 𝐴 𝑟𝑝 0 cos 𝑤𝑡 − sin 𝑤𝑡 𝐸0
=
𝐸𝑠 sin 𝐴 cos 𝐴 0 𝑟𝑠 sin 𝑤𝑡 cos 𝑤𝑡 𝐸0

Echantillon

Analyseur Polariseur

- 25 -
A wt
Source
Détecteur

⃗S

⃗P
Figure 20 : Méthode de mesure ellipsométrique par polariseur tournant
L’intensité I(t) mesurée par le détecteur peut s’écrire sous la forme suivante :

𝐼(𝑡) = |𝐸𝑝2 + 𝐸𝑠2 | = 𝐼0 ∙ (1 + 𝛼 ∙ 𝑐𝑜𝑠 2𝜔𝑡 + 𝛽 ∙ 𝑠𝑖𝑛 2𝜔𝑡) (20)

tan2 𝜓 − tan2 𝐴 tan 𝜓 ∙ tan 𝐴

𝛼= (21) 𝛽 = 2 ∙ cos ∆ ∙ (22)
tan2 𝜓 + tan2 𝐴 tan2 𝜓 + tan2 𝐴

𝛼 et 𝛽 sont déterminés par la mesure des composantes alternatives du courant délivré par le
détecteur aux fréquences 𝜔 et 2𝜔. A partir de 𝛼, 𝛽 et A, on détermine les paramètres
ellipsométriques 𝜓, ∆.

1+𝛼 𝛽
tan 𝜓 = √ ∙ tan 𝐴 (23) cos ∆ = (24)
1−𝛼 √1 − 𝛼 2

Avantages : pour le montage à analyseur tournant, la suppression de la lame quart d'onde rend
l'appareil achromatique dans une large bande spectrale et une source de lumière blanche permet
de réaliser simplement un ellipsomètre spectroscopique.

Inconvénients : cette méthode ne permet pas de connaître le signe de Δ. Le temps d’acquisition

d’une mesure ellipsométriques sur tout un domaine spectrale dépend principalement du type de
détecteur utilisé. En employant des monochromateurs disposant d'un prisme et d'un réseau, il
faut plusieurs minutes pour établir des spectres de 𝜓 et Δ dans le domaine du visible par
exemple. Par contre la nouvelle génération d'ellipsomètres spectroscopiques utilisant des
détecteurs multiples ou des détecteurs à barrettes à photodiodes associés à un élément
disperseur peuvent être utilisée pour des suivis en temps réel avec des temps d'acquisition de
l'ordre de 20 millisecondes.

Le montage à analyseur tournant nécessite un ensemble de détection n'ayant aucune action sur
la polarisation. Il est possible de remédier à ce problème en disposant un polariseur
supplémentaire après l’analyseur tournant. Cela entraîne cependant des difficultés pour le calcul
de Δ et 𝜓 et complique considérablement le calibrage de l'appareil.

Dans le montage à polariseur tournant la source ne doit pas présenter de polarisation résiduelle.
On peut éviter cette contrainte en plaçant un polariseur avant le polariseur tournant. La
détermination des angles ellipsométrique devient lors également plus difficile.

Modélisation des mesures

Le calcul des paramètres ellipsométriques s’effectue à l’aide du produit matriciel décrivant la
propagation de la lumière dans le système étudié : air ambiant, film mince et substrat. Il est
nécessaire d’émettre un certain nombre d’hypothèses de départ quant aux profils d’indice de
réfraction et de coefficient d’absorption ainsi que sur les valeurs d’épaisseur du revêtement à
analyser (les paramètres du substrat étant connus). Ces paramètres de départ sont alors ajustés
de manière à minimiser l’écart avec la mesure.

- 26 -
Les profils d’indices de réfraction et de coefficient d’absorption sont décrits pour les matériaux
étudiés ici par une loi de Cauchy :

𝐵 𝐶
𝑛(𝜆) = 𝐴 + 2
+ 4 (25)
𝜆 𝜆

𝐷 𝐸 𝐹
𝑘(𝜆) = + 3+ 5 (26)
𝜆 𝜆 𝜆
Où 𝜆 est exprimé en µm.
Pour un empilement simple, une seule couche mince, l’épaisseur est :
𝜆𝛽1
𝑑= (27)
2𝜋𝑛1 𝑐𝑜𝑠𝜙
La régression est donc réalisée en itérant les paramètres A, B, C, D, E, F et d.

Les modèles peuvent être complétés par d’autres paramètres comprenant des mélanges, des
gradients de propriété, de la rugosité, de la porosité, des pics d’absorption et des interfaces

Avantages de l’ellipsométrie spectroscopique

– Non destructif.
– Possibilité de mesures in-situ et résolues dans le temps.
La large gamme des mesures : l’épaisseur de la couche étudiée s’étend sur un large domaine
allant du nanomètre jusqu’à quelques microns.
– Excellente précision si couplé à un autre appareil fournissant l’épaisseur physique des
couches.
– L’accès selon les configurations optiques à de nombreux paramètres (épaisseur, indices,
porosités, liaisons chimiques, …).

Inconvénients
– L’homogénéité en épaisseur de la zone de mesure est indispensable.
– Nécessité de faire des mesures sur des zones planes.
– Problème de support pour les couches minces (à part les semi-conducteurs).
– Faible précision pour mesurer l’absorption (k < 0.1).
– Mesures très critiques sur les matériaux transparents (cos Δ = +/- 1) avec des ellipsomètres à
polariseur ou analyseur tournant.
L’état de la surface et/ou de l’interface d’un échantillon joue un rôle important : les mesures
doivent être faites sur des zones planes.
La nécessite d’une bonne connaissance du modèle physique des matériaux étudiés.
L’ellipsométrie est une méthode indirecte, elle ne donne pas accès directement à des paramètres
physiques de l’échantillon.
La limite en résolution latérale est expliquée par la taille du faisceau lumineux qui est de l’ordre
de quelques millimètres. La taille du faisceau peut être réduite à 50 μm pour faire des balayages
en XY.
- 27 -
III . 2 Mesure à l’aide d’une propriété physique
III . 2 . 1 Méthode des quatre pointes | 23 – 25 |
La méthode des quatre pointes est utilisée pour la mesure de la résistivité des semi-conducteurs
épais ou en couche déposée sur un isolant dans la majorité des cas. Mais, elle peut aussi être
sollicitée pour mesurer l'épaisseur de couches minces métalliques là où la résistivité ne varie
pas beaucoup.

Cette technique a deux variantes :

 La méthode des quatre pointes alignées (ou de Valdes).
 La méthode des quatre pointes carrées (ou de Van der Pauw).

I ΔV I

d
s s s

Figure 21 : Méthode de Valdes Figure 22 : Méthode de Van Der Pauw

Le principe de la mesure est le suivant : on injecte un courant I par l’intermédiaire de deux

pointes et on récupère la tension par les deux autres pointes.
Si l’épaisseur est négligeable par rapport aux autres dimensions, on peut déterminer la
résistance surfacique qui varie comme l’inverse de l’épaisseur de la couche d.

V ρ
Rs = K ∙ = (28)
I d
R s ( Ω/sq) est la résistance de surface,
V (V) la tension,
I (A) l’intensité,
K un facteur de correction sans dimension qui dépend de la géométrie du système et notamment
de la position des pointes,
ρ (Ω . m) la résistivité.

a) La méthode des quatre pointes alignées

Dans la méthode de Valdes, les 4 pointes sont alignées. Les distances entre les pointes sont
quelconques. La résistivité peut être calculée en supposant que les distances entre les quatre
pointes sont s1, s2 et s3

- 28 -
 Milliampèremètre

Voltmètre

Générateur de courant

Echantillon
Figure 23 : Représentation schématique de la technique des 4 pointes alignées

Les équipotentielles sont des cylindres de rayons r, et de hauteur h, avec une surface avec :

𝑆 = 2𝜋𝑟ℎ (29)

Les lignes de courant sont parallèles à la surface entre deux cylindres séparés d'une distance dr.

I ΔV I

1 2 3 4

s1 s2 s3

Figure 24 : Echantillon semi - infini

La chute de potential entre r et r + dr vaut :

𝜌I
dV = − (30)
2𝜋𝑟 2
La d.d.p entre les pointes 3 et 2 due à la circulation du courant injecté en 1 est donné par :
𝑠1 +𝑠2
′
𝜌I 𝜌I 1 1
V 32 =∫ − 2
𝑑𝑟 = − (31)
𝑠1 2𝜋𝑟 2𝜋 𝑠1 + 𝑠2 𝑠1

La d.d.p entre les pointes 3 et 2 due à la circulation du courant extrait en 4 est donné par :
𝑠2 +𝑠3
𝜌I 𝜌I 1 1
V ′′ 32 = ∫ − 2
𝑑𝑟 = − (32)
𝑠3 2𝜋𝑟 2𝜋 𝑠2 + 𝑠3 𝑠3

- 29 -
La d.d.p totale en appliquant le théorème de superposition vaut :
𝜌I 1 1 1 1
∆V = V ′ 32 + V ′′ 32 = − + − (33)
2𝜋 𝑠1 + 𝑠2 𝑠1 𝑠2 + 𝑠3 𝑠3
𝜌I 1 1 1 1
|∆V| = + − − (34)
2𝜋 𝑠1 𝑠3 𝑠1 + 𝑠2 𝑠2 + 𝑠3
2𝜋 |∆V|
𝜌= (35)
1 1 1 1 I
𝑠1 + 𝑠3 − 𝑠1 + 𝑠2 − 𝑠2 + 𝑠3
En générale les mesures se fait en supposant que s1 = s2 = s3 = s, dans ce cas nous avons :
|∆V|
𝜌 = 2𝜋𝑠 (36)
I
b) La méthode des quatre pointes carrées
La méthode de Van Der Pauw est utilisée dans le cas où l’échantillon à une forme quelconque.
L’échantillon doit être d’épaisseur homogène et la surface de contact doit être faible vis-à-vis
de la surface de l’échantillon.

Milliampèremètre

Voltmètre

Echantillon

Générateur de courant

Figure 25 : Représentation schématique de la technique des 4 pointes carrées

Figure 26 : Type d'echantillon

- 30 -
 A B

D C

Figure 27 : Montage de mesure de la résistivité des couches

minces par la méthode Van der Paw.
Soit un rectangle dont les côtés sont numérotés de 1 à 4 en partant du bord supérieur, et
en comptant dans le sens des aiguilles d'une montre. On injecte le courant entre deux points du
bord 1 et on mesure la tension entre les deux points du bord opposé (bord 3). Le rectangle
pouvant ne pas être strictement un carré nous effectuons une deuxième mesure en injectant cette
fois ci le courant entre les deux points du bord 4, et comme précédemment nous mesurons
ensuite la tension entre les deux points du bord opposé (bord 2). Il suffit ensuite de calculer à
V
l’aide de la loi d'Ohm, le rapport pour chaque configuration de mesures.
I
Nous obtenons ainsi

Van der Pauw a démontré en 1958 la relation suivante liant RAB,CD et RAD,BC pour un
échantillon donné :
πd πd
exp (− R AB,CD ) + exp(− R AD,CD ) = 1 (37)
ρ ρ

Où d est l'épaisseur de la couche.

Une méthode de résolution consiste à calculer la résistance équivalente par la formule
suivante :
π(R AB,CD + R AD,BC ) ∙ 𝑓
R 𝑒𝑞 = (38)
2 ∙ ln2
ƒ étant le facteur de forme obtenu d’après la relation :
R AB,CD − R AD,BC ln2 1 ln2
cosh ∙ = exp( ) (39)
R AB,CD + R AD,BC 𝑓 2 𝑓

Nous calculons ensuite l’épaisseur avec :

2ln2 1
d= (40)
π 𝜌(R AB,CD + R AC,BD )𝑓

- 31 -
III . 3 Mesure en fonction de la masse
III . 3 . 1 La microbalance | 26 – 27 |
Ce sont des méthodes qui sont basées sur la détermination de la masse. L'épaisseur du
film peut être calculée à partir de la masse du revêtement si la densité et la surface du substrat
sur lequel est déposé le matériau sont connues. Pour cette méthode, il faut garder à l'esprit que
la densité d'un revêtement peut s'écarter sensiblement de celle de la masse (par exemple en
raison de la porosité ou atomes interstitiels implantés). Pour cela un étalonnage exact des
mesures est nécessaire.
La microbalance utilisée à cette fin doit répondre à un certain nombre d'exigences
particulières. Avant tout, elle doit être suffisamment sensible (de l'ordre de 10−8 𝑔/𝑚2 ),
mécaniquement rigide, facilement degassable à des températures élevées et ont un
amortissement apériodique. Il existe d'autres systèmes de microbalance qui remplissent les
exigences mentionnées ci-dessus à des degrés divers. Dans tous les cas, nous obtenons une
masse de couche, pour une surface donnée, l'épaisseur d est calculée à l'aide de la relation :

𝑚
𝑑= (41)
𝑆∙𝜌
m : la masse de la couche déposé,
S : la surface du film mince,
𝜌 : la masse volumique de la couche.
La mesure d’une faible prise ou perte de masse sur une surface lorsque les phénomènes
mis en jeu sont sub-micrométriques nécessite l’utilisation d’une méthode adaptée. Dans ce cas,
les méthodes classiques de pesée ne peuvent pas être utilisées du fait de leur faible sensibilité
et de la difficulté de les mettre en œuvre dans des milieux variés.

Microbalance à cristal de quartz

La microbalance à cristal de quartz (MCQ) est une méthode basée sur les propriétés
piézo-électriques du quartz. Elle est très sensible, ce qui permet la mesure de très faibles
variations de masse (jusqu’à la fraction d’une monocouche).

Avant de décrire en détail les méthodes de mesure de la masse déposée avec une balance
à quartz, nous voulons présenter d'abord des propriétés physiques du quartz et la relation entre
modes de vibration et axes cristallographiques.

Les propriétés physiques du quartz

Un quartz est un cristal transparent de dioxyde de silicium (SiO2). Il possède la forme
naturelle d'un prisme hexagonal aux extrémités pyramidales. La figure 28 présente un
monocristal de quartz qui montre sa symétrie hexagonale. Au-dessous de 537 °C, le quartz
possède des propriétés diélectriques, élastiques et piézo-électriques qui déterminent sa
fréquence de résonance.
Les différentes coupes de cristal de quartz peuvent posséder des propriétés différentes.
Les coupes sont définies par deux angles de rotation 𝜑 et 𝜃 autour de l’axe cristallographique.
Les orientations les plus rencontrés sont la simple rotation AT (𝜑 = 0°) et la double rotation SC

- 32 -
( 𝜑 = 22° ). Dans les deux cas l’angle 𝜃 est autour de 34°. Il existe d’autre type de coupe pour
des utilisations bien spécifiques.

Figure 28 : Différentes orientations pour la coupe du cristal

Figure 29 : Orientation d'une coupe de Quartz

- 33 -
Les différents types de coupes rencontrées sont rtillustrés dans le tableau ci-dessous :

Mode de constante Gamme de

Type de coupe Forme
vibration N(kHz.mm) fréquence utilisée

+ 5°x tige fine flexion 5774 2 — 50 kHz

+ 5°x lame mince flexion 5600 1 — 10 kHz

cisaillement
AT (35°15') disque/rectangle 1660 0,8 — 30 MHz
d'épaisseur
cisaillement
AT (35°28') disque/rectangle 1660n * 15 — 350MHz
d'épaisseur
cisaillement
BT disque/rectangle 2560 3 — 30MHz
d'épaisseur
cisaillement de
CT rectangle 2075 100—250kHz
surface
cisaillement de
DT rectangle 4560 250—600kHz
surface

NT lamme mince flexion 5600 10—100kHz

cisaillement
SC Disque 1815n * 5 — 100MHz
d'épaisseur

Tableau 1 : Différentes orientations pour la coupe du cristal et ses propriétés de résonance

* n est l'ordre de l'harmonique. Pour la fréquence fondamentale, n = 1.

Principe de la microbalance à Quartz :

Le principe de microbalance à cristal de quartz (MCQ) est basé sur les propriétés piézo-
électriques du quartz. Ces propriétés sont liées à l’absence de centre de symétrie dans le cristal
hexagonal de quartz. La fréquence propre de vibration du quartz varie en fonction de sa masse.
Le courant oscillatoire mettant en vibration le quartz circule entre deux électrodes en or
déposées sur chacune de ses faces.

- 34 -
 Figure 30 : Microbalance à cristal de Quartz
Si on applique un champ électrique convenablement orienté à une lame de quartz, celle-
ci subit une déformation élastique. Si le champ électrique est alternatif fixé à une fréquence
appropriée (dépendant de la géométrie et des propriétés de l’échantillon), la lame se met à vibrer
dans un mode de résonance mécanique.

Zone de dépôt

Contacts arrière

Electrode arrière Electrode avant

Figure 31 : Vues schématiques des faces d’un quartz avec deux contacts arrière

Sauerbrey fut le premier, en 1959, à développer le principe de l’utilisation de la

microbalance à cristal de quartz pour la mesure de prise de masse. Il a établi la loi reliant la
variation de la masse à la surface du quartz et la variation de sa fréquence de résonance :

2𝑓02 𝑛∆𝑚
∆𝑓 = = 𝐾∆𝑚 (42)
𝑆√𝜇𝜌

- 35 -
 2𝑓02 𝑛
𝐾= (43)
𝑆√𝜇𝜌

Avec :

f0, fréquence fondamentale (5 MHz),

n, ordre harmonique,
S, surface active du quartz (aire de l'électrode 1,37 cm2),
μ, module de cisaillement du quartz (2,947·1011 g·cm-1·s-2),
ρ, masse volumique du quartz (2,648 g·cm-3),
K, constante (4,17·107 Hz·g-1),
∆𝑚, gain en masse.

A partir de la valeur de ∆𝑚, on peut calculer l’épaisseur de la couche mince en appliquant la

relation (41)

- 36 -
Conclusion
Dans cette étude bibliographique, nous avons passé en revue quelques techniques de
préparation des couches minces :

1. L’évaporation thermique qui consiste à évaporer sous vide un matériau à déposer.

2. La pulvérisation cathodique qui permet de réaliser le dépôt de n'importe quels matériaux
solides, aussi bien diélectriques que métalliques.
3. Le dépôt par ablation laser qui consiste la focalisation d’un faisceau laser excimère
intense sur la surface d’une cible.
4. Le dépôt chimique en phase vapeur CVD qui est une méthode dans laquelle le ou les
constituants d'une phase gazeuse réagissent pour former un film solide déposé sur un
substrat.

Chaque méthode présente des avantages des inconvénients, qui vont de la maîtrise de
l’épaisseur du dépôt à son homogénéité ou autre. Chaque type de dépôt répond à une utilisation
précise. Les difficultés d’obtention de couches minces sont réelles et ne peuvent être résolues
que par des applications bien précises.

La détermination de l’épaisseur des couches minces peut être réalisée par plusieurs méthodes.
Dans ce mémoire, nous avons essayé de présenter les méthodes les plus utilisées qui sont :

1. Méthode de Tolansky
2. Méthode des franges d’interférences
3. Réflectométrie des rayons X
4. L’ellipsométrie
5. Méthode des quatre pointes
6. Microbalance

Chacune de ces méthodes à ses propres domaines d’utilisation, ses avantages et ses
inconvénients, nous avons souhaité tester au moins une de ces méthodes au laboratoire mais
malheureusement, le temps n’etait pas à notre faveur.

- 37 -
Références
| 1 | : Krishna S., 2002. Handbook of thin-film deposition processes and techniques, Second
edition, Noyes Publications / William Andrew Publishing, USA; p.14-35.

| 2 | : Tomas F. Couches minces de Sr2FeMoO6 élaborées par ablation laser pour des
jonctions tunnel magnétiques, Thèse de doctorat, Institut de Physique et Chimie des
Matériaux de Strasbourg, Université Louis Pasteur Strasbourg I, p.50.

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de plasmons de surface.Thèse de doctorat, Université de Liège, p.163-166.

| 4 | : Moubah R., 2010. Structures et magnétisme des couches minces de cobaltite de types
Ca3CO2O6 et Ca3CO4O9, Thèse de doctorat, Université de Strasbourg, p.50.

| 5 | : Boubaaya R., 2007.Contribution à l’étude d’un traitement de conversion de surface

d’un acier cémenté et revêtu de films de chrome, mémoire de magister, Université de
M’sila, p.18-19.

| 6 | : Jittima K., Nirun W., Surasing C et al, 1982. Measurement of Aluminum Thin Film
Thickness by Fizeau Interferometer Technique. Dept. of Control System and
Instrumentation Engineering, King Mongkut’s, University of Technology Thonburi, Dept.
of Physics, Burapa University, p. 1-2.

| 7 | : Aka B., Méthode photométrique et digitale de détermination de l’épaisseur et des

constantes optiques d’une couche mince absorbante, Département des Sciences et
Technologie, Ecole Normale Supérieure, Abidjan.

| 8 | : Bousquet P., Rouard P., Constantes optiques et structure des couches minces, Le journal
de physique.

| 9 | : Rasheed M. A. Azzam, Handbook of Optics, University of New Orleans.

| 10 | : J.C Manifacier, J.Gasiot and J.P Fillard, A simple method for the determination of the
optical constants n, h and the thickness of a weakly absorbing thin film, Université des
Sciences et Techniques du Languedoc, Centre d’etudes d’électronique des Solides,
Montpellier, France.

| 11 | : Bourahla A., 1982. Couches minces amorphes de 𝑆𝑒1−𝜒 𝐵𝑒𝜒 (0 ≤ 𝜒 ≤ 0.03):

conduction, photoconduction, absorption optique. Thèse doctorat, faculté des sciences,
Université de Rouen, p. 85-96.

| 12 | : Yasaka M., X-ray Thin film measurement technique, The Rigaku journal 26(2),
(2010).
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